银单原子/团簇杂合体桥接氧吸附与活化用于高效光催化灭菌

《Journal of Colloid and Interface Science》：Bridging oxygen adsorption and activation by Ag single-atom/cluster hybrid for efficient photocatalytic sterilization

　　

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  两步锚定 - 还原策略实现了 Ag₁ 到 Ag_ACs 的可控转化，创建了电子耦合的 Ag₁/Ag_ACs 杂化物。
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  Ag_ACs 的配位不饱和边缘 Ag 位点充当 O₂ 吸附中心，而邻近的 Ag₁ 供体将 Ag_ACs 的费米能级提升至高于 O₂ LUMO，从而实现自发电子注入、OO 键伸长以及增强的 •O₂^? 生成。
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  在可见光下，Ag_ACs+1/CNs 在 2 μg/mL 的超低剂量下，1.5 小时内对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的灭活率均超过 99.9%。
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  本工作解决了单一催化剂中 O₂ 吸附和活化的冲突电子需求，为高效光催化氧还原提供了合理的设计策略。

章节摘要

I. 引言

多重耐药菌的广泛流行对全球公共卫生构成关键威胁，迫切需要开发高效的病原体控制策略 [1], [2], [3], [4]。传统的化学和物理灭菌方法，如氯化、臭氧氧化和紫外线照射，可以快速灭活细菌。然而，它们往往会产生有害的消毒副产物，并引发持续的环境问题，这最终削弱了它们的

化学品

三聚氰胺（C₃H₆N₆, MA, ≥99.0%）、氰尿酸（C₃H₃N₃O₃, CA, ≥98.0%）、柠檬酸（C₆H₈O₇, CTA, ≥99.5%）、异丙醇（C₃H₈O, IPA, AR, ≥99.7%）、1,4-苯醌（C₆H₄O₂, BQ, ≥99.0%）、乙二胺四乙酸二钠（C₁₀H₁₄N₂Na₂O₈, EDTA-2Na, AR, ≥98%）、次磷酸钠一水合物（NaH₂PO₂·H₂O, ≥95%）、硝酸银（AgNO₃, ≥99.8%）和重铬酸钾标准溶液（K₂Cr₂O₇, 1/24 mol/L）购自阿拉丁生化科技股份有限公司。琼脂（灰分 ≤1.5%，

合成与结构表征

Ag_ACs+1/CNs 杂化物催化剂通过顺序两步策略合成。首先，将银单原子（Ag₁）锚定在碳氮化物载体上。随后，通过受控的热聚集过程将这些原子的一部分转化为银团簇（Ag_ACs）（图 S1）。合成始于超分子前体的组装，由三聚氰胺 - 氰尿酸氢键驱动。同时，Ag⁺ 离子被配位到生长的骨架中，

结论

总之，通过单原子的受控热聚集合成了具有银单原子和团簇的杂化物催化剂 Ag_ACs+1/CNs。该催化剂解决了一个关键挑战：在同一催化位点协调氧气捕获及后续活化的不同电子需求。理论计算表明，银团簇中配位不饱和的外围 Ag 原子充当 O₂ 强吸附的主要位点。邻近的

CRediT 作者贡献声明

詹雅莉：写作 - 初稿，可视化，数据管理。潘文渊：可视化。陈腾飞：验证。罗金伟：可视化。米洪天：方法学。郭翠萍：可视化。薛向东：写作 - 审阅与编辑，软件。陈明洋：写作 - 审阅与编辑，软件。董文军：写作 - 审阅与编辑。

动物主体

本研究符合 ARRIVE（动物研究：体内实验报告）指南。

本研究经中国中医科学院批准。

利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本文报告工作的已知竞争财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到国家自然科学基金（52371173, 52071027）、北京市自然科学基金（2252044）的支持。计算工作得到北京材料基因工程高精尖创新中心 USTB MatCom 的支持。

詹雅莉 | 潘文渊 | 陈腾飞 | 罗金伟 | 米洪天 | 郭翠萍 | 薛向东 | 陈明洋 | 董文军