综述：从载体中释放氢气的催化策略

《Joule》：Catalytic strategies for hydrogen release from carriers

　　

背景与规模

氢能可能在能源和工业脱碳中发挥核心作用，但其部署受到碳密集型生产、储存困难、运输成本高昂以及基础设施要求严苛等因素的制约。化学储氢载体，包括氨、甲烷、甲醇和液态有机储氢载体（LOHCs），能够以更密集、更易管理的形式储存和分配氢气，并可按需释放。然而，载体转化仍受限于高能量需求、机理理解不充分、催化剂中毒与重构、杂质形成，以及催化剂、反应器和分离系统之间协同不足。本综述考察了热能、电能和光能输入如何重塑催化释氢的基本步骤和设计需求。采用统一的机理框架，将载体特有的瓶颈与活性位结构、中间体稳定化、产物脱附和能量供给联系起来。本文识别了可迁移的通用原则，包括促进氨分解中的氮原子复合、抑制醇重整中的CO生成、匹配液态有机储氢载体脱氢中的集成尺寸，以及在电重整中实现偏压辅助活化。此外，本文将催化剂设计与反应器工程、氢气纯化、耐久性和固有能效指标相联系。可规模化的释氢需要储氢载体-催化剂-反应器-分离系统协同设计，并得到原位表征、混合催化架构和数据驱动过程控制的支撑，以通过更安全、灵活且潜在低碳的供应链提供规格级氢气。

摘要

氢能将支撑全球能源转型，但目前的生产、储存和分配仍受碳密集型过程和高成本基础设施的制约。化学储氢载体，包括氨、甲烷、甲醇和液态有机储氢载体（LOHCs），通过实现高密度储氢、更安全处理、更实用运输和按需释氢来应对这些挑战。本综述批判性地评估了来自载体的催化释氢在热驱动、电驱动和光驱动平台上的最新进展。本文并非罗列孤立的催化剂实例，而是围绕每种能量输入如何对键活化、中间体稳定化、中毒抑制和产物脱附创造不同需求来组织讨论。我们将机理洞察综合为载体特有的基本步骤、工作活性位结构、动态重构和能量供给路径，并评估这些洞察如何指导催化剂设计、反应器工程和系统集成。本文特别强调将设计策略与其所促进的载体反应联系起来，包括氨分解中的氮原子复合、醇重整中的CO抑制、LOHC脱氢中的集成尺寸控制，以及电重整中偏压辅助的水或载体活化。展望未来，材料集成、混合催化架构、原位表征和AI辅助过程控制的进展预计将加速选择性、耐久性和高效能的载体制氢技术的发展。

图形摘要