计算研究表面终止对Ni?MnSi薄膜电学、磁学和热电特性的影响

《Computational Condensed Matter》：A computational investigation of the impact of surface termination on the electrical, magnetic, and thermoelectric characteristics of Ni 2MnSi thin films

　　

摘要

本研究利用第一性原理计算，对具有不同表面终止结构（Ni、Mn和Si）的Ni₂MnSi薄膜的力学、电学、磁学和输运性质进行了系统研究。为了深入理解表面原子构型如何影响全Heusler合金Ni₂MnSi的多种功能——该合金以其高居里温度和自旋极化电子结构而闻名——本研究将其置于低维形式中进行考察。研究结果表明，NiNi终止表面的费米能级附近态密度最大，但所有表面终止结构均保持金属行为。表面终止方式会改变自旋极化程度，磁性分析证实Mn原子主导磁矩。此外，热电性能指标如优值、电导率和塞贝克系数均高度依赖于表面化学和载流子浓度。这些结果凸显了表面终止在定制Ni₂MnSi多功能特性中的关键作用，为其在热电和自旋电子能源应用中的集成提供了机遇。对NiMn、NiNi和NiSi三种表面终止结构的系统比较及其对电学、磁学和热电性能的影响——特别关注载流子浓度依赖的输运行为——构成了本研究的创新所在。

引言

Heusler合金因其卓越的电学、磁学和热电磁学性质而引起了广泛关注，尤其是通式为X₂YZ的全Heusler化合物。Ni₂MnSi是其中最具有前景的材料之一，因其具有高的居里温度、预期的金属行为1, 2，以及在费米能级处的显著自旋极化——这些特性对于其在热电能量转换、磁传感和自旋电子学领域的潜在应用至关重要³。本研究的创新之处。与2025年发表在《半导体加工材料科学》期刊上关于体相Ni₂MnSi的研究不同，该研究聚焦于体相L2₁相的力学、弹性、电子、磁学和磁卡效应性质，本研究则针对（001）面薄膜平板模型进行了分析，该模型具有三种不同的表面终止结构，分别为NiMn、NiNi和NiSi。主要目标是确定表面原子构型如何改变自旋分辨电子结构、磁矩、自旋极化以及载流子依赖的热电磁学系数。特别地，本研究建立了表面终止与载流子浓度、塞贝克系数、电导率、热导率及Z_T之间的直接关联，这是2025年的体相研究²尚未涉及的领域。

尽管体相Ni₂MnSi已在实验和理论上得到广泛研究，但其表面薄膜的行为仍鲜有深入探索⁴。表面效应，如原子弛豫、重构和终止方式，可能显著改变材料的物理性质，特别是在低维结构中尤为明显。在薄膜形态下，电子和磁学性质对表面终止性质的敏感性极高，这会影响局域态密度、表面磁化和载流子输运机制5, 6。

在此背景下，研究Ni₂MnSi的不同表面终止结构（如Ni终止、Mn终止和Si终止）对于理解表面原子排列如何影响材料性能至关重要。这些洞察对于纳米级器件的设计和优化不可或缺，因为在纳米级尺度下表面和界面效应起主导作用7, 8。为了更好地理解Ni₂MnSi薄膜在功能器件应用中的潜力，本研究通过第一性原理模拟，对不同表面终止结构下的力学、电学、磁学和热电磁学性质进行了研究。

本研究利用第一性原理计算，对Ni₂MnSi（001）面NiMn、NiNi和NiSi三种表面终止结构的输运性质及初始物理性质进行了计算研究。计算采用密度泛函理论（DFT）框架下的广义梯度近似（GGA），运用全势能线性化增广平面波（FP-LAPW）方法，具体实现在WIEN2k程序包中。

章节摘要

模拟方法

采用密度泛函理论分析，对Ni₂MnSi（001）面NiMn、NiNi和NiSi三种表面终止结构的受控p型和n型掺杂输运性质及初始物理性质进行了研究，参照Co₂MnSi材料9。本研究采用WIEN2k程序10, 11。利用WIEN2K程序包中全势能线性化增广平面波方法（FP-LAPW）的翻译工具计算化合物的物理参数12, 13, 21。广义梯度近似（GGA）用于处理

表面形貌与结构研究

体相L2₁结构通常由Fm-3m空间群（No. 225）描述。图1所示的结构为衍生于立方L2₁结构（空间群$$ 3$$）的四元Heusler合金Ni₂MnSi的表面终止平板模型。该全Heusler化合物由四个相互穿插的FCC子晶格组成，其中Ni原子通常占据（?, ?, ?）和（?, ?, ?）Wyckoff位置，Mn位于（0, 0, 0），Si位于（?, ?, ?）²。平板

结论

综上所述，密度泛函理论计算表明，具有不同表面终止结构（NiNi、NiMn和NiSi）的Ni₂MnSi薄膜具有可调的电学、磁学和热电磁学性质。NiNi表面促进电导率的提高，而NiSi终止结构在室温下提供更好的热电效率，尽管所有终止结构均保持金属行为。该材料的多功能性得到了进一步的验证，

CRediT作者贡献声明

R. Masrour：撰写—审阅与编辑、撰写—原创草稿、可视化、验证、监督、软件、资源、项目管理、方法论、调查、形式分析、数据管理、概念化。I Ait Elkou：撰写—审阅与编辑、撰写—原创草稿、可视化、验证、监督、软件、资源、项目管理、方法论、调查、形式分析、数据管理、概念化

利益冲突声明

无利益冲突和竞争性利益

数据与代码可用性

本文所述研究未使用数据。

资金支持声明

无资金支持

利益冲突声明

? 作者声明不存在任何已知的竞争性经济利益或个人关系，这些利益或关系可能影响本论文所报告的研究工作。

致谢：

不适用

I. Ait Elkoua|R. Masrour