仿生生物质蒸发器中光热与水合双重调控用于增强太阳能蒸汽生成

《Journal of Colloid and Interface Science》：Photothermal and hydrational dual-regulation in biomimetic biomass evaporators for enhanced solar steam generation

　　

摘要

光驱动界面蒸发是实现可持续海水淡化的有前景途径。然而，实现光热转换与水化网络的双重调控以高效蒸发仍面临挑战。受自然光合作用的启发，本研究引入了一种卟啉金属有机框架（MOF）木材蒸发器，可在太阳能照射下同时实现水蒸发、光催化和热电转换。卟啉MOF作为光热与光催化的双重平台，通过稳定的化学键锚定在木材上。同时，卟啉MOF上的活性基团通过与水分子结合改善水化网络。结构重构重新排列了松散的纤维素纤维，在木材内形成交织的微/纳米纤维素网络。这为MOF锚定提供了额外的配位位点。所制备的蒸发器在1个太阳光照射下实现了2.91 kg m^?2 h^?1的蒸发速率、14.2 mmol m^?2 h^?1的H₂O₂生成速率和50.2 mV的输出电压。密度泛函理论（DFT）计算证实，MOF的引入显著增强了蒸发器与水的相互作用，降低了蒸发焓。生命周期评估（LCA）表明，所制备的蒸发器在多个类别上的环境影响均低于三种传统海水淡化技术。本工作为光驱动水蒸发提供了一条可持续途径。

引言

水资源短缺与水体污染的并存构成了严峻的全球性挑战[1]、[2]。海水占地球总水量的96.5%，合理利用海水资源是获取淡水的途径之一[3]。尽管多级闪蒸（MSF）、多效蒸馏（MED）和反渗透（RO）等传统海水淡化技术被广泛应用，但仍面临高能耗、高基础设施成本和对化石燃料的依赖等问题[4]、[5]、[6]、[7]。相比之下，太阳能驱动的界面蒸发系统（SIES）因其高效性和可持续性，在淡水生产方面展现出巨大潜力[8]、[9]。尽管各种高性能光热材料（如碳基材料[10]、[11]、等离子体金属材料[12]、半导体材料[13]和聚合物基材料[14]）已被广泛应用于太阳能蒸发，但水固有的高蒸发焓从根本上限制了每单位光热输入下的产水量，导致蒸发速率有限。先前的研究表明，削弱水分子间的氢键网络可以降低蒸发能垒，促进快速蒸发[15]、[16]。因此，光热转换与水化网络调控的协同耦合以增强蒸发性能仍然是一个关键挑战。

金属有机框架（MOFs）是由金属中心和有机配体组装而成的多孔晶体材料[17]、[18]。得益于其丰富的活性位点、结构可调性和高比表面积，MOFs在光电化学、催化和能量转换领域引起了广泛关注[19]、[20]、[21]。卟啉作为自然光合作用的核心活性中心（如叶绿素），在光激发下能够实现高效电子转移，表现出优异的光催化活性。此外，卟啉的大π共轭结构和周期性排列赋予其宽光谱吸收能力[22]、[23]。因此，基于卟啉的MOFs在光热转换和光催化方面具有双重功能[24]。此外，卟啉MOFs丰富的活性位点能够与水分子形成氢键[25]，有效破坏液态水致密的氢键网络[26]，显著降低蒸发所需的能量。将卟啉MOFs通过化学键与基材结合，可实现光热转换和水分子结构的双重调控，有望实现高性能光驱动水蒸发。

受自然光合作用的启发，本研究提出了一种在木材中原位生长卟啉MOFs的策略。所制备的光热一体化蒸发器能够在蒸发过程中同时生产淡水、H₂O₂和电力（图1）。卟啉MOFs作为光热和光催化功能的双功能平台，被化学锚定在木材上。通过结构重构，松散的纤维被重新排列，原位形成交织的微/纳米纤维素网络。重构后的木材（CW）暴露出更多的羟基，增强了亲水性，并为MOF锚定提供了额外的配位位点。通过将热电（TE）模块集成到太阳能蒸发器系统中，废热被转化为电能。通过这些策略，蒸发器在1个太阳光照射下实现了2.91 kg m^?2 h^?1的蒸发速率、14.2 mmol m^?2 h^?1的H₂O₂生成速率和50.2 mV的输出电压。密度泛函理论（DFT）计算证实，MOF负载后蒸发器与水的相互作用显著增强，降低了蒸发焓。生命周期评估（LCA）揭示了所制备蒸发器在淡水生产方面的环境可持续性。本工作推动了太阳能的利用。

与传统的SIES相比，我们的蒸发器具有以下优势。（i）卟啉MOFs通过配体工程在单一平台上协同整合光热转换和光催化功能。（ii）MOFs被化学锚定在木材通道壁上，防止光热层脱落。此外，MOFs的亲水性破坏了水的氢键网络，促进中间水的形成。（iii）重构的微/纳米纤维素网络加速了水的传输并增强了MOF负载。（iv）生物质-MOF蒸发器同时收集淡水、化学能和电能，实现了太阳能的综合利用。

章节摘要

CW-MOF-525的设计与应用

CW-MOF-525的设计策略包含两个关键组成部分（图S1）。首先，通过结构重构改善木材基材的微/纳米纤维网络。其次，将卟啉MOF化学锚定以确保稳定高效的光热性能。具体而言，在制备木材基材时，通过化学处理选择性去除天然木材中的木质素，从而获得木材海绵（WS）。该过程增加了基材的孔隙率和

结论

受自然光合作用的启发，通过原位生长策略制备了一系列卟啉MOF木材基蒸发器。通过结构重构，松散的纤维素纤维被重新排列为交织的微/纳米纤维素网络。重构后的木材暴露出更多的羟基，增强了亲水性，并为MOFs提供了更多的化学锚定位点。卟啉配体的高效光热转换能力与活性相结合

CRediT作者贡献声明

Haoran Li（李浩然）：撰写——初稿、方法论、调查研究、形式化分析、概念化。Rongcui Fan（范荣翠）：撰写——审阅与编辑、可视化、方法论、调查研究。Minghui Hou（侯明辉）：方法论、调查研究。Xindan Zhang（张新丹）：方法论、形式化分析。Lixing Kang（康利星）：方法论、形式化分析。Jianzhang Li（李健章）：验证、数据整理。Tongxin Song（宋同信）：验证、调查研究。Qing Huang（黄青）：方法论、数据整理。Dan Tian（田丹）：撰写——审阅与编辑、监督、资金支持。

利益冲突声明

作者声明他们不存在可能影响本文所述工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

致谢

作者感谢国家自然科学基金（22571160、22175094）、江苏省基础研究计划（BK20250145）和江苏省研究生科研与实践创新计划（编号：26CXJH2157）提供的资金支持。

李浩然|范荣翠|侯明辉|张新丹|康利星|李健章|宋同信|黄青|田丹