《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Sulfamethoxazole forces a survival-first metabolic switch in sludge-free phosphate bioreduction
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摘要本研究调查了一种无泥磷生物还原系统对短期磺胺甲恶唑（SMX）胁迫（0–200 μg/L）的机制响应。SMX引发了剂量依赖性的性能下降，正磷酸盐磷去除率从86.67%降至56.57%，化学需氧量去除率从97.83%降至38.80%，磷化氢产生率从9.30降至3.42 μg/
摘要
本研究调查了一种无泥磷生物还原系统对短期磺胺甲恶唑（SMX）胁迫（0–200 μg/L）的机制响应。SMX引发了剂量依赖性的性能下降，正磷酸盐磷去除率从86.67%降至56.57%，化学需氧量去除率从97.83%降至38.80%，磷化氢产生率从9.30降至3.42 μg/(L·h)。在机制层面，SMX触发了一种"生存优先"的代谢转换，将碳源和还原当量重新定向至胞外聚合物（EPS）的合成，表现为PN/PS比值从0.22升至0.82。这种防御性适应以牺牲能量代谢为代价，表现为ATP水平和电子传递系统活性（ETSA）下降，以及细胞色素C泄漏和膜通透性增加所导致的电子通量中断。电化学分析证实了胞外电子转移受损和界面电阻升高。同时，SMX重塑了微生物群落，驱动从高多样性功能平衡向低多样性耐受结构转变（例如假单胞菌门减少、蓝细菌门富集）。这些发现揭示了SMX可能迫使磷酸盐生物还原发生以电子传递链中断为中心的多级联崩溃，为评估该新型工艺在抗生素共污染条件下的表现提供了理论依据。
引言
磷作为生命必需的关键营养元素，通过磷肥广泛用于农业生产，最终经由地表径流、废水排放等途径进入水体[17]、[34]、[8]。然而，过量的磷输入是水体富营养化的主要原因之一，导致水华、水质恶化和生态失衡等严重环境问题[1]、[21]、[46]。因此，含磷废水的排放在全球范围内受到日益严格的监管[42]。开发高效、经济且可持续的磷去除技术已成为水污染控制领域的核心挑战之一[47]。
传统生物除磷工艺依赖聚磷菌（PAOs）在好氧条件下过量吸收溶解性磷酸盐，通过排放富磷剩余污泥实现磷的去除（[9]；Z. [15]、[28]）。尽管该技术已广泛应用，但其根本缺陷在于产生大量含磷污泥，导致后续处理和处置成本高昂，并存在二次污染风险[9]。为突破这一瓶颈，近年来涌现的"无泥磷生物还原"系统（Z. [2]）具有显著优势。该工艺利用特定功能微生物将作为电子受体的磷酸盐还原为气态磷化氢（PH?），从而实现磷从液相到气相的直接分离，无需排放污泥即可完成除磷过程。值得注意的是，此处的"无泥"特指该系统无需有意排泥即可实现除磷的运行特征（区别于依赖聚磷菌和富磷污泥排放的传统强化生物除磷工艺）。该系统中的微生物以附着在载体上的生物膜形式维持，能够长期保留功能微生物。然而，磷并非实际废水中唯一的污染物。以磺胺甲恶唑（SMX）为代表的新兴抗生素污染物在城市污水、养殖废水和制药废水中频繁检出，浓度通常在纳克至微克每升级别[10]、[11]、[6]。在城市污水中，正磷酸盐磷含量通常为5–20 mg/L（以P计），而SMX常见浓度为0.1–10 μg/L，在医院废水中可达200 μg/L。SMX的长期存在可能对生物处理系统中的核心功能微生物群落产生抑制或选择压力，扰乱关键代谢过程（[16]、[45]、[6]；C. [52]）。值得注意的是，虽然已有研究探讨了SMX对传统除磷工艺中聚磷菌活性的影响，但据我们所知，关于"无泥磷生物还原"系统在SMX胁迫下的除磷性能和微生物响应机制的研究非常少，其潜在的级联响应在很大程度上仍未被探索[32]、[48]。
本研究旨在系统分析短期SMX胁迫影响无泥磷生物还原系统的机制。核心目标包括：(1)定量描述短期SMX胁迫下磷去除、COD降解和PH?产生率的剂量依赖性下降；(2)阐明EPS重塑（PN/PS升高）如何反映生存优先的资源分配策略及其与电子传递阻抗的关联；以及(3)揭示从膜损伤、能量/电子中断到群落演替导致磷酸盐生物还原崩溃的多层级联效应。本研究提出了一种将无泥磷生物还原系统应用于含SMX废水处理的新方法。这弥补了现有研究仅关注磷污染或单一抗生素影响而忽视两者协同效应的不足，为评估该新型工艺在复杂共存污染物条件下的可行性提供了理论依据。重要的是，本研究超越常规性能评估，从微生物电子传递和氧化还原代谢的角度系统探索其潜在机制，旨在揭示SMX胁迫如何损害系统的核心还原性除磷功能。
章节片段
实验设计与过程
本实验在500 mL锥形瓶中进行，使用实验室培养的磷生物还原系统的污泥，混合液悬浮固体浓度（MLSS）维持在6 g/L（G. [2]）。选取六个浓度梯度：0、25、50、75、100和200 μg/L，以评估短期SMX胁迫对闭环无泥磷生物还原系统性能的潜在影响，其中0 μg/L反应器作为对照组。各反应器标记为
SMX对磷去除的影响
为研究不同SMX浓度对无泥排放生物除磷还原系统磷去除性能的影响，本实验设置了六个SMX浓度梯度：0、25、50、75、100和200 μg/L。监测了典型运行周期内正磷酸盐磷浓度的变化，实验结果如图1所示。
SMX对磷去除产生了显著的剂量依赖性抑制效应。磷去除
结论
短期SMX胁迫以剂量依赖方式损害了无泥磷生物还原系统。在200 μg/L SMX条件下，正磷酸盐磷去除率从86.67%降至56.57%，COD去除率从97.83%降至38.80%，PH?产生率从9.30降至3.42 μg/(L·h)。同时，EPS蛋白/多糖比从0.22升至0.82，而ATP和ETSA分别降至对照组的44.6%和36.2%。细胞色素C泄漏增加了59%，膜通透性升高2.96倍，电化学分析
CRediT作者贡献声明
张道宏：形式分析。张建军：方法论、数据管理。侯亚男：概念构思。赵瑞楠：撰写——初稿、可视化。韩怡：撰写——审阅与编辑、撰写——初稿。刘志华：软件。张桂英：验证、监督。李海波：方法论。李坤：概念构思。
利益冲突声明
作者声明不存在任何已知的可能影响本文所述工作的竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本研究得到了天津市科技计划项目的资助（项目编号：24PTLYHZ00310）。
本研究得到了天津市自然科学基金的资助（项目编号：25JCYBJC00200）。
本项目得到了天津市水科学技术重点实验室研究基金的资助（项目编号：TJKLAST-PT-2025-03）。
韩怡 | 赵瑞楠 | 张桂英 | 刘志华 | 李坤 | 李海波 | 张道宏 | 侯亚男 | 张建军
天津城建大学环境科学与工程学院，天津市水科学技术重点实验室，天津市津静路26号，天津300384，中国
