氧化铝的相工程通过不饱和铝位点实现有机污染物的高效摩擦催化降解

《ChemistrySelect》：Phase Engineering of Al2O3 Unlocks Efficient Tribocatalytic Degradation of Organic Pollutants via Unsaturated Aluminum Sites

　　

摘要

有机物水污染日益加剧，对公共健康和生态构成威胁，亟需低能耗的解决方案。摩擦催化技术前景广阔，但如何系统性地设计低成本、高效率的催化剂仍是一项重大挑战。本研究报道了一种相工程策略，通过水热合成结合梯度煅烧制备具有特定晶体结构的Al₂O₃摩擦催化剂。系统研究表明，在1050°C下煅烧的样品（AO-1050），由γ-Al₂O₃、θ-Al₂O₃和胚胎态α-Al₂O₃三相共存，展现出优异的摩擦催化性能，在磁力搅拌条件下8小时内即可实现罗丹明B的完全降解。其卓越活性源于结构规整的介孔架构与γ向θ相转变界面处产生的大量不饱和四面体铝位点（Al[IV]，30.6%）的协同效应。这些配位不饱和位点可作为高效的电子供体，通过与聚四氟乙烯（PTFE）接触-分离时产生最高的摩擦电压输出得到证实。机理研究表明，空穴（h⁺）为主要活性物种，超氧自由基（·O₂^?）和羟基自由基（·OH）起辅助作用。值得注意的是，AO-1050在连续四次循环中表现出优异的稳定性和>90%的效率保持率，同时维持结构完整性。本工作建立了相控范式的摩擦催化剂设计新路径，为利用环境机械能实现水污染修复提供了可持续且经济的解决方案。

图形摘要

通过梯度煅烧对Al₂O₃进行相工程，在γ到θ相界面处产生大量不饱和四面体铝位点。优化后的AO-1050样品通过磁力搅拌诱导的摩擦催化作用，在8小时内实现罗丹明B的完全降解。机理研究表明空穴为主要活性物种，超氧自由基和羟基自由基起辅助作用。

利益冲突声明

作者声明不存在利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究结果的数据可应合理要求向通讯作者索取。