捷克共和国NORM样品中天然衰变系列片段的平衡状态：23?U–23?U–23?Th 和 232Th–22?Ra–22?Th

《Journal of Environmental Radioactivity》：Equilibrium in segments of natural decay series in NORM samples from the Czech Republic: 238U – 234U – 230Th and 232Th – 228Ra – 228Th

　　

• 分析了捷克典型NORM（天然放射性材料）工作场所的样品。
• 研究了 238U – 234U – 230Th 以及 232Th – 228Ra – 228Th 之间的放射性平衡状态。
• 使用伽马能谱和α能谱对样品进行了分析。
• 基于已确认的平衡状态将样品分为不同组别。
• 提出了优化NORM测量与评估国家方法的建议。

**引言**

在最广义的层面上，NORM（天然放射性材料）这一缩写可用于描述任何含有天然来源放射性核素的天然物质。在辐射防护领域，该术语通常用于描述人类活动改变了放射性核素浓度、可利用性或分布情况的物质，或天然含有相对较高放射性核素含量并正在被处理或处置的物质。钾-40以及铀和钍衰变系中的放射性核素是NORM中关注的放射性核素。世界核协会将NORM定义为由于人类活动而提高了人类对电离辐射暴露水平的天然放射性材料（World Nuclear Association, 2024）。

监测与NORM生产相关的行业对于保护工人、公众成员和环境至关重要。《辐射防护122》出版物的第2部分详细表征了暴露途径（European Commission, 2002），其中还包含了NORM可能涉及的行业和产品的附加信息。此外，Popic等人（2023）提出了一套框架，用于收集欧洲各国NORM暴露途径和关注材料的信息。

在欧盟，《基本安全标准指令》（Council Directive, 2013/59/Euratom, 2013）要求成员国识别并监管可能导致工人和公众成员暴露的NORM实践。此外，附件VI提供了涉及NORM材料的工业部门清单，附件VII表A第2部分列出了适用于NORM材料的豁免水平（CLs）。

在捷克共和国，这些要求通过《原子法》（Zákon ?. 263/2016 Sb., 2016）及其实施条例（Vyhlá?ka ?. 422/2016 Sb., 2016）得以落实，后者采纳了《原子法》和指令2013/59/Euratom（2013）中涉及的NORM工业部门定义以及确立的豁免水平（CLs）。为确保辐射防护，相关场所的运营者必须评估职业剂量，并验证从工作场所释放的任何NORM是否符合豁免水平（CLs）的要求。

在捷克共和国，NORM相关风险的评估区分了在处理NORM的主要场所的职业暴露和从设施释放后公众成员可能受到的潜在暴露。因此，在运输、处置或其他释放后活动中接触该材料的人员被视为公众成员。职业风险主要通过评估特定的暴露情景来评估，而释放前的评估则基于测量的活度浓度及其对适用豁免水平（CLs）的符合性。

目前，尚无NORM测量与评估的技术标准或技术规范，但实验室可参考补充性资源，如Friedmann等人（2017）关于NORM伽马能谱分析的章节。

在捷克共和国，监管机构——国家核安全办公室（SUJB）发布了专门的指南（Státní ú?ad pro jadernou bezpe?nost, 2017），经授权的实验室在确定从NORM工作场所释放材料的放射性核素含量时必须遵循这些指南。

根据这些指南，238U、226Ra、210Pb、228Ra、228Th和40K的活度浓度主要通过伽马能谱法测定，而α发射放射性核素234U、230Th、210Po和232Th的活度浓度则使用以下方程进行估算：

A(234U) = 2 A(238U) ……(1)

A(230Th) = 2 A(238U) ……(2)

A(210Po) = A(210Pb) ……(3)

A(232Th) = A(228Ra) + A(228Th) ……(4)

方程(1)–(4)的目的在于为无法通过伽马能谱法评估的放射性核素提供估算值，而通过电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）或α能谱法进行直接测定则需要耗费更多时间和成本。此外，这些方程仅适用于从NORM工作场所释放的材料。

方程(1)基于捷克共和国水样中报告的234U/238U同位素比平均值1.5（Bouda, 2022），因此提供了234U活度的保守估计。方程(2)同样采用保守假设，将230Th的活度等同于234U的活度。方程(3)假设210Pb和210Po之间达成长期放射性平衡，考虑到它们各自的半衰期。方程(4)在不考虑钍衰变系中放射性核素行为的情况下，提供232Th活度的近似估计。

