《Water Research》：A Source-Informed Framework for Prioritizing Emerging Contaminants in Complex Watersheds: Hazard–Exposure Integration and Field Stress Testing
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摘要新兴污染物（ECs）的区域管理受到化学空间不断扩展、来源多样以及监测覆盖有限等因素的制约。我们开发了一种基于来源信息的区域优先排序框架，整合了内在危害与暴露证据。内在危害涵盖持久性、生物蓄积性、生态毒性和人体健康危害，而暴露则综合了区域出现证据、由排污口和行业信息推导出的
摘要
新兴污染物（ECs）的区域管理受到化学空间不断扩展、来源多样以及监测覆盖有限等因素的制约。我们开发了一种基于来源信息的区域优先排序框架，整合了内在危害与暴露证据。内在危害涵盖持久性、生物蓄积性、生态毒性和人体健康危害，而暴露则综合了区域出现证据、由排污口和行业信息推导出的本地排放潜力，以及经归趋调整后的相对暴露得分。这两个领域通过几何方式整合，生成特定流域的优先清单。将该框架应用于一个工业复杂的流域，对423种候选ECs进行了排序，识别出80种优先化合物，其中一级优先包括PFOS、数种PCBs、BPA和PFOA。针对PFAS和PCBs的定点监测在不同的迁移性和分配机制下提供了实地压力测试。框架得出的排序与经验RQ排序具有显著的一致性（Kendall's τ=0.58–0.71，p<0.001），且框架优先排序中前五种化合物在实测子集中累计经验RQ的占比达89.2%。敏感性分析表明，在测试的来源评分、归趋模型和MCDA扰动下，优先排序结构总体保持稳定。所生成的清单支持该研究流域的定点监测、来源追溯和优先控制。
引言
随着全球化学品生产的持续扩张，水生生态系统面临来自微量化学污染不断升级的压力，对生态完整性构成持久威胁（Guo et al. 2022, Zhang et al. 2026）。鉴于候选物质数量庞大且全面监测成本高昂，在日常环境管理中难以维持穷尽式监测（Dulio et al. 2020）。因此，亟需优先排序框架来识别值得进行定点监测、来源追溯和控制的物质（Liu et al. 2025a, Zhao et al. 2024）。
近年来，欧盟水框架指令（WFD）和美国环境保护署（US EPA）等框架下相继发布了化学品管控的国家优先清单（Kang et al. 2022, Li et al. 2018）。中国的大规模筛查研究也提供了重要的基线证据，表明雌激素类物质在国家尺度上构成双重毒性威胁（Zhong et al. 2022）。然而，国家尺度清单并非旨在解决区域地表水系统的空间异质性（Cao et al. 2025）。在污染源复杂的流域中，尤其是工业化集水区，生态风险可能随产业结构、排放途径、水文学稀释以及环境介质而异。不同流域情形的证据揭示了这种异质性：抗生素已被报道主导受废水影响的受纳水体的水生生态风险（Liu et al. 2024），卤代烃被确定为化工园区的主要污染物（Ren et al. 2025），邻苯二甲酸酯（PAEs）和液晶单体分别在鄱阳湖—长江系统和珠江口被重点关注（Gong et al. 2024, Jiang et al. 2024），而多瑙河流域和欧洲溪流的大范围调查则鉴定出植物保护产品、工业化学品以及医药和个人护理品（PPCPs）为重要的区域化学类别（Finckh et al. 2024, Ng et al. 2023）。这些案例表明，ECs的优先排序结果依赖于具体情境，反映来源结构、环境介质和区域暴露条件。因此，脱离本地来源结构的通用优先清单对针对性污染控制的支持有限（Tao et al. 2025），凸显了需要一种能够整合主要工业和流域来源特征的区域专属优先排序框架。
