基于密度泛函理论和分子动力学对1,2,4-三唑鎓基离子液体和多孔共聚物中二氧化碳捕获的多尺度研究 开放获取

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Multiscale Investigation of CO 2 Capture in 1,2,4-Triazolium-Based Ionic Liquids and Porous Copolymers Using Density Functional Theory and Molecular DynamicsOpen Access

　　

从大气中直接捕集二氧化碳（CO₂）已成为应对气候变化的重要途径，尤其是在更广泛的碳捕集与封存体系中。在用于直接空气捕集的材料中，离子液体（ILs）尤为突出，因为其化学结构可精细调控，以优化其与CO₂的相互作用，涵盖捕集及后续转化两个环节。基于这一理念，聚离子液体（PILs）作为一类先进材料被开发出来，它们具有更高的结构稳定性与更丰富的相互作用位点，从而实现更高效的CO₂捕集。本研究结合密度泛函理论（DFT）与全原子分子动力学（MD）模拟方法，考察了六种基于1,2,4-三唑鎓的离子液体（ILs）及其相应多孔共聚物的CO₂捕集性能。DFT计算表明，CO₂的吸附主要由与阴离子之间的非共价相互作用主导，而连接在1,2,4-三唑鎓阳离子上的官能团则通过增加富电子相互作用位点的数量，显著影响吸附强度，分子静电势（MESP）分析结果一致地支持了这一结论。前线分子轨道（FMOs）分析与原子内分子量子理论（QTAIM）分析进一步证实，这些官能团不仅通过空间位阻发挥作用，还主动调节负责稳定吸附态CO₂分子的电子分布。MD模拟在这些结果的基础上，补充描述了真实条件下体系的宏观热力学与输运性质。这一整合的多尺度框架为理解基于1,2,4-三唑鎓的吸附剂提供了全面视角，并指导下一代高效、可再生、可规模化CO₂捕集材料的合理设计。

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? 2026 作者本人。由皇家化学会（The Royal Society of Chemistry）代表所有者学会出版

2026

作者本人

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