《Journal of Membrane Science》：Particulate deposition at the nanofiltration interface: From in-situ visualization to machine learning optimization
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摘要
膜污染仍然是制约海水淡化和废水回用长期效率与经济可行性的关键障碍。传统诊断方法往往依赖破坏性采样或离位分析，系统性地无法捕捉边界层污染基质瞬态、时空演化的过程。本研究提出了一种闭环框架，将非侵入式激光诱导荧光（LIF）诊断技术与多目标遗传算法无缝整合，用于主动污染
摘要
膜污染仍然是制约海水淡化和废水回用长期效率与经济可行性的关键障碍。传统诊断方法往往依赖破坏性采样或离位分析，系统性地无法捕捉边界层污染基质瞬态、时空演化的过程。本研究提出了一种闭环框架，将非侵入式激光诱导荧光（LIF）诊断技术与多目标遗传算法无缝整合，用于主动污染调控。通过主成分分析（PCA），渗透通量和沉积浓度被确定为评估膜性能的两个最关键指标。随后，基于中心复合设计（CCD）推导出的二次多项式回归模型成功量化了跨流速度和跨膜压差（TMP）的线性、二次及交互水动力学效应。采用与网格-熵多样性公式相结合的NSGA-II非支配排序遗传算法，解决了水力通量产出与污染物质量积累之间的内在权衡。确定了条件最优运行工况：跨流速度为354.6 mL/min，TMP为2.8 bar，预测渗透通量为45.0 L/(m2·h)，沉积浓度最小化为111.7 mg/L，TOPSIS接近度指数为0.9839。三组独立重复实验验证了预测平台的卓越保真度，渗透通量的平均相对误差为2.27%，沉积浓度的平均相对误差为0.49%。该集成方法学为实时污染缓解提供了高度可重复的技术路径和机理基础，推动膜分离过程向智能化、节能方向发展。
引言
纳滤（NF）已确立为水-能关联网络中不可或缺的分层技术，在高级市政水处理、工业废水回用和循环资源回收方面展现出卓越效力。纳滤膜具有亚纳米孔径结构和独特的表面静电特性，能够在保持高水力渗透性的同时选择性截留多价离子和有机微污染物[1]。然而，膜污染所导致的界面颗粒沉积问题严重损害了工业纳滤系统的经济可行性和长期稳定性[2]。颗粒污染物在膜-溶液界面的持续积累限制了渗透通量，增加了水力阻力，并因维持产出所需的更高跨膜压差而提升了比功耗[3,4]。因此，阐明控制早期颗粒沉积的复杂输运和钉扎机制，对于实现可持续、主动的污染缓解至关重要。
尽管其影响重大，但由于缺乏高分辨率、非侵入式诊断技术，实时捕捉早期界面沉积的演化过程一直受到阻碍[5]。传统表征方法，包括重量法测量和离位显微镜（如扫描电子显微镜SEM和原子力显微镜AFM），本质上具有破坏性，无法保持高度可逆边界层和浓度极化（CP）分布的结构完整性[6,7]。虽然先进的原位光学平台，如共聚焦激光扫描显微镜（CLSM）[8]、拉曼光谱[9]和光学相干断层扫描（OCT）[10]，已被用于描绘界面层，但其实际应用受到严重限制，主要因为响应速度慢、光学穿透深度浅，或无法在过滤初期高度瞬态阶段分辨亚微米级时空动力学行为[11]。因此，在动态剪切条件下，从初始颗粒沉积向压实滤饼层发展的精确过渡过程在很大程度上仍缺乏定量描述[5]。传统破坏性或离位分析技术无法捕捉边界层内的动态演化和空间变化[6]。为克服这些诊断局限性，本研究采用了一个非侵入式激光诱导荧光（LIF）平台，并结合定制的数字图像处理流程，对实时界面质量积累进行数字化表征[12]。
