PM2.5结合态金属的来源转变与健康影响：沿海大都市的多年高分辨率观测

《Atmospheric Environment》：Source Transition and Health Implication of PM 2.5-Bound Metals: Multi-year High-resolution Observation in a Coastal Megacity

　　

摘要

环境颗粒物中的微量元素对对流层化学、全球气候和人体健康产生着显著影响。本研究调查了上海这一典型沿海特大城市中PM2.5结合态金属的时空演变特征及其健康影响。研究收集并对比了2018年和2023年在两个代表性站点（浦东和青浦）监测的高时间分辨率元素数据。尽管过去十年严格的排放控制措施使PM2.5质量浓度大幅下降，船舶排放元素（如V和Ni）也随之减少，但典型非排气排放（NEE）示踪元素（如Cu、Fe、Zn）在PM2.5中的占比依然居高不下，这与车辆电动化程度显著提高密切相关。极坐标聚类分析识别出的近路非排气排放示踪元素的日变化呈现明显的双峰模式，反映了早晚交通高峰现象。此外，极坐标图显示，尽管平均健康风险总体下降，但在特定风向扇区出现了局部癌症和非癌症风险升高的热点区域，这些区域与2018年至2023年NEE/PM2.5比值升高的区域在空间上高度一致。结合城市兴趣点（POI）数据的进一步分析表明，健康风险热点区域的空间异质性主要与交通网络和相邻住宅区相吻合。本研究结果强调，在后尾气排放时代，保护公众健康需要降低人口密集特大城市中新兴排放源（即非排气排放NEE）的影响。

引言

细颗粒物（PM2.5，气溶胶动力学直径小于2.5 μm的颗粒物）已被确认为全球疾病负担的主要环境风险因素，导致预期寿命显著缩短，并推动全球过早死亡的发生（Pope III等，2002；Stanaway等，2018）。PM2.5能够穿透血脑屏障（Guo等，2026；Qi等，2022），从而系统性地引发氧化应激和免疫失调（Brook等，2010；Wang等，2021a）。这种生理性转位已被证明会诱发多种疾病，包括心血管疾病、神经退行性疾病（如阿尔茨海默病）（O'Piela等，2022；van Wijngaarden等，2021；You等，2022）、生殖系统功能障碍（Conforti等，2018；Wang等，2021b）以及肺癌（Hill等，2023）。然而，PM2.5与其健康结局之间的关系仍然不够清晰，这主要归因于实验室机制研究的缺乏以及高时间分辨率现场监测数据的不足。

PM2.5的毒性主要由其化学成分决定（Mauderly和Chow，2008；Nel，2005；Poschl，2005），其中微量元素的毒性各异（Bates等，2019；Hedberg等，2010）。尽管微量元素仅占PM2.5质量的一小部分，但它们被认为是驱动健康风险的主要生物活性成分（Cheng等，2015；Fang等，2017）。针对特定元素成分的研究已建立了不同金属暴露与不良健康结局之间的稳健联系。例如，短期暴露于燃烧相关的微量元素（如镍（Ni）和钒（V））已被发现与急性心血管事件强相关（Franklin等，2015；Pan等，2024）。长期吸入铬（Cr）与呼吸道发病率和肺癌死亡率相关（Rahman和Singh，2019）。与惰性地壳物质相比，人为产生的痕量金属具有高度生物有效性和在不同器官中生物累积的能力，即使在极低暴露水平下也可能造成慢性全身性损伤。氧化还原活性金属如铁（Fe）和铜（Cu）已被证明通过产生活性氧（ROS）引发系统性炎症（Charrier和Anastasio，2012；Daellenbach等，2020；Zhang等，2021）。同样，铅（Pb）和锰（Mn）等神经毒性元素已被观察到在脑组织中累积，导致认知功能下降（Bakulski等，2020；Bouchard等，2011；Chen等，2017；Shih等，2006）。镉（Cd）、砷（As）和铬（Cr）等元素已被证明具有高度致癌性，可导致DNA损伤和肿瘤进展（Chen等，2019；Tchounwou等，2012）。此外，活体和体外暴露模型的证据表明，富金属纳米颗粒可通过DNA链断裂、线粒体功能障碍和细胞凋亡直接诱导细胞毒性（Maher等，2020；Sun等，2025）。因此，开发针对这些气传元素的长期、高分辨率监测技术（Chang等，2018）对于未来制定精准的、以健康为导向的空气质量控制策略至关重要。

在线监测技术的进步，如高时间分辨率X射线荧光光谱法（XRF）（Tremper等，2018），使得对环境中颗粒物元素的长期、近实时连续监测成为可能。该技术增强了数据覆盖范围，便于准确识别污染源（如车辆尾气、非排气排放（NEE）、工业排放和生物质燃烧等），同时评估特大城市中长期演变趋势和政策效果（Furger等，2017；Furger等，2020）。在中国，虽然在线观测在特定时期为源特征提供了有价值的见解，但大多数研究仅限于短期监测（Gao等，2016；Liu等，2019；Yi等，2022）。迄今为止，跨不同城市功能区（如交通区、住宅区和工业区）的微量元素长期观测仍然稀缺，这阻碍了我们对排放格局变化背景下城市空间污染分布的理解（Chen等，2023；Jeong等，2019；Manousakas等，2022；Mastin等，2023；Niu等，2025；Yi等，2022）。

