干沉降在塑造东亚和中南半岛植被驱动的近地面臭氧响应方面的作用超过 BVOC 化学过程

《Environmental Pollution》：Dry deposition outweighs BVOC chemistry in shaping vegetation-driven surface ozone responses across East Asia and the Indochina Peninsula

　　

摘要

植被通过竞争性途径影响地表臭氧（O3），包括与生物源挥发性有机化合物（BVOC）相关的化学反应和干沉降清除。然而，由于BVOC相关化学反应与干沉降对植被变化同时做出响应，且对O3产生竞争性影响，在不同区域环境中，它们对地表O3净响应的相对贡献仍不够明确。本研究评估了2020年夏季（定义为6月至8月，此时植被活动和生物圈-大气交换过程通常最为活跃）东亚及中南半岛的叶面积指数（LAI）驱动的地表O3响应。我们使用社区多尺度空气质量（CMAQ）模型，结合默认气候态LAI和代表2020年状况的卫星反演LAI，评估了更新植被信息对地表O3的影响。通过组分特异性敏感性实验分离了干沉降和BVOC相关响应，同时利用额外的气孔敏感性实验和反应速率诊断来解析沉降和化学损失机制。更新LAI后，区域平均地表O3变化范围为-1.23至+1.29 ppb，在国家和子区域尺度上表现出显著差异。在模式域北部，特别是中国北部、朝鲜北部和蒙古，LAI增加了19.85-46.55%，地表O3总体下降，表明增强的干沉降主导了相对较小且区域差异较大的BVOC相关响应。相比之下，在中南半岛，LAI下降了15.98-35.45%，地表O3上升，原因是沉降清除减弱以及BVOC相关的化学O3损失减少；后者在夜间尤为显著，其中萜烯-臭氧（TERP-O3）反应贡献了所分析的挥发性有机化合物-O3损失反应的74.61-84.86%。基于敏感性归因分析表明，地表O3响应主要由干沉降控制，贡献了57.93-97.25%的响应，而BVOC相关过程贡献了2.75-42.07%。这些结果表明，植被驱动的O3响应不能仅从LAI变化或BVOC排放变化推断，而是由沉降清除、BVOC介导的化学反应及其区域和时间依赖性的响应之间的平衡所决定。本研究开发的进程解析框架强调了在评估植被变化的空气质量后果和植被管理策略时，需要考虑这些竞争性途径的重要性。

引言

近年来，气候变化的快速土地利用变化已导致全球植被结构、丰度和分布的显著变化（Zhu等，2016；Song等，2018），在东亚和中南半岛也广泛报道了类似的植被变化（Piao等，2015；Estoque等，2019）。从温带东亚到中南半岛的热带季风系统，该区域具有气候、降水、生态系统类型和地形方面的强梯度特征，使其成为研究区域异质性植被-空气质量相互作用的理想区域（Park等，2024）。这种环境多样性往往导致植被对环境压力的局部化响应，从而在植被丰度和冠层结构方面产生区域差异。例如，由于植树造林和森林恢复政策，中国北部的植被丰度有所增加（Chen等，2019），而中南半岛和朝鲜半岛部分地区由于城市扩张和农业用地转换，植被丰度则有所减少（Nam，2021；Zhang等，2025）。这些相反的植被变化意味着它们的大气影响在不同子区域也很可能有所不同。

植被变化的区域异质性对空气质量尤为重要，因为植被通过光合作用、蒸腾作用、生物源排放以及气态和气溶胶污染物的沉降与大气主动相互作用（Angelini等，2011）。通过这些过程，植被可以通过改变污染物的生成和清除途径来影响污染物的大气浓度，包括地表臭氧（O3）和颗粒物（Nowak等，2006；Nowak等，2018；Park等，2022）。在这些污染物中，地表O3对植被变化尤为敏感，因为植被可以通过两个竞争但紧密耦合的途径影响O3：生物源挥发性有机化合物（BVOC）排放改变光化学O3的生成和损失，以及将O3及其前体物从大气中去除的干沉降。植被丰度增加可以在有利的化学和气象条件下增强BVOC排放并促进光化学O3生成，而更密集的冠层也可以增强干沉降并降低地表O3浓度（Arneth等，2011；Situ等，2013）。因此，准确评估植被变化的空气质量影响需要对这些竞争性途径如何在区域间变化进行进程级别的理解。

Cao等（2022）研究表明，在高温和植被茂密的地区，BVOC可以贡献总O3生成量的36.2-70.8%，表明BVOC相关化学反应在区域O3形成中发挥重要作用。相比之下，气态和气溶胶污染物在植被表面的沉降构成了主要的清除途径，多项研究表明该过程可以有助于区域空气质量的改善（Fowler等，1989；Cavanagh等，2009）。Liu等（2025）发现，2005-2019年间中国南部的植树造林努力使夏季地表O3浓度平均降低了1.4-2.3 ppb，在热带稀树草原转变为森林的区域，降低幅度超过8 ppb。

