GEWUM：材料乌托邦的通用探索工作流程：一个用于自动化结构生成、筛选与验证的统一平台

《Computational Materials Science》：GEWUM: General exploration workflow for the utopia of materials: A unified platform for automated structure generation, selection, and validation

　　

摘要

现有计算工具的碎片化格局往往阻碍了大规模结构预测与严格稳定性验证之间的无缝集成。为此，我们提出了GEWUM（材料乌托邦通用探索工作流），这是一个开源平台，将选择性随机结构搜索（SRSS）策略与通用机器学习原子势（uMLIPs）相结合，以实现材料发现的自动化和加速。GEWUM原生支持基于SLURM的高性能计算（HPC）集群，统一了从结构生成和保持多样性的筛选到热力学/动力学稳定性评估及性质计算的完整工作流。该平台进一步内置了可视化工具，包括用于空间群演化的桑基图、用于能量分布的小提琴图，以及用于结构多样性的t-SNE/UMAP嵌入，使用户能够直观地解读筛选结果。我们通过三个案例研究展示了GEWUM的功能：Al-Sc-N体系中的低能多晶型预测、U₃Si₅的一种P-62c相的识别，以及150 GPa下ThH₁₀的高压结构预测。基准测试证实了该平台在热物性预测方面具有合理的一致性。

引言

长期以来，人们一直致力于研发具有定制性能的 novel 材料，以应对能源、电子和可持续发展领域的全球性挑战 [1]、[2]、[3]、[4]。近年来，随着通用机器学习原子势（uMLIPs）的出现 [5]、[6]、[7]、[8]、[9]，计算材料科学领域正经历一场范式转变。与传统的经验势不同，预训练的uMLIPs如今能以极低的计算成本提供接近密度泛函理论（DFT）精度的计算结果，从而实现对庞大化学空间的快速探索 [10]、[11]、[12]。因此，利用这些先进势函数进行晶体结构预测（CSP）以及后续的性质评估，已成为现代材料发现中的主导策略 [13]、[14]、[15]、[16]、[17]、[18]、[19]。

然而，尽管uMLIP算法已经成熟，并且有多种CSP代码能够处理不同维度的体系（从0D分子到3D晶体），但在充分挖掘这一潜力的软件基础设施方面仍存在关键性差距 [20]、[21]、[22]、[23]、[24]、[25]。目前，研究人员面临的是一个碎片化的生态系统：虽然单个工具可能在结构生成或单点性质计算方面表现出色，但缺乏能够无缝集成整个工作流的统一、用户友好的平台 [26]、[27]、[28]、[29]。值得注意的是，AFLOW等努力以及由MaterialsAtlas.org提供的在线工具 [30]、[31]、[32]、[33] 可以组合成将结构生成与性质评估相耦合的流水线，代表了工作流集成方面的宝贵贡献。尽管如此，这些平台主要关注高通量筛选或数据库驱动的工作流，尚未提供一个统一的、原生支持uMLIP的晶体结构预测框架及其内置的HPC编排功能。具体而言，现有的方法通常需要用户手动拼接分散的脚本来完成结构采样、多样性筛选和严格的稳定性验证（如凸包分析和声子计算）。更为关键的是，大多数框架缺乏与SLURM等高性能计算（HPC）工作负载管理器的原生集成。这种缺乏内置并行化能力的问题，使得将uMLIP驱动的工作流从测试少量候选体扩展到在复杂化学空间中筛选数千种结构变得极为困难，从而扼杀了机器学习所承诺的效率提升。

为弥合这一差距，并为材料学社区提供一个既易于采用又高效强大的工具，我们提出了GEWUM（材料乌托邦通用探索工作流）这一统一平台。GEWUM不仅被设计为一个结构预测器，更是一个旨在最大化uMLIPs在大规模科学研究中实用价值的综合性端到端软件平台。通过将近期开发的SRSS策略 [34] 嵌入到一个健壮的工程框架中，GEWUM消除了手动管理脚本的需求，并为用户提供了一条从初始假设到经验证的材料候选体的 streamlined 路径。

