智能体大语言模型驱动的过渡态搜索演化

《npj Computational Materials》：Evolving transition-state search with agentic large language models

　　

准确的过渡态（transition state，TS）识别是计算化学的基础。现代反应发现工作日益依赖于整理和补全大型反应数据集，即使很小比例的TS搜索失败也可能使关键反应路径无法确定，并使最终的反应网络产生偏差。在此，研究人员提出一种用于TS搜索工作流的自适应演化框架，该框架优先完成目标数据集，而非全局算法鲁棒性。该框架迭代聚焦于尚未找到已验证TS的反应，并动态修改工作流以搜索剩余的TS。它并非收敛到一个普遍最优的单一TS搜索工作流，而是生成一系列专门化的工作流变体，共同提高整个数据集的TS覆盖率。将该方法应用于Transition1X基准（超过10,000个反应），这种自适应演化改进了一个最先进的TS搜索工作流，通过本征向量分析和反应路径端点确认进行严格验证，实现了超过80%的TS查找成功率。更广泛地说，这些结果表明，自适应、LLM驱动的演化工作流优化为提升大规模、易失败科学工作流中已验证TS覆盖率提供了一种可迁移策略。

研究背景与意义

计算化学中，化学反应网络的构建依赖两个相互交织的任务：在势能面上寻找所有相关路径，以及定位连接反应物与产物的过渡态（transition state，TS）结构。每个TS决定一个基元反应的速率，准确确定TS对构建预测性动力学模型至关重要。然而，TS识别是反应网络生成中计算成本最高、最易失败的步骤之一。通用算法虽然可能在广泛基准上获得较高成功率，但实际反应网络构建要求对特定化学系统实现高覆盖率；单个TS搜索失败就可能掩盖关键反应路径，使原本有效的算法失效。同时，传统工作流设计依赖人工直觉，难以自动化发现高性能算法，也难以针对特定化学问题进行特化。为此，研究人员提出一种使用智能体大语言模型（large language model，LLM）驱动TS搜索工作流自主迭代演化的框架，并在其控制下将通用方法适应到目标化学数据集的特定地形。该论文发表在《npj Computational Materials》。

主要技术方法

研究人员使用OpenEvolve框架，以Gem