这些研究表明，植被可以通过BVOC相关化学反应和干沉降来改变地表O3。然而，由于这些途径对植被丰度变化同时做出响应，且对O3产生相反的影响，仅凭净O3响应无法揭示哪个过程控制了观测到的变化。特别是，BVOC相关化学反应与干沉降的相对贡献，以及它们的平衡如何在具有不同植被和化学环境的区域间变化，仍未得到充分量化。此外，BVOC相关效应不能仅从光化学O3生成的角度来解释，因为O3与活性挥发性有机化合物之间的反应也可以提供化学O3损失途径。因此，需要一种进程解析的框架来分离这些竞争的生成和清除途径，以解释为什么相似的植被变化可以在不同区域产生不同的地表O3响应。

因此，准确表征植被状况对于建模植被-O3相互作用及其对区域空气质量的影响至关重要。由于这些相互作用很大程度上受冠层结构介导，叶面积指数（LAI，定义为单位地面面积上的单面绿叶面积）是影响生物源排放和干沉降的关键植被描述符（Zhu等，2013）。然而，基于气候态条件的植被输入可能无法充分捕捉近年来LAI的变化。利用当代卫星观测更新LAI因此可以为评估植被驱动的O3响应提供更现实的基础。

为了解决这些不确定性，本研究使用默认气候态和卫星反演LAI，调查了2020年夏季东亚及中南半岛LAI驱动的地表O3响应。我们没有将由此产生的O3变化视为单一的植被响应，而是使用组分特异性敏感性实验分离干沉降和BVOC相关化学反应的贡献，并进一步区分气孔吸收和其余LAI敏感的沉降相关过程。反应级诊断也用于确定O3反应性挥发性有机化合物的变化如何改变化学O3损失。通过将此框架应用于具有不同LAI变化和化学环境的区域，我们不仅考察了地表O3对更新植被信息的响应程度，还考察了为什么不同区域的响应符号和幅度不同。这种进程解析的归因方法为评估植被驱动的O3响应提供了超越仅基于LAI变化或BVOC排放解释的基础，并强调了在制定空气政策和植被管理策略时考虑区域特异性化学和沉降途径的重要性。

天气模型和LAI输入数据

我们使用天气研究与预报（WRF，v4.1.1；Skamarock等，2019）模型模拟2020年5月2日至9月1日模式域内的气象场。模式域覆盖东亚和中南半岛，包括12个分析子域：韩国南部、朝鲜北部、日本、中国北部、中国东部、中国南部、蒙古、柬埔寨、老挝、缅甸、泰国和越南（图1）。模拟期包括6月至8月分析前的一个自旋阶段。

气象和空气质量模式性能评估

为评估该模式系统是否为调查LAI驱动的地表O3响应提供了可靠基础，将BASE和VEG模拟与地面观测和卫星观测进行了比较。模式性能使用均方根误差（RMSE）、平均偏差误差（MBE）、一致指数（IOA）和相关系数（R）进行评估，具体公式见表S3。模式-观测散点图和空间比较见图S1-S3。

讨论

本研究分析的模拟是针对2020年夏季进行的，当时广泛实施的COVID-19限制措施大幅改变了东亚的人为排放。如图S6所示，模式域内总人为NOx排放从2018年的28.07 Tg/yr降至2020年的26.22 Tg/yr，降幅为6.6%，而总挥发性有机化合物（VOC）排放从37.79降至35.49 Tg/yr，降幅为6.1%。由于人为NOx和VOC的变化

结论

本研究通过将卫星反演LAI与组分特异性敏感性实验相结合，调查了东亚及中南半岛LAI驱动的植被丰度变化如何影响地表O3。更新后的LAI产生了差异化的区域O3响应：在LAI增加的北部子域，地表O3总体下降，而在LAI下降的中南半岛地区则上升。基于敏感性归因分析表明，干沉降贡献了……

CRediT作者贡献声明

Yunsoo Choi：写作——审阅与编辑，指导。Jaehyeong Park：写作——审阅与编辑，验证，调查。Jeonghyeok Moon：软件，资源。Dongjin Kim：写作——审阅与编辑，验证，调查。Wonbae Jeon：写作——审阅与编辑，指导，项目管理，形式分析，概念构思。Min Heo：写作——原稿撰写，方法论，调查，形式分析，概念构思。Jincheol Park：写作——审阅与编辑，形式分析

资助

本研究部分由韩国环境产业与技术研究院（KEITI）通过"基于观测的温室气体排放地理信息图开发项目"资助，由韩国环境部（MOE）资助（RS-2023-00232066），以及由教育部资助的韩国国家研究基金会（NRF）基本科学研究计划资助（RS-2020-NR049592）。

利益冲突声明

? 作者声明不存在已知的竞争性财务利益或可能影响本文所报告工作的个人关系。

致谢

本研究部分由韩国环境产业与技术研究院（KEITI）通过"基于观测的温室气体排放地理信息图开发项目"资助，由韩国环境部（MOE）资助（RS-2023-00232066），以及由教育部资助的韩国国家研究基金会（NRF）基本科学研究计划资助（RS-2020-NR049592）。

Min Heo | Jincheol Park | Yunsoo Choi | Jaehyeong Park | Jeonghyeok Moon | Dongjin Kim | Hyeonsik Choe | Chae-Yeong Yang | Cheol-Hee Kim | Wonbae Jeon
釜山国立大学地球环境系统学系，釜山，46241，韩国