在区域地表水风险评估中，现有优先排序方法面临两个相互关联的挑战：如何获取暴露证据以及如何整合异质性标准。基于危害或性质的筛查通常结合持久性、生物蓄积性、毒性以及某些情况下的生产或释放量，为数据缺乏化学品的筛查提供了实用基础，但并未明确解析特定流域的来源结构（Arnot and Mackay 2008）。监测驱动的方法则使用实测浓度、检出频率、风险商数或相关出现证据来优先排序化学品。针对中国地表水的代表性多类别框架大幅提升了出现与危害信息的整合（Zhong et al. 2022），而更新版的NORMAN方案进一步将靶标和可疑筛查数据纳入基于暴露、危害和风险的优先排序（Dulio et al. 2024）。然而，这些方法仍强烈依赖监测证据的可获得性和空间覆盖度。大规模或高频次活动可以提供较高的经验分辨率（Finckh et al. 2022, Ren et al. 2025, Wang et al. 2026），但难以常规维持，且可能低估缺乏分析标准或历史出现记录的污染物（Cousins et al. 2019, Hu et al. 2023）。近期的监测驱动研究已开始通过空间模式分析纳入污染源和水文背景，但来源特征仍主要从观测到的出现模式推断，很少被先验地引入作为候选筛选和暴露表征的约束条件（Liu et al. 2025b）。MCDA方法，包括TOPSIS，可以整合异质性危害和暴露证据并减少对单一标准排序的依赖（Han et al. 2025, Huang et al. 2011, Ren et al. 2025）；然而，它们主要处理如何汇总已有证据，而非本地来源合理性如何进入优先排序架构。因此，具有合理工业来源但出现证据稀疏的本地相关化学品可能仍被低估。因此，需要一种区域框架，在保留常规危害和出现证据的同时，明确纳入本地来源信息，以约束候选空间和与来源相关的暴露潜力。
为解决上述局限，我们开发了一种基于来源信息的区域优先排序框架，通过在候选区域化和暴露表征中显式嵌入本地来源约束，拓展了常规的危害—暴露MCDA。首先，经过验证的排污口和行业信息被用于将通用化学空间区域化，并纳入具有合理本地来源相关性的候选物。其次，暴露领域将区域出现证据与显式的本地排放潜力指标及经归趋调整后的相对暴露得分相结合，从而用本地潜在排放和环境传输信息补充出现证据。该架构减少了对监测覆盖度的过度依赖，并保留在出现驱动排序中可能被低估的与来源相关或数据缺乏的污染物。EWM和AHP被用于根据其各自的证据结构为危害和暴露指标赋权，而TOPSIS作为多维排序的整合引擎。该框架随后在一个工业化流域中实施，生成本地参数化的预警清单，并评估其在监测覆盖不完善和来源结构复杂条件下的实际适用性。
章节片段
筛查框架
我们开发了一种基于来源信息的框架，用于区域ECs筛查与优先排序，综合了法规清单、出现记录、本地排放信息、危害终点以及暴露模型。如图1所示，工作流程包含三个顺序阶段：候选清单构建、双领域危害—暴露优先排序，以及附带稳健性评估的实地压力测试。
区域候选ECs清单的整理
建立了一个包含423种候选ECs的区域筛查清单（图2、表S7）。目标分析物跨越八大主要类别：工业化学品（n=127）、农药（n=99）、抗生素（n=67）、PPCPs（n=57）、PFAS（n=31）、内分泌干扰物（EDCs，n=26）、阻燃剂（n=14）和紫外线吸收剂（n=2）。
工业化学品（30.0%）和农药（23.4%）构成了主体部分（图2 a）。工业化学品类别中主要由化工
结论
本研究开发了一种基于来源信息的框架，整合了内在危害、区域出现、本地排放潜力和经归趋调整的暴露，在流域尺度对ECs进行优先排序。将该框架应用于一个工业化流域，对423种候选ECs进行排序，并识别出三个等级中共80种优先化合物，其中PFOS、数种PCBs、BPA和PFOA位列一级优先。针对PFAS和PCBs的定点监测显示框架得出的优先排序与
CRediT作者贡献声明
Youqi Tao：原创初稿撰写、可视化、方法论、数据整理、概念化。Jingquan Wang：审阅与编辑、可视化、软件、形式化分析。Jin Yin：审阅与编辑、可视化、验证、方法论、概念化。Peng Chen：审阅与编辑、可视化、方法论、数据整理。Fengyu Guo：可视化、验证、方法论。Hongguang Guo：审阅与编辑、资源、项目管理、资金
利益冲突声明
作者声明，他们没有已知的可能被认为会影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。
致谢
作者感谢国家重点研发计划（2023YFC3210100）、京津冀区域生态环境综合治理—国家重点科技重大专项（2025ZD1203501）、国家自然科学基金委（52470107）以及贵州省科技计划项目[批准号[2025]020]提供的资金支持。
Youqi Tao|Jingquan Wang|Jin Yin|Peng Chen|Fengyu Guo|Hongguang Guo
四川大学建筑与环境学院，深地工程智能建造与运维国家重点实验室，中国成都，610065
