分级配风氨燃烧的优化策略：级间时空分配与二次射流动量调节

《Combustion and Flame》：Optimization strategies for air-staged ammonia combustion: Inter-stage spatiotemporal allocation and secondary jet momentum regulation

　　

摘要氨是一种有前景的无碳发电燃料，但其实际应用受到低反应活性和高 NOx 排放的阻碍。在空气分级燃烧的框架下，本研究通过结合实验和大涡模拟（LES），在绝热条件下的变几何燃烧器中阐明了级间特征停留时间分布与二次射流空气动力学的耦合作用。结果表明，一级停留时间（τpri,cv）决定了燃料和中间产物的燃尽，当 τpri,cv>96 ms 时，NH3 和 N2O 几乎完全耗尽，留下 NO 作为主要的含氮污染物。相比之下，二级停留时间（τsec,cv）控制着残余 H2 和中间产物的氧化以及热 NO 的形成程度。这些竞争效应建立了一种级间时空权衡，由此推导出了一个经验相关性（R2=0.947），将 NOx 排放与 Φpri、τpri,cv 和 τsec,cv 联系起来。此外，射流动量通量比（J）被确定为控制级间耦合和火焰结构的关键空气动力学控制参数。高 J 促进上游空气卷吸，破坏富燃料还原区并驱动火焰增厚，而低 J 维持更分层、类似火焰片的反应机制。降低 J 增强了 OH 和 NHi 物种之间的反应物隔离，从而抑制 NHi → NO 路径。通过整合物理空间分配与空气动力学控制，一种优化条件（Φpri=1.05, τpri,cv=96 ms, τsec,cv=79 ms, J=114）实现了 264 ppmv（@15% O2）的低 NO 排放，且 N2O 和 NH3 滑移可忽略不计。这些发现建立了一个连贯的机制框架，并为高效、低排放氨燃烧器的设计提供了实际指导。

新颖性与意义声明现有关于分级氨燃烧的研究在很大程度上受限于特定案例的观察，阻碍了氮化学控制通用设计原则的制定。本研究通过提取基本物理描述符来建立配置无关的框架，以解耦区域停留时间要求，从而弥补了这一知识空白。通过连接宏观时空分配与反应层物理，本工作确定了控制 DeNOx 和热 NO 路径之间转换的基本机制。这些见解为实现无碳氨燃气轮机超低排放提供了机制基础，代表了分级氨燃烧化学基础理解的重大进展。

引言氨（NH3）作为一种无碳能源载体和富氢燃料，作为气轮机发电脱碳的可行途径受到了显著关注 [1], [2], [3]。其优势，包括高体积能量密度和已建立的储存和运输基础设施，使其对大规模应用特别具有吸引力。然而，NH3 燃烧的实际实施从根本上受到其不利燃烧特性的挑战，即层流火焰速度低、点火能量高，以及最关键的是形成燃料型 NOx 的强趋势 [4], [5]。以前的研究 [6], [7] 报告称，在传统贫预混条件下，氨燃烧的 NOx 排放可接近 3000 ppmv，远远超过环境法规。空气分级（富 - 贫）燃烧已成为缓解 NH3 火焰中燃料型 NOx 形成的最有效策略之一。通过在富燃料条件下运行初级区域，抑制燃料氮转化为 NOx，同时下游注入二次空气促进完全氧化。这一概念已在实验和数值研究中得到广泛验证。例如，Kurata 等人 [8] 证明在 50 kW 微型燃气轮机（MGT）中使用两级富 - 贫策略可使 NO 排放减少 67%，且不损害燃烧效率。在此基础上，Okafor 等人 [7] 表明，一级当量比（Φpri）在确定最终排放方面起着关键作用，在 Φpri=1.1 和高压（0.3 MPa）下实现了超过 99.5% 的燃烧效率和低至 42 ppmv 的 NO。Somarathne 等人的大涡模拟（LES）[9], [10] 进一步证实了这些趋势，并揭示了 OH 自由基与 NO 形成路径之间的强相关性，以及增压对减少 NOx 的有益影响。除了纯氨外，富 - 贫策略在各种燃料适应性配置中也证明了有效性，包括 NH3/CH4 共燃 [11], [12]、NH3/H2 混合 [13]、部分裂解氨 [14] 和富氧燃烧 [15]。然而，这些研究一致报告称，最佳 Φpri 根据燃料组成和氧化剂条件而显著变化，Yamashita 等人 [16] 也注意到了这一点。这表明 Φpri 虽然关键，但并非通用控制参数。

