辐照驱动下聚变级钨的再结晶：一种介观尺度的微观结构感知模型

《ACTA MATERIALIA》：Irradiation-driven recrystallization in fusion-grade tungsten: A mesoscale, microstructure-aware model

　　

钨（W）是聚变堆等离子体面向部件的首选候选材料。然而，其最高工作温度受到再结晶过程引起的晶粒过早粗化的限制。辐照通过产生缺陷团簇和嬗变产物，使该过程变得更加复杂，从而改变晶界运动的驱动力和动力学。设计具有更好耐高温性能的钨合金是进一步开发先进聚变能源装置的必要条件。然而，理解辐照下再结晶参与的所有物理过程的挑战，以及钨微观结构具有良好的断裂韧性的可重复性差，这使得这成为一项极其困难的任务。在这项工作中，我们开发了一个基于物理的介观框架，耦合晶体塑性、随机团簇动力学和离散晶界动力学，以模拟聚变级钨多晶中塑性变形、辐照损伤和晶粒演化的共同演化。该方法能够在具有任意晶粒尺寸和取向差分布的真实微观结构上进行模拟，无需借助平均场简化。该模型捕捉到了(i)热加工过程中位错密度分布的空间不均匀性；(ii)聚变条件下的辐照诱导缺陷积累；以及(iii)晶界迁移和微观结构演化的化学和弹性驱动力的积累。我们的模拟揭示了一个诱导期，随后是快速的辐照辅助再结晶，其特征是接近于1的Avrami指数，这与实验观察结果一致。参数研究表明，温度对热激活的晶界迁移率有主导影响，对塑性应变的依赖性较弱，并且铼的偏析（源于中子嬗变）对再结晶有显著的延迟作用。在聚变能源辐照条件下，我们的框架预测有效再结晶温度相对于未辐照的微观结构有显著降低。然而，在当前的建模框架内，嬗变产生的Re的加入抵消了这种降低，甚至可能通过增加晶界迁移的活化能来提高热极限。通过提供再结晶动力学和在役再结晶温度的定量预测，这项工作展示了集成介观工具在评估聚变条件下钨基等离子体面向材料的寿命和工作范围方面的潜力。

引言
钨（W）已被确定为聚变装置中等离子体面向部件的首选候选材料，这归功于其优异的性能，包括极高的熔点、高导热率、低氚滞留、小热膨胀系数、低中子活化、抗侵蚀性和高温高屈服强度。然而，尽管有其优势，钨的实际应用受到了高韧脆转变温度（DBTT）的阻碍。DBTT的具体数值对材料的加工历史非常敏感，从纯净度高的冷轧样品中的近室温[1], [2], [3]到常规锻造样品中的500°C以上[4], [5], [6]不等。此外，聚变堆的运行施加了循环等离子体条件，需要严格评估热疲劳及其对钨基部件结构完整性的影响[7], [8], [9], [10], [11], [12], [13], [14]。

在多晶钨中，DBTT是一种对微观结构敏感的属性，可以通过塑性变形进行优化，使其达到低于室温的数值[1], [15], [16]。这一原理是聚变级钨通过各种冷轧和预应变工艺制造的基础[17], [18]。然而，这些变形晶粒中储存的高弹性能使材料容易受到恢复过程的影响，例如在高温下的再结晶（RX）。由此产生的晶粒演化由化学势差和晶界（GB）能各向异性驱动[19], [20]，导致轧制微观结构的丧失和随后的脆性行为恢复，这实际上定义了材料的热稳定极限。事实上，变形已知会导致再结晶提前100~300 K发生[21], [22]。在聚变运行期间，位错和辐照缺陷密度在GB上的跃升，加上GB曲率固有的表面张力，都在作用于晶界和三相结的力。当GB迁移率足够高时（这发生在高温下），这些力驱动微观结构演化，导致力学性能变化。阻碍晶粒粗化的一个合乎逻辑的方法是通过对GB进行Zener钉扎来稳定它，通常通过有针对性的合金化或GB偏析实现[23], [24]（尽管这种添加可能会引入其他不利效果）。一个明显的例子是在K掺杂的W-3Re合金中发现的，其中再结晶阈值被观察到超过了纯W和未掺杂W-Re变体均具有的850°C限制[24]。

中子辐照为聚变操作下钨PFC中的微观结构演化增加了另一个维度。辐照会诱发位错损伤和核嬗变，导致缺陷团簇积累和内部化学变化（通常以复合方式出现）[25], [26], [27], [28], [29]。因此，辐照增强的再结晶已被广泛记录，特别是在钨和其他难熔合金中，低位移运动性和差的GB凝聚力通常使变形微观结构处于亚稳态，使其对恢复过程高度敏感[24], [30], [31], [32], [33]。然而，虽然钨中的辐照效应已通过建模和模拟进行了广泛研究[34], [35], [36], [37], [38], [39], [40], [41], [42], [43], [44], [45], [46], [47]，但晶粒生长和再结晶则相对较少被研究。Mannheim及其同事开创了一个多尺度框架，将平均场再结晶模型与团簇动力学方法耦合[13], [48], [49], [50]。然而，他们的模型仅限于由等轴晶粒定义的微观结构，具有固定的GB取向差和恒定的成核率。这些条件通常过于严格，无法完全捕捉辐照损伤和晶粒生长动力学的共同演化。