GEWUM的核心优势在于其整体集成、以用户为中心的设计以及可扩展性。首先，它统一了完整的发现流水线：软件自动处理维度无关的结构生成、自适应多样性筛选，以及至关重要的热力学和动力学稳定性评估。这种"预测-验证"架构确保用户获得物理上可实现的候选体，而无需承担不连贯的后处理步骤的负担。其次，也是最为关键的是，GEWUM通过简化的配置机制与SLURM集群实现了无缝集成。用户只需修改一个模板文件，即可在整个工作流中实现大规模并行化，从结构弛豫到性质计算，无一例外。这一设计抽象了作业提交脚本、资源分配和依赖管理等方面的复杂性，使研究人员无需任何专业的HPC知识便可轻松调用数百甚至数千个CPU核心。最后，GEWUM通过模块化的命令行界面和针对复杂性质（如弹性常数、热导率和准简谐近似）的预配置模板来优先考虑可访问性，使科学家能够专注于物理洞察而非计算细节。

在本工作中，我们详细介绍了GEWUM的架构和功能，并通过在不同体系中发现先前未知的多晶型来展示其有效性。通过结合SRSS的无偏探索能力、uMLIPs的速度与精度以及其SLURM集成带来的无缝可扩展性，GEWUM为高效、全面且用户友好的材料发现树立了一个新标准，有效地释放了机器学习势函数对于更广泛科学社区的完整潜力。

章节摘要

设计理念

GEWUM采用模块化的设计理念，将复杂的材料计算工作流分解为独立但可组合的功能模块。其架构设计遵循三大核心原则：统一接口、灵活部署和模板驱动的配置。统一接口原则确保所有工作流都可以通过一致的命令行范式（gewum < command > ?-mode < mode>）进行访问，显著降低了用户的学习曲线，并

案例1：Al-Sc-N体系的结构预测

纤锌矿结构的Al-Sc-N体系因其有望应用于压电、铁电和功能性薄膜材料而备受关注 [50]、[51]、[52]、[53]。为了评估GEWUM在复杂多组分氮化物体系中的结构预测能力，我们选择了(Al₁₃ScN₁₆)_x（x = 1, 2）作为模型体系。整体计算工作流如图2(a)所示。

步骤1：候选结构预测。

在GEWUM中，用户只需

结论

总之，我们开发了一个名为GEWUM的开源平台。通过将uMLIPs与SRSS方法论相结合，GEWUM为自动化结构预测和性质表征提供了一个健壮的端到端解决方案。在计算之外，该平台还嵌入了一套集成可视化工具，包括用于空间群演化追踪的桑基图、用于能量分布比较的小提琴图，以及用于结构多样性监控的t-SNE/UMAP投影，使用户能够

程序概述

程序名称： GEWUM。

编程语言： Python 3。

外部例程/库： ASE、pymatgen、pyxtal、spglib、phonopy、phono3py、SciPy、NumPy、scikit-learn、HDBSCAN、Dscribe、mp-api、通用机器学习势（uMLIP，晶体弛豫时可选）。

问题性质： 使用uMLIPs进行自动化晶体结构预测和热物性验证。

求解方法： GEWUM实现了一个统一的工作流平台，集成了选择性随机结构搜索（SRSS）

CRediT作者贡献声明

宋杰熙： 撰写 – 初稿，可视化，软件，调查，资金获取。 佘爱鲜： 撰写 – 初稿，可视化，软件，调查。 宋长鹏： 撰写 – 初稿，可视化。 史迪伟： 撰写 – 初稿，可视化，资金获取。 宣丰元： 撰写 – 审阅与编辑，资金获取。 曹重德： 撰写 – 审阅与编辑，监督，资金获取。

利益冲突声明

作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响到本文所报道的工作。

致谢

本工作部分得到了国家自然科学基金委员会（52271037）、广东省基础与应用基础研究基金（2025B1515120048）、陕西省自然科学基金重大项目（2025SYS-SYSZD-098）、太原市重点与核心技术研发项目（2025TYJB03）、江苏省基础研究计划（批准号BK20240395）、江苏省优秀青年博士后资助计划（批准号2025ZB701）和的支持。

宋杰熙|佘爱鲜|宋长鹏|史迪伟|宣丰元|曹重德