《Water》：Biodegradable Plastics as Carbon Sources: DOC Release and Temperature-Driven Microbial Succession
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在污水处理厂（WWTPs）中可生物降解塑料（BPs）的积累引发了一种新兴的环境问题，而碳源的缺乏同时限制了高级生物反硝化过程。本研究探讨了BPs的归趋及其作为反硝化固相碳供体的可行性。选取了六种常见的BPs，结果表明，微生物合成的聚(3-羟基丁酸-co-3-羟
在污水处理厂（WWTPs）中可生物降解塑料（BPs）的积累引发了一种新兴的环境问题，而碳源的缺乏同时限制了高级生物反硝化过程。本研究探讨了BPs的归趋及其作为反硝化固相碳供体的可行性。选取了六种常见的BPs，结果表明，微生物合成的聚(3-羟基丁酸-co-3-羟基戊酸酯)（PHBV）被确定为最优的固相碳源，具有优异的溶解性有机碳（DOC）生物可利用性，实现了0.72 mg/(g·h)的反硝化速率。光照和pH变化通过表面微裂解加速了DOC的释放，主要产生高活性脂肪族低聚物，而不破坏主要的聚合物主链。此外，大分子解聚基因（纤维素酶、己糖胺酶）和一氧化二氮还原酶基因（nosZ、nosD）具有强烈的温度依赖性，这诱导了核心反硝化菌属Thauera的定向富集，并在25 °C时上调表达，促进了NO3?还原。该研究为BPs在污水高级反硝化中原位资源化利用提供了理论基础。
随着全球“限塑令”等政策推行，传统石化塑料正被聚乳酸（PLA）、聚羟基脂肪酸酯（PHA）、淀粉基材料和醋酸纤维素等可生物降解塑料（BPs）快速替代。然而，BPs在真实环境中的降解并不完全，尤其在水处理系统中，大量BPs及其碎片以颗粒或微碎片形式持续进入出水中，其环境行为和归趋引起关注。与此同时，污水处理厂（WWTPs）尾水深度处理因碳源不足而受到异养反硝化限制。因此，将不可避免积累的BPs重新利用为缓释碳供体，成为一种协同解决上述问题的潜在策略。已有研究表明，聚己内酯（PCL）和聚丁二酸丁二醇酯（PBS）等可作为低C/N废水的固相碳源，但不同合成类型BPs的分子骨架、亲水性和结晶度差异较大，导致其溶解性有机碳（DOC）释放速率、碳源组成和生物可利用性存在根本差异。此外，环境温度不仅通过热力学影响聚合物水解和光老化过程，还直接调控微生物群落组成与功能。但以往研究缺乏对非生物环境老化（pH、光照）与后续温度驱动微生物响应之间综合联系的探讨。基于此，本研究旨在系统阐明BPs的碳释放特性及其驱动异养反硝化的微生物生态机制。
研究人员选取了六种商业BPs，通过静态浸出和反硝化动力学实验，评估了BPs的DOC释放能力和脱氮性能；以PHBV为模型材料，探究光照和pH对碳释放的影响；在5°C、15°C和25°C三种温度梯度下运行序批式反应器（SBR），结合16S rRNA基因扩增测序和PICRUSt2功能预测，解析温度驱动的微生物群落演替和功能基因表达。结果表明，微生物合成的PHBV是最优固相碳源，最高反硝化速率达0.72 mg/(g·h)；光照和pH加速表面微裂解但未破坏主体聚合物骨架；温度通过调控解聚和反硝化相关基因表达，定向富集核心反硝化菌属Thauera，并促进NO
3?还原。该研究为BPs原位资源化和低C/N尾水高级脱氮提供了理论依据，并发表于《Water》。
关键技术方法：本研究主要采用静态批式浸出实验评价六种BPs的碳释放能力；采用序批式反应器（SBR）评估反硝化动力学和温度效应，反硝化活性污泥取自某污水处理厂缺氧池，模拟尾水C/N比为2.0。材料表征使用扫描电子显微镜（SEM）和傅里叶变换红外光谱（FT-IR）；释放的DOM组成通过紫外-可见光谱和液相色谱-质谱联用（LC-MS）分析；微生物群落结构和功能利用16S rRNA基因扩增测序（V3–V4区）及PICRUSt2预测。所有实验均设三次重复。
3.1 BPs的碳释放特性与反硝化动力学：通过25天静态浸出实验，PHBV的DOC释放量（8.87±0.40 mg/g）显著高于其他BPs。在12小时硝酸盐降解实验中，BPs均呈现先快后慢的双相动力学特征；PHBV的初始NO
3?-N降解速率最高达0.72 mg/(g·h)。光照条件下DOC释放量是黑暗条件的1.1倍；pH影响顺序为pH=3>pH=10>pH=7，表明酸性和碱性条件均催化酯键水解。
3.2 PHBV的结构表征与释放DOC组成分析：SEM图像显示PHBV表面由光滑变为出现坑洞和孔隙；FT-IR光谱中酯基C=O峰（1745 cm
?1）和C–O相关峰（1159/1031 cm
?1）强度减弱，指示酯键断裂。UV-Vis光谱参数（SUVA254为0.327–2.03，E2/E3为2.19–8.29，E3/E4为2.42–7.6）表明释放的DOM以低芳香度脂肪族低聚物为主。LC-MS在反应后期检测到与乙酸、丙酸及羟基化衍生物兼容的小分子产物（m/z<300），同时存在未完全解聚的高分子量碎片（m/z 450–950）。
3.3 温度驱动的微生物群落多样性：属水平相对丰度分析显示，变形菌门（Proteobacteria）和红环菌目（Rhodocyclales）在5–25°C均为优势基础菌群，表明PHBV作为载体提供了稳定的微环境。然而，温度显著重塑关键功能菌群：25°C下经典异养反硝化菌属Thauera的相对丰度显著增加，研究人员将其归因于Thauera具备胞外聚合物降解能力和广泛的碳源利用谱；而在5°C和15°C下，PHBV水解碳释放速率下降，嗜温高效反硝化菌增殖受抑，导致电子供体供给与氮还原受体间的代谢耦联效率下降。
3.4 PHBV驱动的微生物群落动态与功能网络：通过碳代谢和氮循环功能基因分析，25°C下编码大分子碳水化合物降解的纤维素酶和己糖胺酶基因显著高表达，而负责短链脂肪酸同化的乙酰辅酶A合成酶基因簇（acsABCDE、cdhCDE）在5°C表达量更高。氮循环方面，硝酸盐还原酶基因（narGHI
