综述：先进锌空气电池的单原子催化剂：理性设计、氧电催化与未来展望

《Coordination Chemistry Reviews》：Single-atom catalysts for advanced zinc–air batteries: Rational design, oxygen electrocatalysis, and future perspectives

　　- 建立了连接单原子催化剂（SACs）原子尺度配位工程与锌-空气电池（ZAB）器件实际性能的综合框架，涵盖机理见解、合成策略、先进表征（尤其是原位技术）以及双功能设计原则，包括配位环境调控、缺陷工程和双原子协同效应。- 批判性地审视了该领域未解决的争议和被忽视的挑战，包括性能评估方案的不一致、稳定性方面的权衡（脱金属化与碳载体降解）、可扩展性瓶颈，以及当前表征技术的局限性（例如扫描透射显微镜中的电子束损伤、X射线吸收光谱中的集成平均信息，以及原位方法中时间分辨率不足）。- 勾勒了超越传统视角的可行未来方向，突出了机器学习加速的催化剂发现、用于海水基和混合能源系统的单原子催化剂，并提出了作者认为对推动单原子催化剂从基础研究走向工业应用至关重要的四个关键未解决问题。**章节片段****锌-空气电池的前景：理论能量密度、安全性和资源丰富度**能源危机和环境污染一直是全球可持续发展面临的持久性挑战。合理利用可再生资源已被广泛认为是解决这些问题的可行途径。近年来，锂离子电池经历了快速发展，在智能手机、电动汽车、家用电器和储能电网等领域占据主导地位。据国际能源署……**定义单原子催化剂：结构特征与电子性质**单原子催化剂是一类新型催化剂，其活性金属以完全孤立、原子级分散的形态稳定锚定在载体表面。这些活性金属原子与载体表面的配位原子形成化学键，从而构建活性位点。其催化活性主要源于这些单金属原子与载体表面之间的界面相互作用。与传统块体或纳米金属催化剂相比，单原子催化剂代表着……**用于定制单原子催化剂的合成工具箱**单原子催化剂的制备不仅是一个实现原子分散的过程，也是一种对孤立金属中心原子尺度结构进行编程的基本策略。由于其极高的表面自由能和不饱和配位状态，孤立金属原子在高温处理或严苛电化学操作中固有的热力学趋势是迁移并聚集形成亚纳米团簇或大颗粒纳米粒子。这种迁移……**双功能与选择性氧电催化设计原则**基于这些原子级结构的活性位点，局部配位环境的调控及其对电子结构和氧中间体吸附行为的影响成为理解催化活性起源的关键。如前所述，孤立金属中心周围的局部环境可以调节其电子结构、轨道特性和电荷分布，进而控制反应……的吸附行为。**探索活性位点：单原子催化剂的关键表征技术**单原子催化剂理性设计的关键在于建立原子结构、电子性质、反应中间体和催化性能之间的精确关联。然而，如前所述，仅从初始合成构型无法完全理解结构-性能关系，还必须结合活性位点在真实电化学条件下的动态演化进行解读。因此，全面的表征……**空气电极工程：催化层、气体扩散层和粘结剂的选择**虽然原子尺度工程能够精确调控单原子催化剂活性位点的电子结构和氧反应路径，但这些本征催化优势若缺乏电极架构的合理集成，则无法充分转化为实际的锌-空气电池性能。在可充电锌-空气电池中，空气电极是一个关键平台，集成了氧气传输、电解液接触、电子传导和催化反应等功能。其结构设计决定了……**单原子催化剂研究的核心挑战**为应对日益严峻的能源危机和环境挑战，自2011年问世以来，单原子催化剂凭借其明确定义的电子结构、可精确调控的配位环境和最大化的原子利用率，在锌-空气电池领域展现出不可替代的应用潜力和研究价值。本综述系统地概述和总结了单原子催化剂在锌-空气电池中的应用，阐明了原子尺度结构……之间的内在关系。**利益冲突声明**作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文报告的工作。**致谢**本工作得到了国家自然科学基金（批准号22309023）、重庆市新青年创新人才计划（批准号CSTB2025YITP-QCRCX0014）、重庆市教委科学技术研究项目青年项目（批准号KJQN202501114）、中国博士后科学基金（批准号2022M720593）以及重庆市人力资源和社保……的专项科研基金支持。Jing Liu | Na Li | Chengbin Cai | Xiaolin Hu