由于商业和经济发展的迅速推进，上海表现出复杂的空气污染特征，这受到强烈的航运排放、工业制造和高强度交通的驱动。东部沿海区域受港口活动和航运影响严重，而西部内陆地区位于来自长三角其他城市的气团传输交汇点，同时受到本地高端制造业的影响。然而，以往关于上海和长三角区域空气元素的研究主要聚焦于短期监测或离线表征（Chen等，2008；Chen等，2023）。在Chang等（2018）的研究中，对上海进行了为期一年的PM2.5结合态元素（15种）逐小时监测研究，报告了观测元素的五种排放源（即交通、航运和煤炭燃烧等）。然而，自2018年以来，该地区高时间分辨率元素数据的研究非常有限，这阻碍了我们对颗粒物元素源演变长期趋势及健康效应的理解，而这些对于未来空气质量政策干预的实施至关重要。

尽管严格的排放控制措施已成功降低了中国PM2.5的质量浓度，但人们对调控效果在健康效益方面的关注日益增加。近年来，自2019年国内排放控制区（DECA）政策实施以来，上海经历了快速的本地排放转型，这受到船舶排放限制和电动汽车（EV）高普及率的推动。这些干预措施有效降低了包括尾气和船舶排放在内的初级排放，并显著降低了环境颗粒物质量浓度。然而，较低的PM2.5质量浓度并不等同于直接的健康效益。最近的一项全国性评估（Wang等，2025）揭示，尽管严格的清洁空气行动使PM2.5质量浓度大幅下降37%，但PM质量归一化氧化潜能（OPm）在中国增加了35%，凸显了新兴排放源产生的空气污染的重要性（Fussell等，2022；Piscitello等，2021）。来自交通磨损过程的过渡金属，如铜（Cu）、铁（Fe）、锌（Zn）和钡（Ba），已被鉴定为非排气排放（NEE）的示踪元素，这些元素已被观察到可催化产生ROS，并与严重的细胞氧化应激相关（Bates等，2019）。然而，现有研究忽视了这些交通磨损衍生金属的健康影响及其与局部暴露热点区域的空间耦合关系，这主要是由于缺乏长期高分辨率监测数据。为了捕捉上海排放源的转型和环境颗粒物的潜在健康影响，本研究开展了一项多年的在线元素监测研究。通过对比2018年和2023年PM2.5结合态微量元素的时空模式和来源，本研究为人口密集特大城市面向新兴排放源的未来空气质量缓解策略提供了有力的观测证据，以服务于健康效益。

分段摘录

在线监测与站点描述

为捕捉城市大气污染的空间异质性特征，本研究于2018年和2023年在上海的两个监测站——浦东（PD）和青浦（QP）——进行空气质量监测（图1a）。两个站点均被指定为上海的关键大气超级站。浦东空气质量监测站（121.5339°E, 31.229°N）位于上海东部，作为港口-工业区代表性站点。该站点位于

PM2.5在上海中的元素浓度

图2绘制了2018年和2023年在PD站和QP站测得的各类金属元素的相对质量分数（元素/PM2.5比值），图S3提供了其绝对浓度的全面线性轴对比，以反映污染变化的真实量级。不同元素对近期排放控制政策表现出不同的响应。值得注意的是，PD站和QP站的年均PM2.5质量浓度

大气意义

微量元素是PM2.5的重要组分，对气溶胶化学、全球气候和公众健康具有显著影响。本研究提供了2018年和2023年上海PM2.5结合态金属的高分辨率对比分析。尽管严格的排放控制成功降低了PM2.5总浓度，但NEE相关元素（即Cu、Fe、Ba、Zn）的质量分数经历了显著激增（例如Fe高达36%）。这种差异表明，随着

CRediT作者贡献声明

Anja H. Tremper：写作——审阅与编辑。Gang I Chen：写作——审阅与编辑，数据管理。Yuankai Xie：写作——审阅与编辑，形式分析。Yue Liu：写作——审阅与编辑。Xin Cheng：写作——审阅与编辑。Lan Hong：写作——审阅与编辑。Qingyan Fu：写作——审阅与编辑。Cheng Huang：写作——审阅与编辑。David C Green：写作——审阅与编辑。Jialiang Feng：写作——审阅与编辑。Shunyao Wang：写作——审阅与编辑，项目管理。

未引用参考文献

Pope等，2002。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。

数据可用性

数据可根据要求提供。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。

致谢

本研究得到了国家重点研发计划（编号：2022YFC3703500）、国家自然科学基金（编号：22206119）和英国皇家学会国际交流资助（编号：IEC\NSFC\233630）的支持。

Yanjie Lei | Ming Hu | Yuankai Xie | Anja H. Tremper | Yue Liu | Lan Hong | Xin Cheng | Cheng Huang | Qingyan Fu | Jialiang Feng | David C. Green | Longhua Wu | Shunyao Wang | Gang I. Chen

上海大学环境科学与工程学院，上海200444，中国