然而，研究表明这些估算方程可能会高估或低估实际的活度浓度，可能导致相对于相应豁免水平（CLs）的错误分类（Bouda, 2023; Doksanská and Kelnarová, 2025）。为降低错误分类的风险，可用基于衰变系各段平衡条件中实验获得的关系来替代方程(1)–(4)。

本研究聚焦于铀和钍衰变系的上游段：238U – 234U – 230Th 和 232Th – 228Ra – 228Th。《辐射防护122》（European Commission, 2002）定义了铀和钍衰变链中的若干片段，在特定条件下可被视为处于长期平衡状态。这些衰变链可作为剂量评估以及豁免水平（CLs）推导的基础。本研究考察的铀系放射性核素属于"U 238sec"衰变链的一部分，该链假设从238U到210Po达到平衡。类似地，本研究考虑的钍系放射性核素属于"Th 232sec"衰变链的一部分，该链假设整个232Th衰变系达到平衡。此外，该手册还定义了"Th 228+"衰变链，该链排除了由232Th、228Ra和228Ac组成的衰变系上段部分。

然而，European Commission（2002）建议的平衡假设在经历过特定工业处理的材料中可能并不满足。因此，在将此假设扩展应用于活度浓度评估时应谨慎，如果发生不平衡，必须对228Th和228Ra单独考虑放射性衰变和生长校正。

本研究的目的是评估是否可以在选定的NORM类别中假定放射性平衡，并据此修订估算方程。此前Doksanská和Kelnarová（2025）的研究考察了从饮用水和污水处理厂释放的NORM，特别是污泥和过滤材料。本研究扩展了该工作，考察了其他工业材料类别。本分析基于国家辐射防护研究所（SURO）可获得的数据，仅包括捷克共和国境内工业活动中产生的材料。基本安全标准指令（Council Directive, 2013/59/Euratom, 2013）中识别的一些可能相关的工业部门在本国不存在，因此不在本研究范围之内。重要的是，本研究中评估的材料并不代表捷克共和国产生的NORM的全部范围。

**小节片段**

**燃煤燃烧产物**

此前对燃煤燃烧产物中铀衰变系内放射性平衡的研究通常聚焦于238U/226Ra活度浓度比。例如，Karangelos等人（2004）报告了在不同燃煤燃烧阶段收集的底灰和飞灰中的238U/226Ra比值。在静电除尘器最冷段的样品中观察到比值大于1（在不确定度范围内），其中细飞灰……

**样品描述**

分析包括了2019年至2025年间由工作场所运营者提交至SURO实验室的样品，这些工作场所根据国家立法要求进行NORM测量和评估（Zákon ?. 263/2016 Sb., 2016; Vyhlá?ka ?. 422/2016 Sb., 2016）。材料由各工作场所运营者在现场采集，因此实验室无法控制采样策略。国家监管机构发布的指南明确规定采样责任归……

**结果**

共测量了48个样品。对8个样品组中铀和钍衰变系的6种放射性核素测定了活度浓度。对5个样品组进行了ODR（正交距离回归），结果以包含六个子图的图形呈现，分别对应第3.4节中给出的六种放射性核素对。对3个组别，则以表格形式列出六种放射性核素对的活度比值。

测量活度的完整概览见补充表6。在……

**讨论**

对于活度比值分析，铀系片段中放射性核素的活度浓度仅通过α能谱法测定。因此，通过伽马射线能谱法获得的238U值仅作为补充一致性检验使用。相比之下，钍系片段中的活度比值同时使用了α能谱（针对232Th）和伽马射线能谱（针对228Th）的结果。

通过……方法获得的238U活度浓度的扩展不确定度（k=2）为……

**结论**

本研究的动机在于重新评估捷克共和国当前用于近似NORM工作场所释放材料中放射性核素活度的估算方程的必要性，因为直接测定既耗时又成本高。由于方程(1)、(2)和(4)可能导致相对于适用豁免水平的错误分类，本研究调查了是否可以用经验支持的替代关系来取代这些方程。放射性平衡……

**CRediT作者贡献声明**

Tereza Doksanská：撰写——初稿、方法论、形式化分析、数据管理。Alena Kelnarová：调查研究、形式化分析、数据管理、概念构思。Mahulena Ko?istková：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、验证。

**利益冲突声明**

作者声明，他们没有已知的可能影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。

**致谢**

本工作由捷克共和国内政部项目MV-23671-2/OBVV-2023、MV-115930-11/OBVV-2023和MV-16088-1/OBVV-2025资助。

Tereza Doksanská | Alena Kelnarová | Mahulena Ko?istková