对称α-MoO3/Ag纳米线-Al2O3/InAs/VO2多层结构中可动态切换的双通道手性光学响应

《Physica E: Low-dimensional Systems and Nanostructures》：Dynamically switchable dual-channel chiroptical responses in symmetric α-MoO 3/Ag nanowire-Al 2O 3/InAs/VO 2 multilayers

　　

- 扭曲的 α-MoO3/Ag-Al2O3 异质结构实现双通道手征性。
- VO2 相变使器件在反射和透射模式之间切换。
- 反射 CD 在 ENZ 区域附近达到 0.98。
- 透射 CD 在宽带中红外波段超过 0.85。
- InAs 缺陷和扭曲工程增强了宽带手征光学可调性。

## 引言

材料在红外光谱范围内的光学特性为分子振动和化学键提供了独特的观察窗口 [1,2]。特别是中红外（mid-IR）区域，涵盖了众多分子的特征振动吸收带，代表了独特的"指纹"区域，已被广泛用于化学检测 [3,4]、环境监测 [5,6] 和生物分子识别 [7,8]。然而，大多数这些方法依赖于非偏振光或线偏振光检测，无法满足手征物质分析所需的偏振选择性。因此，开发兼具高灵敏度与强偏振分辨能力的光学检测技术已成为该领域的迫切需求。

圆二色谱（CD）通过探测物质与左旋（LCP）和右旋圆偏振光（RCP）之间的差异相互作用，已成为表征手征结构和识别手征分子的重要技术 [[9], [10], [11]]。近年来，纳米光子学的进展使得人工设计的超材料和超表面能够实现强烈的 CD 响应，包括三维螺旋 [12]、开口环谐振器阵列 [13] 和扭曲超表面等。这些研究令人信服地证明了通过精密的结构设计实现目标波长下高性能手征响应的可行性。然而，尽管三维手征结构实现了高光谱分辨率，但其通常依赖于复杂几何形状和精确的纳米制造，导致成本高且对结构缺陷敏感 [14]。相比之下，二维超表面虽然在制造工艺上相对简单，但其光学响应通常是静态的，限制了其可调性和功能适应性。最近，基于相变材料的手征超表面作为一种克服这一静态限制的方案而崭露头角。Ma 等人 [15] 展示了一种基于 VO2 的宽带 CD 吸收三功能可调超表面，而 Li 等人 [16] 表明，手征反螺旋谐振器仅通过切换圆偏振光的旋向，就能实现微粒的方向可切换自热泳运动。这凸显了手征光子结构在光谱控制之外的更广泛潜力，包括微机器人和粒子操控。开发能够在更宽带宽和多个光学通道上维持稳健手征响应的方案，已成为实现手征光子器件实用化的关键一步。

最近，天然双曲材料 α-MoO3 作为中红外紧凑手征器件的有前景平台引起了广泛关注，这得益于其强面内各向异性和相关的声子极化激元特性 [[17], [18], [19]]。在其反常带（MRBs）内，α-MoO3 支持双曲声子极化激元。值得注意的是，在其面外介电常数接近零介电常数（ENZ）的光谱区域内，光与物质相互作用得到显著增强 [[20], [21], [22]]。尽管存在这些优势，α-MoO3 基系统在手征光学器件中的实际应用仍然受到限制。首先，大多数现有设计聚焦于单通道工作，仅在反射或透射通道提供 CD [[23], [24], [25]]。其次，对 ENZ 区域场增强和模式控制潜力的系统性利用，尤其是实现单一结构内通过外部场可调动态切换高反射和高透射 CD 状态（CDR 和 CDT），在很大程度上仍然未被探索。最后，强 CD 信号通常局限于窄光谱带，严重限制了其在全带光谱应用中的实用性。

为了克服现有手征系统的单通道限制、缺乏动态可调性和窄带宽问题，我们提出了一种基于 α-MoO3/Ag 纳米线（NW）-Al2O3/InAs/Ag NW-Al2O3/α-MoO3/VO2 的对称多层平面手征结构，实现了中红外手征光学响应的多场协同调制。VO2 由温度驱动的绝缘体-金属转变充当主动光开关。在金属态下，VO2 的高电导率引发等离子耦合效应，显著激活和增强反射通道中的手征光学响应，而透射通道中的强 CD 则通过协同的多层介质架构稳定维持。因此，可在同一器件中同时实现高 CDR 和高 CDT。结合 InAs 缺陷层的共振模式工程以及 α-MoO3 的 ENZ 场增强效应，CD 可调性得到进一步提升。经过对层间扭曲角和堆叠周期的系统优化，反射通道 CD 值超过 0.98，透射通道 CD 在宽带宽和大角度范围内保持在 0.85 以上。本工作不仅证明了多场协同调制和宽带强响应特性的可行性，还为手征光学器件的实用化、集成化和多功能化开辟了新途径。

## 片段摘要

### 理论模型

图 1(a) 示意性地描绘了所提出的光子晶体架构，其沿 z 轴由周期性堆叠的 α-MoO3 层和 Ag NW-Al2O3 有效介质薄膜组成。InAs 层被嵌入周期性堆叠中作为缺陷层，整个结构在 VO2 薄膜基底上制备。这种多层架构可通过序贯沉积技术结合电子束光刻来定义规定的扭曲角来实验实现。

### 结果与讨论

图 2(a) 展示了 α-MoO3 介电常数实部与频率的依赖关系。三个反常带，即 MRB-I、MRB-II 和 MRB-III，分别定义在 545 cm?1 < ω < 851.7 cm?1（εy < 0）、820 cm?1 < ω < 972.4 cm?1（εx < 0）以及较窄的 958 cm?1 < ω < 1004.1 cm?1（εz < 0）区域内。显然，这些反常带之间存在重叠。图 2(b) 显示了 VO2 的 Re(εi) 随频率和不同 fv 的谱演化。在 fv = 0 时，纯绝缘相产生 Re(εi

### 结论

本工作展示了一种可在反射和透射通道中同时实现强 CD 的可重构多层器件，该器件通过各向异性 α-MoO3 与 Ag NW-Al2O3 超材料的协同集成、InAs 缺陷层工程和 VO2 动态切换得以实现。VO2 的绝缘体-金属转变作为动态光开关，将器件重新配置为高反射和高透射工作模式。在完全金属态下，

### CRediT 作者贡献声明

李明书：调查、可视化、写作——初稿。于迪：形式分析、项目管理、资源。宋浩源：形式分析、验证、可视化。白松：形式分析、调查、可视化。周胜：概念化、数据管理、可视化。付淑芳：方法论、监督、写作——审阅与编辑。王轩章：概念化、数据管理、监督。

### 资金支持

本工作由中国黑龙江省自然科学基金（项目编号 LH2024A019）提供资金支持。

### 利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知竞争性经济利益或个人关系。

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