在这项工作中，我们开发了一种三方耦合，即塑性变形、中子辐照和晶粒演化，使用一种介观模拟方法，该方法集成了有限元晶体塑性（CPFE）、随机团簇动力学（SCD）和顶点动力学（VD）。CPFE用于模拟钨多晶的热加工，这使晶粒加载位错，并使系统为下游的微观结构变化做好准备。SCD和VD并发运行，前者模拟辐照损伤积累，后者根据设备运行期间创建的驱动力演化的多晶微观结构。我们的模型允许完全考虑具有通用晶粒尺寸和取向差分布函数的真实微观结构。虽然我们的方法是在二维（2D）中制定的，并依赖于局部变量的空间均匀化，但正如我们即将看到的，它避免了以前研究中的几个关键限制，从而可以更物理地考虑不同的运行因素。

我们的方法旨在对钨基材料在聚变条件下的寿命和最高温度限制进行基于物理的预测。请注意，这里研究的现象，即辐照导致的提前再结晶，与常见的辐照诱导晶粒粗化现象不同。后者是由曲率和辐照增强的GB迁移率驱动的晶界迁移触发的，而辐照诱导的再结晶涉及新无缺陷晶粒的创建和生长，由塑性变形和辐照损伤产生的储存能驱动。

论文的组织如下。第2节概述了理论框架，并在第2.4节中详细描述了数值实现。在第3节中，我们讨论了进行模拟的变形和辐照条件。第4节展示了模拟结果，包括在不同热、机械和辐照条件下的微观结构表征和晶粒生长行为。第5节提供了深入的讨论和结果的解释。我们在第6节中用我们最重要的结论结束这篇论文。

理论和方法
晶体塑性和顶点动力学之间的耦合已在过去的出版物中展示[19], [51], [52]。至于随机团簇动力学与晶体塑性的一体化，是在一系列关于钨和铁的论文中实现的[53], [54], [55]。SCD和VD之间的耦合是本文的一项新贡献，尽管它的一些方面已经在作者最近在氘暴露钨装甲表面背景下的工作中部分结合[56]。

初始微观结构
模拟的微观结构是从加工后钨样品的二维EBSD知情的数字域中提取的，如图3(a)所示。有关材料加工历史的详细信息见参考文献[56]。EBSD知情的数字域显示了一个明显的变形织构，晶粒取向聚集在立体三角的[001]→[111]边缘附近。从整个多晶中提取了一个子集用于模拟，包含约83个晶粒。

晶体塑性模拟
图3所示试样的模拟（工程）应力-应变响应如图6所示。我们使用Bonk等人的实验数据来拟合等式(10)中k1的值。模拟运行到3%的总应变，这是部分实验样品被观察到失效的水平。我们发现k1=4.8×10^6 m^-1的值与473和873 K下的结果吻合良好。位错密度随应变的演化也显示在该图中。

参数选择和物理一致性
本工作涉及的模型需要总共14到16个主要材料参数来表征钨的各种特性。不用说，耦合的CPFE-SCD-VD框架的保真度依赖于这些参数的选择，以可靠地桥接原子尺度与介观演化。这些参数的大部分已经经过充分审查，用于晶体塑性[120]和随机团簇动力学[102]等模型，而这里我们专注于三个参数。

总结和结论
在这项工作中，我们开发了一个耦合框架，模拟了在聚变设备运行下聚变级钨结构中典型的[热加工]→[中子辐照]→[再结晶]过程。该模型集成了钨多晶的有限元晶体塑性模拟、DEMO聚变环境中的辐照随机团簇动力学模拟以及微观结构演化和再结晶的顶点动力学模拟。我们的主要结论是...

作者贡献声明
Jinxin Yu：撰写 - 审阅与编辑，撰写 - 初稿，可视化，验证，软件，方法学，调查，形式分析，概念化。Sicong He：验证，软件，调查。Giacomo Po：撰写 - 初稿，调查，概念化。Jason R. Trelewicz：验证，方法学，调查。Timothy J. Rupert：撰写 - 初稿，监督，方法学，调查，概念化。Jaime Marian：撰写 - 审阅与编辑。

利益冲突声明
作者声明以下财务利益/个人关系，可能被视为潜在的利益冲突：共同作者Timothy J. Rupert是Acta Materialia的编辑，他未参与本文的编辑审查或发表决定。

致谢
这项工作得到了美国能源部科学办公室、先进科学计算研究办公室和聚变能源科学办公室，通过先进计算进行科学发现（SciDAC）项目，在奖励编号DE-SC0024401下的支持。该工作也部分得到了高级研究计划机构 - 能源（ARPA-E）在CHADWICK项目奖励编号DE-AR0001993下的支持。

Jinxin Yu | Sicong He | Giacomo Po | Jason R. Trelewicz | Timothy J. Rupert | Jaime Marian