用于预测分子和凝聚相响应及振动光谱的场感知与电荷信息驱动机器学习

《npj Computational Materials》：Field-aware and charge-informed machine learning for predicting molecular and condensed-phase responses and vibrational spectra

　　外电场在化学、材料和生物学中起着关键作用。然而，准确捕捉外电场效应仍然是机器学习原子间势（MLIPs）面临的挑战。通过揭示传统架构在预测依赖于电场的响应性质方面的局限性，我们提出了一种物理信息的场感知等变神经网络框架，用于预测对外电场的响应性质。外电场通过一个等变嵌入层引入，该层将电场表示与原子特征拼接在一起，同时保持旋转等变性。该模型采用能量导数方法，在单一统一架构中预测响应性质。此外，我们将电荷平衡静电层嵌入模型中，以捕捉长程静电相互作用。基于电荷的和基于能量导数的偶极矩之间的密切一致性表明，该模型学习了正确的底层物理规律。该统一框架在不同外场强度下，对分子体系和周期性体系的响应性质预测以及红外和拉曼光谱模拟表现出稳健的性能。通过将物理原理融入模型，我们建立了一个通用的、可迁移的框架，用于建模外电场下分子和凝聚相的响应，为外电场中响应性质的预测提供了稳健的流程。