适配体介导的Fe?O?@AuNPs磁性捕获与银增强SERS纳米平台构建用于细菌检测

《Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy》：Fabrication of aptamer-mediated Fe?O?@AuNPs magnetic capture and Ag-enhanced SERS nanoplatforms for bacterial detection

　　

摘要

对病原细菌的快速高灵敏检测对于感染控制和临床诊断至关重要，然而传统方法仍受限于低灵敏度和复杂样品中低效的富集。在此，我们开发了一种基于Fe?O?@Au纳米复合材料和水银纳米颗粒（AgNPs）的适配体介导磁性捕获与表面增强拉曼散射（SERS）纳米平台，用于细菌检测。Fe?O?@Au经特定适配体功能化以实现选择性磁性富集，而经报告适配体修饰的AgNPs作为SERS增强剂，形成"Fe?O?@Au–细菌–Ag"三明治结构。该集成系统将高效目标捕获与等离激元放大相结合，其中磁分离可提高细菌浓度并减少基体干扰。同时，Au与Ag纳米结构之间的限域耦合产生密集的电磁热点，显著增强拉曼信号。从机制上看，双适配体识别确保了高特异性，而纳米级粒子间间隙促进了局域表面等离激元共振耦合，导致放大的电磁场。该平台表现出高灵敏度、选择性和重现性，能够在复杂环境中可靠地识别细菌。本研究为将磁性富集与SERS放大相结合提供了一种稳健策略，在快速病原体检测和先进生物传感应用中具有广阔前景。

引言

病原细菌污染对公共健康、食品安全和临床诊断构成持续性威胁，尤其是在需要快速准确鉴定的条件下[1], [2]。传统微生物学方法，包括培养-based的检测和分子技术，往往存在处理时间长、灵敏度有限以及在复杂生物基体中易受干扰等缺陷[3], [4], [5]。表面增强拉曼散射（SERS）因其高灵敏度、分子指纹特异性以及快速响应能力，已成为一种强大的分析工具。然而，SERS在细菌检测中的实际应用仍受限于目标富集不足和信号重现性差[6], [7], [8]。因此，开发能够高效捕获细菌并实现稳健信号放大的集成策略，具有重要的科学意义和转化价值。

近期进展已探索了磁性纳米材料和等离激元纳米结构以提升细菌检测性能，其中磁性粒子促进目标富集，贵金属纳米结构增强拉曼信号[9], [10], [11]。尽管取得了这些努力，大多数已报道的系统依赖于非特异性吸附或单一识别元件，导致在复杂环境中选择性有限且检测性能不稳定。此外，等离激元纳米结构的空间排布往往难以精确控制，导致异质性"热点"分布和信号重现性下降。重要的是，目标捕获与信号放大之间的耦合通常被视为独立过程而非统一系统，使得底层的结构-功能关系理解不足[12], [13], [14]。这些局限性凸显了对理性设计平台的需求，该平台应能够同时实现特异性细菌识别、高效富集和可控等离激元耦合[15], [16]。

本研究中，我们提出了一种适配体介导的Fe?O?@Au–Ag SERS纳米平台，通过可编程三明治结构将磁性捕获与信号放大集成在一起（图1）。Fe?O?@Au纳米复合材料经特定适配体功能化，实现目标细菌的选择性磁性富集，而经报告适配体修饰的Ag纳米颗粒作为SERS活性探针。双适配体识别驱动Fe?O?@Au–细菌–Ag组装体的形成，确保高特异性和空间限域等离激元耦合。该结构在纳米级连接处促进密集电磁热点的产生，从而显著增强并实现可重现的拉曼信号。综合而言，该策略建立了捕获增强SERS检测的协同框架，为复杂环境中的灵敏细菌分析提供了一种稳健且多功能的平台。

章节片段

Fe?O?@AuNPs的制备与结构表征

Fe?O?@AuNPs磁性纳米复合材料通过种子介导的生长策略合成，获得了明确的核-壳结构。透射电子显微镜（TEM）图像显示，原始Fe?O?纳米颗粒具有均匀的球形形态（图2a）。经氨基功能化后，Fe?O?纳米颗粒保持球形结构且无明显聚集，表明表面修饰成功（图2b）。经Au纳米颗粒

结论

本研究开发了一种三明治型Fe?O?@Au–Ag SERS平台，用于病原细菌的快速定量检测。适配体功能化的Fe?O?@AuNPs实现了细菌的选择性捕获和磁性富集，而基于AgNPs的探针通过形成三明治结构产生增强的拉曼信号。结构表征证实了磁性基底和SERS探针均成功制备，SEM观察验证了有效

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本研究由国家重点研发计划资助（2024YFF0727703）。

李小强|吴杰|董文飞|宋奕之|严如虹

中国科学技术大学生命科学与医学部（苏州）生物医学工程学院，合肥 230026，中国