为了收获更宽光谱范围的太阳光，串联太阳能电池（TSCs）被认为是最佳解决方案，因为它们能最小化热化损失，从而超越单结太阳能电池的Shockley-Queisser（SQ）极限。1,2,3 凭借可调带隙的特性，钙钛矿太阳能电池是构建高效TSCs的理想子电池，目前已研发出多种钙钛矿基TSCs，包括钙钛矿-铜铟镓硒（CIGS）4,5,6、钙钛矿-硅7,8,9,10、钙钛矿-有机11,12,13以及钙钛矿-钙钛矿串联器件14,15等组合。其中，钙钛矿-有机TSCs近年来备受关注。16,17,18 其吸引力在于有机层和钙钛矿层均具有室温溶液加工性和柔性，可用于车辆一体化光伏和建筑一体化光伏等应用。19,20 此外，由于宽带隙（WBG）钙钛矿层能滤除紫外线，钙钛矿-有机TSCs预计具有更高的运行稳定性。21,22,23 然而，性能最佳的钙钛矿-有机TSCs的认证功率转换效率（PCE）仍低于其他钙钛矿基串联器件，如钙钛矿-CIGS（27.35%）、4钙钛矿-钙钛矿（30.1%）24和钙钛矿-硅TSCs（34.58%）。9 钙钛矿-有机TSCs PCE受限的主要原因在于，低带隙（LBG）有机子电池产生的光电流密度低于宽带隙钙钛矿子电池。17,25,26 在串联器件中，低带隙有机子电池的光吸收被宽带隙钙钛矿层过滤，由于两者的外部量子效率（EQE）光谱在钙钛矿薄膜带隙边缘附近存在显著重叠，导致短路电流密度（Jsc）大幅降低。12,26,27,28 例如，采用当前标杆受体BTP-eC9的单结有机太阳能电池（OSCs）的Jsc可达28.31 mA cm?2，但在基于BTP-eC9有机子电池的最佳串联器件中，该值降至14.04 mA cm?2。29 鉴于卤化物钙钛矿通过改变组分比具有简便的带隙可调性，可以实现具有更大光电流值和不同低能吸收起始点的钙钛矿太阳能电池。30,31,32 为了改善低带隙OSCs的近红外（NIR）光吸收，研究人员通过延长给体-受体桥、引入具有扩展π共轭的端基、使用氯化端基等策略，设计并合成了多种出色的Y6衍生物非富勒烯受体（NFAs）。33,34,35,36,37,38,39,40 利用这些低带隙受体，已制备出高性能钙钛矿-有机TSCs，认证PCE在22.0%至26.4%之间。37,38,39,40 然而，由于低带隙受体的最低未占据分子轨道（LUMO）能级较深，这些TSCs的开路电压（Voc）有所降低。39,40 因此，对于钙钛矿-有机串联器件而言，开发高性能NFAs使其在OSCs中表现出增强重叠波长区域以外的EQE，既关键又具有挑战性。此外，还需最小化因使用具有深LUMO能级的近红外受体而在OSCs中产生的电压损失。
在本研究中，我们报道了一种非富勒烯受体（NFA），命名为Zh-F，其特征是具有强给电子性质的杂七并苯核心，可有效降低其光学带隙（图1A）。同时，引入部分氟化侧链以调节分子结晶性。这种对受体分子结构的刻意修饰使其带隙降低至1.23 eV，吸收起始点延伸至1,000 nm以上，同时保持了与聚合物给体PM6兼容的能级。为进一步减少OSCs中的电压损失并增强重叠光谱区域以外的EQE，额外引入了一种低带隙受体BTP-eC9（带隙为1.31 eV），形成三元异质结。所得三元OSCs展现出0.853 V的高Voc和0.510 V的低电压损失，更重要的是，具有29.00 mA cm?2的显著Jsc。此外，EQE光谱表现出红移特征，表现为钙钛矿薄膜带隙边缘附近的光响应减弱，但更长波长区域的光响应增强。这种经过精心设计的低带隙有机子电池EQE轮廓彰显了构建高性能钙钛矿-有机TSCs的巨大潜力。
