《Journal of Environmental Management》：Circular upcycling of waste toner into eco-safe superparamagnetic nano-Fe
3O
4@C core–shell pigment for sustainable magnetic leather coatings
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摘要激光打印和复印技术的广泛使用导致废碳粉（WTP）大量堆积，这是一种化学稳定且可能致癌的污染物。本文展示了一种可扩展的热解方法，可将废碳粉转化为用于磁性皮革饰面的功能性磁性颜料。通过热重分析（TGA）指导，在600°C下热解2小时，结合联用TGA-FTIR技术对受控的相变进
摘要
激光打印和复印技术的广泛使用导致废碳粉（WTP）大量堆积，这是一种化学稳定且可能致癌的污染物。本文展示了一种可扩展的热解方法，可将废碳粉转化为用于磁性皮革饰面的功能性磁性颜料。通过热重分析（TGA）指导，在600°C下热解2小时，结合联用TGA-FTIR技术对受控的相变进行了监测。所得材料（WTP-600）通过VSM、FTIR、XPS、粉末X射线衍射（pXRD）、场发射扫描电子显微镜（FESEM）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM）、能谱仪（EDX）、??Fe穆斯堡尔谱、ICP-OES和总有机碳（TOC）分析进行了全面表征。这些分析证实，热解过程中聚合物部分几乎完全去除，使原始废碳粉的体积减少了约97%，并形成了包覆超顺磁性纳米晶Fe?O?核的碳壳（Fe?O?@C）。WTP-600的碳表面富含羟基官能团，具有环保特性，其磁强度约为原始废碳粉的2.3倍。将WTP和WTP-600与商用皮革饰面分散液配制成涂料，应用于皮革表面饰面。正如预期的那样，WTP-600涂层皮革的磁强度约为WTP-RT涂层皮革的2.3倍。涂层性能参数评估和感官评估表明，与WTP-RT涂层皮革相比，WTP-600涂层皮革表现出更优的表面饰面效果和触感性能。通过将不同颜料掺入WTP-600，成功合成了多种颜色的磁性皮革，磁性性能仅略有降低。发现磁性颜料涂层皮革在微生物学上稳定、环境安全，并与人类表皮HaCaT角质形成细胞系具有良好的细胞相容性。所制备的磁性皮革在无需粘合剂的墙面铺贴、教具制作以及人体运动能量收集等高级应用中展现出巨大潜力。
引言
将废弃物回收为高附加值材料是减少环境影响和节约资源的关键策略（Chatterjee等，2003、2005、2016、2018、2019、2023、2025；Mukhopadhyay等，2005a、2005b）。减少废弃物和提高循环经济策略是实现2030年全球可持续发展议程目标，特别是可持续发展目标12.5的重要组成部分。电子废弃物是增长最快的废弃物流之一，年增长率约为5%（Baldé等，2017；Ogunseitan等，2009）。然而，开发环境友好且高效的电子废弃物管理策略仍然是推进绿色革命的重大挑战（Wang等，2016）。
数字打印技术，特别是激光打印机和复印机，是全球最经济、最稳定、应用最广泛的技术之一。用尽的打印墨盒中残留大量（占初始量的8%）残余碳粉，具体取决于墨盒类型（Parthasarathy，2021）。在许多国家，废墨盒被丢弃在垃圾填埋场，导致由细聚合物颗粒和金属添加剂组成的碳粉不受控地释放到土壤、水和空气中。这种不当处置每年产生约6000吨废碳粉污染，引发对颗粒物污染及其对人类健康潜在风险的严重担忧（Kaipannan等，2019；Lyu等，2021；Samee等，2025；Tang等，2012）。值得注意的是，世界卫生组织最近已将废碳粉归类为2B类致癌物（Parthasarathy，2021）。
废碳粉（图1）通常含有约7%聚丙烯酸酯、55%聚苯乙烯、3% SiO?和35%铁基成分及颜料（Dong等，2017；Ruan等，2011）。由于碳粉颗粒核内的高度顺磁性铁物种，废碳粉表现出强烈的磁性行为。其组成和工程复杂性赋予了优异的机械和化学耐久性，极大地限制了可回收性。因此，仅有20-30%的回收废碳粉被重新掺入新碳粉配方中，其余部分（通常为变形或技术受损的）通常被丢弃（Ding等，2020；Koseki，2014）。
