分层反铁磁体中太赫兹相干磁子–声子三波混频

《Nature Communications》：Coherent terahertz magnon–phonon three-wave mixing in a layered antiferromagnet

　　

研究人员利用双太赫兹泵浦–光学探测光谱，在分层反铁磁绝缘体FePS3中直接观测到相干磁子（magnon）–声子（phonon）三波混频（three-wave mixing, TWM）。研究人员分辨出反铁磁磁子的二阶与三阶非线性响应，并在二维（2D）相干谱中确认一系列非线性耦合，包括磁子与声子间明确的合频产生（sum-frequency generation, SFG）与差频产生（difference-frequency generation, DFG）。这些结果利用相干非线性实现磁性与振动激发纠缠奠定基础，为太赫兹波段量子调控与杂化量子技术开辟路径。

研究背景与动机

固体中集体激发（如磁子、声子）的非线性相干动力学是量子材料涌现现象的核心，但受限于探测手段，其直接观测长期不足。传统线性光谱无法触及高阶相互作用，而磁子–声子三波混频作为自旋与晶格子系统的本征非线性机制，既是理解关联量子物质非谐相互作用的关键，也是连续变量量子信息中制备压缩态与纠缠态的潜在平台。尽管此前已在稀土正交铁氧体中报道磁子谐波产生、在CoF₂中观测到光子介导的磁子–声子费米共振，但磁子与声子之间本征的SFG与DFG过程一直未被相干直接分辨。研究人员选择范德瓦耳斯反铁磁绝缘体FePS₃为平台，因其具有显著自旋–晶格耦合、zigzag反铁磁序及磁子极化子（magnon polaron）强杂化背景，是探索该问题的理想体系。

主要关键技术方法

研究人员采用化学气相输运法合成FePS₃单晶并机械剥离20 μm厚薄片；搭建千赫兹飞秒激光驱动的光学参量放大器产生峰值电场最高2.5 MV/cm的单/双太赫兹脉冲；以800 nm线偏振光作探测脉冲，利用反铁磁序相关的线性双折射（linear birefringence, LB）变化读取相干磁子与杂化声子振幅；通过双太赫兹泵浦可变延时τ与探测延时t扫描获取二维时间序列，经S_NL=S_AB?S_A?S_B解耦非线性通道并做二维傅里叶变换得2D相干谱；在同步辐射极端条件设施加至多9 T面外磁场做塞曼分裂对照；理论方面建立刘维尔空间Lindblad框架，将磁子–声子哈密顿量展开至玻色算符三次项，数值重现2D谱并估算双磁子–单声子耦合系数β_aa^b≈17 meV/?。

研究结果

Results

FePS₃在Néel温度118 K以下呈zigzag反铁磁序，磁子位于3.7 THz，声子Ph₁/Ph₂/Ph₃分别位于2.64/2.83/3.25 THz且因磁元胞折叠与磁子线性杂化。单泵浦时域振荡中除基模外出现0.45 THz新模，精确等于ω_Mag?ω_Ph3，且随温度升高红移并锁定该差值，证实为Mag-Ph₃ DFG态。场强依赖显示磁子与Ph₃振幅随太赫兹磁场线性、DFG信号二次方标度，排除载流子多光子吸收等电驱伪迹。

双泵浦2D相干谱非线性通道中，磁子呈现二阶（整流在(0,ω_Mag)、二倍频在(2ω_Mag,ω_Mag)）与三阶（双量子、非重相位、泵探、重相位）特征，场强依赖分别为二次方与三次方；因FePS₃无Dzyaloshinskii-Moriya相互作用（DMI），二阶磁响应本身即暗示磁子–声子非线性对称破缺。谱中清晰分辨Mag-Ph₃ SFG峰位于(ω_Mag+ω_Ph3,ω_Ph3)与(ω_Mag+ω_Ph3,ω_Mag)，DFG峰位于(ω_Mag?ω_Ph3,ω_Mag)与(ω_Mag?ω_Ph3,?ω_Ph3)，对应脉冲A备磁子相干、脉冲B耦合反向相位Ph₃（或反之）的量子路径。

加9 T磁场后磁子Zeeman分裂为Mag₊/Mag_?，DFG I与II峰同步劈裂至(0.22,3.45)、(0.65,3.88)及(0.22,?3.23)、(0.65,?3.23)，与静态磁光太赫兹测量一致；同时出现Mag₊-Mag_? DFG，类同YFeO₃中磁子对差频。SFG信号较DFG弱，仅在1.3 MV/cm下分辨双峰(6.95,3.25)与(6.95,3.7)。

讨论与结论翻译

观测到的非线性磁子及磁子–声子TWM无法由线性自旋波理论或二次型玻色杂化解释，须引入Holstein-Primakoff展开高阶项与哈密顿量中磁子–声子三次耦合项X_a²X_b与X_b²X_a。微观上β_aa^b源于声子调制交换作用（≈17 meV/?），β_bb^a受单离子各向异性与自旋轨道耦合抑制约0.001倍，故双磁子–单声子通道主导。Lindblad模拟仅留X_a²X_b项即重现实验DFG/SFG与磁子二阶三阶峰，仅留X_b²X_a则幅值骤减并出现未观测的Ph₃整流，确证前者为主机制。DFG在强驱动下线性化得(a^?b^?+ab)形式，等价双模压缩（two-mode squeezing）操作，可制备纠缠磁子–声子态，为连续变量量子信息提供资源；FePS₃具太赫兹磁子、光学声子能近、线性杂化协作度15、本征强β_aa^b及范德瓦耳斯可集成性，构成太赫兹腔磁力学（cavity magnomechanics）新平台。研究人员由此确立：在分层反铁磁体中利用相干非线性可直接观测磁子–声子三波混频，该相干非线性通道可用来纠缠自旋与晶格自由度，为太赫兹波段杂化量子架构与超快量子调控奠基。论文发表于《Nature Communications》。