除高保真诊断表征外，将实时可视化矩阵转化为预测性操作策略仍然是膜过程工程中的主要瓶颈[13]。历史上，过程优化受限于单变量经验测试，这种方法系统性地无法捕捉控制膜边界质量输运的高度非线性、多变量交互作用[14]。具体而言，对流拖曳与剪切诱导冲刷之间的竞争平衡对跨流速度和跨膜压差（TMP）的局部波动极为敏感[15]。在未优化的水动力学条件下，过大的对流拖曳迅速压倒表面剪切，驱动界面沉积加速和滤饼瞬时压实。相反，虽然较高的剪切速率能有效缓解边界层增长，但会带来高额的寄生泵送能耗，凸显了水力产出与比能耗之间的严重权衡[16]。这一优化悖论因缺乏客观的多准则决策框架而进一步加剧，经常导致任意且次优的过程调控。近年来，预测建模和过程优化领域的进展[17,18]为膜污染控制提供了互补视角。为应对上述局限，本研究将预测性响应面方法学与网格-熵辅助的非支配排序遗传算法（NSGA-II）相结合，以映射非线性操作窗口并解决通量-沉积的内在权衡[19]。
为突破上述双重瓶颈，本研究建立了一个闭环框架，将非侵入式显微可视化与机器学习驱动的多目标优化无缝整合。具体而言，本研究的研究框架结构如下：首先，建立双参数光学标定，以确保LIF监测的高保真度[12]；其次，通过主成分方差分解识别关键评估指标[20]；第三，构建二次多项式响应面以评估交互水动力学效应；最后，通过理想点法确定全局最优运行工况，并通过时间分辨界面诊断进行严格验证[21]。该工作流程有效解耦了多维参数空间，利用主成分分析降低高频视觉数据集的维度，同时采用网格-熵多样性公式防止进化搜索过程中Pareto前沿过早停滞。最终，这一系统化平台为主动污染缓解和可持续、节能的膜操作提供了高度可重复、具预测性的技术路径。
章节摘要
实验材料与设备
荧光聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）纳米颗粒（固含量：1%；平均粒径：100 nm；Micromod，德国）被用作模型颗粒污染物，以模拟膜结垢和沉积行为。实验前，将储存悬浮液用去离子水稀释至10–500 mg/L浓度范围用于标定。
实验装置集成了定制设计的跨流膜过滤单元与微型激光诱导荧光（LIF）系统（
动态膜沉积的时空演化
图2、图3、图4中展示的序列LIF图像序列揭示了在恒定操作条件（3 bar，60 mL/min）下，膜表面（x像素：0–2500，y像素>1000）随时间的颗粒沉积动态演化过程。基于标定浓度标尺（50–250 mg/L），不同颜色亮度直接反映了局部颗粒浓度的增加。该动态过程可明显划分为三个连续阶段：初始阶段
结论与展望
本研究的发现为膜过程管理从反应式化学清洗向主动式智能驱动污染控制转变提供了稳健的框架。通过将非侵入式LIF可视化与多目标进化优化相结合，我们证明了膜性能并非固定参数的简单结果，而是一种高度动态的平衡态，能够被精确调节以延长连续过滤寿命并显著
CRediT作者贡献声明
曾一民（Yimin Zeng）：撰写——初稿，调查，形式化分析，数据整理。陈子乐（Zile Chen）：软件，数据整理。赵春波（Chunbo Zhao）：撰写——初稿，数据整理。唐震洲（Zhenzhou Tang）：调查。吴茂刚（Maogang Wu）：调查。孙飞云（Feiyun Sun）：撰写——审阅与编辑。商文涛（Wentao Shang）：撰写——审阅与编辑，资源，资金获取，构思。
利益冲突声明
作者声明不存在任何可能影响本文所述工作的已知竞争经济利益或个人关系。
致谢
本研究获得国家自然科学基金（52400081）和广东省基础与应用基础研究基金（2025A1515010553和2023A1515110825）的资助。
曾一民 | 陈子乐 | 赵春波 | 唐震洲 | 吴茂刚 | 孙飞云 | 商文涛
广州 510632，中国 暨南大学 能源与电力研究中心
