微通道泰勒流中空间非均匀的质量传递与气泡收缩动态

《International Journal of Heat and Mass Transfer》：Spatially non-uniform mass transfer and bubble shrinkage dynamics in microchannel taylor flow

　　摘要
微通道中的泰勒流动因其周期性界面和内部循环特性而被广泛视为气液传质的理想状态。然而，气泡收缩过程中瞬时传质的演变尚未得到充分研究，特别是关于界面面积变化和液膜发展的耦合效应。本研究使用三维高保真模拟结合压缩连续物种传输（CCST）模型，研究了T型连接微通道中的气液传质。根据入口速度的不同，识别出了slug-bubbly流、slug流和slug-annular流三种流动模式。在稳定的slug流状态下，传质在空间上呈现出强烈的非均匀性，超过60%的界面传质集中在气泡尾部，这是由于尾流诱导的对流作用，而液膜的影响相对较小。气泡收缩伴随着界面面积的减少，导致体积传质系数沿轴向衰减。由气泡收缩定义的气体吸收效率低于0.25，表明液相逐渐饱和，这降低了界面浓度的驱动力，限制了进一步的溶解过程。较高的扩散系数可以增强瞬时传质，但会加速饱和进程；而较大的亨利常数则会通过降低溶解度来抑制总体传质。本研究的主要创新之处在于通过解析界面质量通量及其空间分布，对泰勒流动中的气液传质进行了完全局部和瞬时的表征，超越了传统的平均体积kLa描述方法。这些结果为气泡收缩驱动的传质机制提供了机械性见解，并为微反应器的设计和操作优化提供了指导。

引言
近年来，微反应器技术作为强化气液过程的有效策略受到了广泛关注[54]。在微通道中，泰勒流动通过提供稳定的相界面和减小扩散距离，显著增强了相间传质[1] [2]。先前的研究表明， liquid slugs 内部的循环有效更新了界面浓度边界层[18]，使微通道中的液相传质系数比传统气泡柱高出一个到两个数量级[38] [64]。此外，微通道的微尺度限制产生了异常高的比界面面积，微装置中的气液接触面积可达10^10–9^300 m^2·m^?3 [51]。由于这些优越的传输特性，微通道中的泰勒流动已成为研究气液传质及相关过程强化的关键平台[28]。
尽管具有这些优势，大多数现有研究仍使用空间平均或总体体积传质系数来量化泰勒流动中的传质性能。这些方法隐含地假设了准稳态条件，即界面面积和驱动力沿通道保持大致恒定。为了改进气液微通道系统中体积传质系数KLa的表征，一些研究基于流体动力学参数发展了机理模型或经验关联式。例如，van Baten和Krishna[59]提出了一种将CO2气泡分解为半球形caps和环形薄膜区域的建模框架，以研究微结构内的局部传质细节[58]。在此框架基础上，Lefortier等人[36]引入了一个将体积传质系数与气泡和slug长度相关联的预测模型。此外，涉及雷诺数Re、谢伍德数Sh和施密特数Sc的无量纲关联式也被广泛用于描述传质对流体动力学条件和流体性质的依赖性[63] [71]。虽然这些机理模型和经验关联式有助于预测总体传质性能，但它们对沿通道的瞬时轴向传质演变提供的洞察有限。
然而，在溶解气液系统中，传质本质上是动态的，而非沿通道均匀分布[17] [4]。这种动态演变改变了通道沿线的界面面积和浓度驱动力，从而导致传质行为的强烈轴向变化[67]。为了分析微通道中的瞬时传质行为，一些研究[29] [62] [63]试图捕捉气泡的瞬态特性。例如，Shim等人[55]和Abolhasani等人[3]表征了气泡直径和长度沿微通道的演变。此外，Zhang等人[67]将瞬时体积传质系数kLa视为由CO2泰勒气泡的轴向收缩产生的空间变化参数。他们的结果表明，kLa从T型接头处逐渐衰减，并确定了主导传质机制从液体-slug循环转变为液体膜控制传输的关键轴向位置。Jiang等人[35]采用了类似的单元格框架，通过考虑气泡中CO2浓度降低导致的传质驱动力轴向衰减，确定了kLa的轴向变化。最近，Li等人[37]提供了泰勒流动中非均匀的、头部和尾部主导的传质的直接证据，突显了传统平均kLa方法的局限性。尽管如此，这些方法通常依赖于简化的几何假设，缺乏关于局部流动结构和液膜演变的详细信息。因此，气泡动力学、液膜发展和流体动力学对瞬时传质的耦合效应尚未得到充分理解。为了更深入地了解气泡动力学、液膜演变和局部流体动力学对瞬时传质的耦合效应，需要一种能够解析瞬态界面和流动结构的研究方法。然而，微通道中气液传质的实验研究经常受到光学可访问性和测量分辨率的限制，尤其是在捕捉局部界面结构和瞬态浓度场方面[7] [65]。为了实现这一目标，数值模拟作为一种有效工具被用来克服实验上的限制，并解析难以通过实验获得的局部流体动力学和传质特性。通过数值模拟，可以高空间和时间分辨率地量化关键特征，包括流动模式演变[20] [22]、气泡头尾不对称性、液膜厚度分布、局部浓度场和界面面积变化[10] [19] [31] [60]。数值模拟还展示了解析气泡形成过程中的局部界面质量通量的能力，而这在实验上极其困难[70]。此外，Bourdon等人[9]对反应性泰勒流动系统的研究表明，气泡收缩与液相饱和强烈耦合，这显著改变了局部的传质驱动力。然而，大多数现有研究仍然仅限于跟踪单个气泡的体积收缩，因此无法直接解析控制瞬时界面传质的机制。这些能力使得数值模拟成为系统研究微通道泰勒流动中瞬时传质局部机制的强大方法，从而弥合了传统平均体积传质系数描述和完全解析的界面传输物理之间的差距。
在这项工作中，研究了T型连接微通道中泰勒流动的空间非均匀传质行为和气泡收缩动态。使用体积流体（VOF）方法和压缩连续物种传输（CCST）模型进行了三维高保真数值模拟。与主要关注空间平均体积传质系数或简化单元格模型的先前研究不同，本研究直接解析了局部界面质量通量及其空间分布，实现了气液传质的完全瞬时和空间解析表征。第2节详细描述了数值方法，第3节介绍了网格和模型验证，以确保模拟的可靠性和准确性。第4节全面讨论了结果，包括流动模式特征和气泡形成行为、沿通道的气泡收缩动态及其相关的局部传质行为，以及关键参数对总体传质性能的影响。最后，第5节总结了本研究的主要发现和结论。

