温度对碱激发胶凝材料固化体中放射性核素包裹和质量传输机制的影响 开放获取

《Journal of Materials Chemistry A》:Effect of temperature on radionuclide incorporation and mass transport mechanisms in geopolymer cement wasteformsOpen Access

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年09月05日 来源:Journal of Materials Chemistry A 9.5

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地聚合物废物固化体是波特兰水泥用于固定中水平放射性废物(尤其是铯-137和锶-90)的有前景的替代方案。其成功应用依赖于确保在地质处置库中预期升温条件下,废物固化体的稳定性和放射性核素保留性。本研究评估了负载铯和锶的地聚合物在高温(35、50和90°C)浸出条件下的放射性核素保留情况及质量传输机制。整体浸出试验确认,尽管在所有温度下铯的累计浸出分数始终显著高于锶,但所有地聚合物的浸出性指数均保持在可接受范围内(Li>6)。当温度升高至90°C时,释放速率显著增加,铯的释放量几乎增加了两倍,锶的释放量增加了一个数量级,这主要是由于高温下加速了动力学过程以及SrCO?等次生相溶解度增大所致。微观和纳米结构分析(XRD、FTIR、NMR)证实K-A-S-H凝胶骨架保持稳定,表明整体结构完整性未因这些温度而受损。质量传输模型分析表明,铯和锶的释放主要受扩散和表面交换动力学(DSEM)的复杂多参数组合所支配,且扩散在高温下变得越来越占主导地位。然而,温度依赖性不符合阿伦尼乌斯原理,表明该过程是由多种叠加机制共同控制的,而非在所研究的温度范围内由单一活化能决定。综上所述,这些结果表明地聚合物

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