事实上，燃烧器架构对排放特性产生深远影响，因为相同的分级策略在不同几何形状下往往会产生截然不同的结果。Avila Jimenez 等人 [17] 表明，二次空气流量和喷射速度强烈影响分级 NH3/CH4 火焰中的低排放操作窗口。互补地，Kim 等人 [18] 表明，将二次空气直接注入初级反应区（强相互作用）会显著增加 NO 排放，而下游注入（弱相互作用）会导致燃烧不完全。同样，Tu 等人 [19] 确定了关键分级参数，包括分级空气比、注射高度和喷嘴数量，观察到注入高度不足会限制初级区域体积，从而破坏富燃料环境并提高 NO 形成。增加喷嘴数量增强了混合均匀性，但可能通过增强氧卷吸促进二级区域中的 NO 形成。在他们随后的工作 [20] 中，识别出预混和非预混初级模式的明显不同优化条件，进一步突出了分级参数与燃烧器配置之间的强耦合。值得注意的是，文献中关于这些敏感性的趋势存在冲突。例如，Geng 等人 [21] 报告称 NOx 排放强烈依赖于二次射流速度和注入位置，而 Kim 等人 [22] 发现 NOx 对注入高度的敏感性有限，但对未燃 NH3 有显著影响。这些差异凸显了缺乏统一的物理框架，导致分级性能强烈依赖于燃烧器几何形状和操作条件。

因此，尽管进行了广泛研究，分级 NH3 燃烧的通用设计指南仍然难以捉摸，现有的见解在很大程度上依赖于案例且难以概括。为了为这些依赖于案例的影响提供可物理解释的组织，相关配置参数可以根据两个主要过程进行分组。首先，燃烧器几何形状和流场条件，包括腔体尺寸、主体速度、旋流诱导回流和二次注入位置，控制着每一级的气体存量和更新率。它们的共同宏观效应由特征控制体积停留时间 [23] 和由此产生的级间时空分配来表示。其次，喷射器特性决定了二次射流动量相对于初级横流的程度，从而控制射流穿透、卷吸和混合强度 [24]。相应地，停留时间分配和二次与一次动量通量比被采用作为分级时间可用性和级间空气动力学耦合的简化描述符。它们不被打算作为完整的相似性参数集，因为其他几何和操作变量可能会引入附加效应。

在本工作中，实验和 LES 在可调节几何形状的旋流燃烧器中进行，以系统研究 NH3 分级燃烧。通过独立控制一次和二次停留时间、它们的相对时空分布以及二次射流动量，本研究旨在：(1) 解耦停留时间对 NOx 形成的影响及其潜在机制；(2) 建立级间时空分配的经验准则；以及 (3) 阐明射流动量调节二次火焰结构和排放的微观机制。

章节片段实验装置与测量技术实验研究是在一个实验室规模的分级燃烧器中进行的，如图 1(a) 所示。一级燃烧阶段通过一个几何旋流数（Sg）为 0.73 的轴向旋流器稳定，将预混氨/空气混合物送入一个方形截面燃烧室（70×70mm2）。为了实现分级燃烧，二次空气通过位于腔壁上的离散端口在下游注入，以促进一级燃烧中间产物的燃尽。

结果与讨论本节系统地研究了分级氨燃烧的排放特性和潜在物理化学机制。分析分为三个阶段，以解耦停留时间、混合和化学之间的相互作用。首先，检查全局排放和火焰拓扑，以建立污染物形成对 τpri,cv 和 τsec,cv 的敏感性。在此基础上，分析级间时空分配以确定平衡。

结论本研究结合大涡模拟（LES）和动态自适应火焰片生成流形（DA-FGM）方法，对分级氨燃烧的排放特性和潜在物理化学机制进行了系统调查。研究重点关注级间时空分配与二次射流动量调节的耦合效应，以实现超低含氮排放。主要发现总结如下：
(1) 一级阶段...

CRediT 作者贡献声明 Liqing Lu：写作 – 初稿，方法论，形式分析，数据整理。Meng Zhang：写作 – 审校与编辑，监督，项目管理，资金获取。Weiliang Sun：数据整理。Zhenhua An：写作 – 审校与编辑。Weijie Zhang：写作 – 审校与编辑，方法论。Jinhua Wang：写作 – 审校与编辑，资金获取。Zuohua Huang：监督，项目管理。

利益冲突声明作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能会影响本论文中报告的工作。

致谢本研究得到国家自然科学基金（U24B2069）的资助。Liqing Lu 感谢中央高校基本科研业务费专项资金（xzy022026017）的资助。

Liqing Lu|Meng Zhang|Weiliang Sun|Zhenhua An|Weijie Zhang|Jinhua Wang|Zuohua Huang