综述：介孔单原子与纳米限域催化剂：实现低能耗集成CO2捕集与直接转化

《Materials Today Sustainability》：Mesoporous single-atom and nano-confined catalysts: Enabling low-energy integrated CO 2 capture and direct conversion

　　

介孔单原子催化剂与纳米限域催化剂能够在单一平台内实现低能耗的CO₂捕集与直接转化集成。空间限域与分级孔隙率可调控活性位点配位，从而提升CO₂还原的选择性、稳定性与传质性能。人工智能/机器学习（AI/ML）驱动的反向设计加速了下一代碳捕集–转化体系中孔结构与配位环境的优化。

# 1. Introduction

引言聚焦气候变化背景下碳捕集、利用与封存（CCUS）技术的迫切需求。传统胺基CO₂捕集工艺虽技术成熟，但受限于再生能耗高（通常>300 kJ mol^?1）、胺氧化降解、挥发损耗、设备腐蚀和运行成本高昂等问题，尤其在低浓度烟气或直接空气捕集（DAC）场景中效率低下。为此，研究者提出将CO₂捕集与直接催化转化耦合的一体化系统（ICCU），借助可再生太阳能驱动，在同一反应平台内完成捕集与转化为CO、CH₄、甲醇及C₁/C₂₊产物。介孔单原子催化剂（SACs）与纳米限域金属簇为实现该愿景提供了关键路径。其分级介孔结构可增强CO₂扩散与局部富集，空间限域作用促进光生电荷分离，多级孔内散射增强可见光捕获。本文围绕限域工程合成、介孔传质与活化机理、与胺基吸附剂的量化对比以及人工智能辅助反向设计四个支柱展开评述。

# 2. Mesoporous confinement strategies for SAC stabilization and enhanced photocatalytic performance

本节系统总结了多种空间限域策略用于稳定单原子/纳米颗粒并提升光催化性能。两步热解空间限域法以SiO₂壳或MOF壳层包裹前驱体，物理隔离金属物种，抑制高温团聚，例如CoPt纳米合金（平均粒径2.35 nm）和Pd/Co@N-C催化剂的制备。MOF模板法可构建兼具微孔与介孔的分级孔结构，如通过动态模板合成H-UiO-66(Zr)（介孔40–300 ?），或利用不稳定配体交换产生缺陷介孔。硬软双模板法