基于捕获Cl?的原位氯自由基生成以实现电催化氢脱卤中的氧化还原协同效应

《Nature Communications》：In-situ chlorine radical generation from captured Cl- for redox synergy in electrocatalytic hydrodehalogenation

　　

摘要

电催化脱卤通过断裂C–Cl键，可有效对氯化有机污染物（COPs）进行解毒处理，但在废水处理中往往难以实现完全矿化。特别是，释放的Cl^-的归宿常被忽视，而它们能否被回收再利用以促进污染物降解仍不明确。本文构建了一种还原–氧化级联系统，在电催化还原过程中释放的Cl^-在后续氧化步骤中直接转化为活性氯物种（RCS），从而实现有机污染物的完全矿化。猝灭实验和电子顺磁共振波谱（EPR）证实了脱离的Cl^-的原位再利用。激光扫描共聚焦显微镜（LSCM）直观展示了Cl^-在电极表面的吸附与转化过程，从头算分子动力学（AIMD）计算揭示了Cl^-的界面浓度分布及其迁移的能垒轮廓。本工作建立了一种耦合还原与氧化的级联电催化策略，实现了氯的再利用，为COPs的去除与资源回收提供了一条可持续的途径。