超级电容器（SCs）凭借高功率密度、快速充放电速率和长循环寿命等优势，已成为一种极具前景的电化学储能器件，适用于便携式电子设备、混合动力汽车和可再生能源系统[1], [2], [3], [4]。超级电容器通常分为双电层电容器（EDLCs）和赝电容器（PCs）两类：前者通过在电极-电解质界面的非法拉第离子吸附来存储电荷，后者则依赖法拉第氧化还原反应[3], [5], [6], [7]。混合型超级电容器结合了这两种机制，在实现能量和功率性能的平衡方面引起了广泛关注[8], [9], [10], [11]。超级电容器的性能在很大程度上取决于电极材料的特性，这些材料需要同时具有高比表面积、优异的电导率和丰富的氧化还原活性位点[3], [12], [13]。碳基材料，尤其是活性炭纤维毡（ACF），因其成本低廉、导电性良好和机械强度高而广泛应用于双电层电容器中[14], [15], [16], [17]。然而，其相对较低的比表面积和有限的赝电容贡献限制了整体电容性能，因此需要与氧化还原活性材料进行复合[18], [19], [20], [21], [22]。
金属有机框架（MOFs）凭借其超高的孔隙率、可调的孔径尺寸、大的比表面积和丰富的氧化还原活性金属中心，已成为超级电容器电极的有吸引力候选材料[23], [24], [25]。其中，铁基MOF如NH2-MIL-101(Fe)尤为具有前景，因其具有稳定的框架结构、可及的Fe3+/Fe2+氧化还原对以及能够增强表面润湿性和离子可及性的氨基官能团[26], [27], [28], [29], [30]。然而，大多数MOF固有的电导率差、粉末形式的活性材料利用率低，以及在自立导电基体上实现牢固的无粘结剂集成方面面临的挑战，仍然是实际应用中的主要障碍[31], [32], [33]。
尽管已有基于纸基电极的无粘结剂超级电容器被开发，但它们通常存在导电性低、厚度有限和可扩展性差等问题[17]。在本研究中，我们通过一种简单且可规模化的策略解决了这些限制。首先通过KOH活化原始碳纤维毡（CF，~2 m2/g）制备高比表面积活性炭纤维毡（ACF，675 m2/g）。然后通过简便的一步水热法在ACF基体上直接生长氨基官能化MIL-101(Fe)，制备出完全无粘结剂的ACF@MIL-NH2复合电极。该方法有效地将厚实三维多孔ACF框架所具有的优秀双电层电容贡献、高导电性和机械强度，与低负载量（7.8 wt%）NH2-MIL-101(Fe)层所提供的赝电容特性和超亲水性相结合。所得电极通过XRD、FT-IR、FE-SEM、EDS、TEM、BET、TGA、XPS和拉曼光谱进行了全面表征，并在三电极和对称两电极配置下评估了其电化学性能。
本工作展示了一条经济高效且可规模化的路线，用于制备高性能MOF/碳混合电极，具有有竞争力的比电容和优异的循环稳定性，为下一代水性超级电容器提供了巨大潜力。