数值设置和建模
图1(a)显示了T型连接微通道的三维几何形状，指定了气体和液体的入口、流动方向以及主通道的轴向长度。方形通道的水力直径为DH = 400 μm，坐标系与此相应，与Guo等人[29]的研究中使用的水力直径一致。图1(b)定义了泰勒流动的特征几何参数，包括气泡速度ub、气泡长度Lb和liquid slug...

网格独立性和验证
图2(a)展示了使用四种不同网格分辨率获得的气泡形态和界面位置，对应的总单元格数分别为406,656（Mesh 1）、504,432（Mesh 2）、609,984（Mesh 3）和714,240（Mesh 4）。可以观察到，所有网格配置下的整体气泡形状、界面曲率和轴向位置几乎相同，表明气液界面得到了足够详细的解析，并且对进一步网格的敏感性很小...

结果和讨论
图4(a)显示了作为气体和液体表面速度ug和ul函数的流动模式图。识别出了三种不同的流动模式：slug-bubbly流、slug流和过渡性的slug-annular流。该图的边界特征和整体拓扑与先前的实验和数值研究[6] [61]有很强的吻合性。在相对较低的气体速度和较高的液体速度下，系统呈现出slug-bubbly模式，其特征是气泡较短...

结论
在这项研究中，进行了三维数值模拟，以研究在不同操作条件下的T型连接微通道中的气液传质。系统分析了流动模式转变、气泡收缩动态、液膜演变及其对传质性能的耦合影响。主要结论总结如下：
(1) 根据CRedi...

作者贡献声明
Xingrui Zhou：可视化、方法论、研究、形式分析、概念化。
Lian Duan：验证、软件、项目管理、资金获取、数据管理。
Jingru Sun：撰写——原始草稿、可视化、验证、软件、方法论、研究。
Fei Chen：撰写——审稿与编辑、监督、资源管理、资金获取。
Wenjun Yuan：撰写——审稿与编辑、监督、资源管理、资金获取、形式分析。

利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢
本工作得到了中国国家自然科学基金（编号52306203）的支持。作者衷心感谢西安交通大学高性能计算中心的计算资源支持。

Jingru Sun | Xingrui Zhou | Lian Duan | Wenjun Yuan | Fei Chen
氟氮化学国家重点实验室，化学工程与技术学院，中国陕西省西安市710049