将废碳粉转化为高附加值材料已成为一种有前途的回收策略。近期研究表明，它可作为有效的吸附剂，用于去除广泛的水污染物，包括农药、重金属、染料和油类（Babar等，2019；Farajzadeh和Mohebbi，2018；Francis Xavier等，2022；Huang等，2022；Shi等，2018；Zhu等，2018）。该材料还被进一步探索用于制造锂离子电池和钠离子电池电极（Arjunan等，2021；Li等，2018）、钙钛矿太阳能电池（Ma等，2021）、三维氧化石墨烯材料（Balgude等，2021）、Fe?O?/γ-Fe?O?复合材料（Saini等，2020）、碳点（Lee等，2023）、道路建设用沥青（Du等，2025），以及作为合成橡胶生产中的着色剂（Yordanova等，2014）。Ruan及其同事（2011-2017）展示了从碳粉废物中制备合成油、气体、纳米Fe?O?和纳米二氧化硅的方法（Ruan等，2011、2013、2017；Ruan和Xu，2011、2012）。Marappan及其同事制备了高性能超级电容器（Kaipannan等，2019），而Jouyban等（2020）合成了基于共晶溶剂的磁流体（Jouyban等，2020）。Kouser等（2022）、Sathe等（2022）和Samy等（2023）从碳粉废物中回收了磁性铁核，开发了可回收催化剂（Kouser等，2022；Samy等，2023；Sathe等，2022）。Samee等（2025）优化了生物油和生物炭催化剂的生产（Samee等，2025）。尽管取得了这些进展，但目前仍不存在可扩展的技术来处理每天全球产生的大量激光碳粉废物。因此，填埋仍然是全球主要的废弃途径（Ding等，2020；Koseki，2014）。
磁性响应性软材料已应用于软体机器人、假肢、手术工具和智能纺织品等领域。磁性敏感织物和纺织品已在功能应用以及墙面或地板覆盖物中广泛使用。然而，尽管曾尝试使胶原纤维磁化（Alliraja等，2015；Thanikaivelan等，2012），但仍缺乏可扩展、可持续的策略来生产大面积磁性皮革片材，使其同时具备足够强的磁性性能和高品质的饰面效果。因此，将磁性功能直接嵌入皮革为先进和可扩展的应用提供了一条有前途的途径。在此背景下，本文描述了一种简单、可扩展的方法，将潜在致癌的废碳粉（一种危险的电子废弃物）转化为磁性颜料材料，随后将其作为颜料配方成功应用于可扩展、可持续且高品质的磁性皮革制造中。
章节片段
材料
本研究使用的废碳粉收集自一家知名的当地碳粉灌装公司。所有其他化学品购自E-Merck India、Sisco Research Laboratories、当地商业化学品供应商或Sigma-Aldrich，均未进一步纯化直接使用。
磁性黑色颜料的制备与材料加工及表征
为制备磁性黑色颜料，首先使用300微米不锈钢筛对收集的废碳粉进行分离，以去除杂质，如小纸片和塑料……
废碳粉磁性颜料的制备与表征
为分析本研究中使用的废碳粉，测定了材料的含水量，结果约为1.0%。ICP-OES分析显示铁含量约为35%，表明该材料由近64%的有机物组成。采用ATR-FTIR光谱识别官能团并评估有机部分的化学组成。废碳粉样品的ATR-FTIR光谱（图S3和辅助材料表S1）显示出特征吸收带……
结论
本研究提出了一种可持续且可扩展的策略，通过受控热解将危险废物废碳粉转化为高附加值磁性颜料。所得碳包覆Fe?O?材料（WTP-600）表现出增强的磁性性能、有利的表面化学性质以及与商用皮革饰面系统的极佳相容性。含有WTP-600的皮革涂层显示出更优的磁性性能、更好的涂层完整性和更美观的表面……
CRediT作者贡献声明
Sandipan Chatterjee：撰写-原稿，可视化，验证，监督，软件，资源，项目管理，方法论，调查，资金获取，正式分析，数据管理，概念化。Nayan Sarkar：撰写-原稿，验证，方法论，数据管理。Surabhi Dipali Muduli：方法论，调查。Chirasmita Das：方法论，调查，数据管理。Jit Sarkar：验证，数据管理。Arghyadip Bhowmik：正式分析，……
利益冲突声明
作者声明不存在任何可能影响本文所述工作的已知竞争性财务利益或个人关系。
致谢
本工作由CSIR-CLRI（OLP-2501）提供资金支持。作者感谢CSIR-CLRI中央精密仪器设施、CSIR-IIP、CSIR-CGCRI、UGC-DAE CSR和IACS。作者特别感谢CSIR-IIP的Rajram Bal博士、UGC-DAE-CSR的Sujoy Chakraborty博士、NIT Surathkal的Sib Shankar Mal博士慷慨的分析支持。作者还感谢……大学生物物理系、分子生物学与生物信息学系的Runa Sur教授……
Sandipan Chatterjee | Nayan Sarkar | Surabhi Dipali Muduli | Chirasmita Das | Jit Sarkar | Arghyadip Bhowmik | Sathish Murali | Senthil Kumar Ganesan
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