Soret扩散与辐射热损失对超贫氢-空气混合气中浮力火焰核演化的影响

《Fire》：Effects of Soret Diffusion and Radiative Heat Loss on the Evolution of Buoyant Flame Kernels in Ultra-Lean Hydrogen-Air Mixture

　　

摘要
在地球重力条件下，超贫氢火焰受优先扩散、热扩散、热损失和自诱导对流的耦合相互作用控制。本研究利用详细化学反应机理和低马赫数（low–Mach–number）公式，对静态6 vol.% H?–空气混合物中的燃烧进行了数值研究。研究考虑了一组完整的计算方案，分别独立启用和禁用Soret扩散与光学薄辐射热损失。一维球形计算用于隔离点火后火焰核的初期增长过程，而二维平面和轴对称模拟则描述了其后续的浮力上升、变形和破碎。在分析的时间区间内，球形火焰前锋半径遵循扩展的??2??≈????规律，而非等速膨胀。Soret扩散增大了有效增长系数K，而辐射则使其减小。轴对称计算对实验测量的前沿点轨迹的再现效果明显优于平面公式。Soret扩散产生更大、上升更快的火焰核，并保持更接近圆形的顶部帽状结构，而辐射对轨迹的影响较弱，但增强了相对的横向扁平化。在所有情况下，环形涡旋拉伸火焰段并导致局部熄火和碎片化。Soret扩散延迟了破碎，而辐射则提前了破碎；二者对破碎时间的综合效应几乎相互抵消。结果表明，Soret输运和辐射主要改变火焰核的增长及其对涡旋诱导熄火的抵抗能力，而破碎的定性路径仍受流体动力学控制。

**论文解读：Soret扩散与辐射热损失对超贫氢-空气浮力火焰核演化的耦合影响**

**1. 研究背景与问题**
氢能被视为交通、发电、储能和推进系统脱碳的重要能源载体，然而氢的意外泄漏可在受限或半受限空间中形成可燃混合气，引发火灾和爆炸事故。即使远离化学当量比的超贫混合气，缓慢传播的火焰仍可作为移动点火源，将热量和活性组分输送到更可燃的区域。类似地，锂离子电池热失控释放的多组分可燃气体中也包含氢，其局部贫燃区同样面临浮力主导的弱反应火焰动力学问题。氨作为另一类无碳燃料，其低反应活性和小层流燃烧速度也使其火焰对重力效应高度敏感。

近极限超贫氢火焰的燃烧行为与传统预混火焰存在本质差异。在微重力条件下，优先扩散与热损失平衡可形成稳定的球形火焰球；而在陆地重力条件下，浮力成为主导因素，火焰核上升、变形并可能分裂为多个次级火焰核。已有实验和模拟表明，此类火焰无法用单一的经典传播 regime 描述，其存在、形态和运动方向由扩散、热和流体动力学过程的耦合决定。然而，以往研究或忽略Soret扩散与辐射，或仅关注微重力火焰球、受限火焰和燃烧器稳定火焰，尚未系统量化二者对陆地重力下自由发展超贫火焰核的联合影响。本研究针对这一空白，通过详细数值模拟考察6 vol.% H?–空气混合物中Soret扩散和辐射热损失对火焰核增长、浮力上升、形态演化及破碎的作用。

**2. 研究内容与主要结论**
研究人员采用低马赫数公式和详细化学机理（Kéromnès等人提出），对静止的6 vol.% H?–空气混合物（初始温度300 K，压力1 atm）进行了数值模拟。研究构建了完整的二因素矩阵：分别独立启用和禁用Soret扩散与光学薄辐射热损失，形成四种模型组合。一维球形对称计算用于隔离点火后火焰核的初始增长，二维平面和轴对称模拟则描述后续浮力上升、变形和破碎。研究还利用Leblanc等人的时间尺度准则估算了浮力主导的起始条件，并将模拟的前沿点轨迹与Volodin等人和Anikin等人的实验数据进行了对比。

主要结论如下：
- 在一维球形阶段，火焰前锋半径的平方随时间近似线性增长（??2??≈????），而非等速球形膨胀。Soret扩散增大有效增长系数K，辐射则使其减小。Soret效应通过增强氢向高温反应区的输运促进产物形成，辐射则通过冷却降低产物温度和密度亏损。
- 轴对称模拟能较好地再现实验测量的前沿点轨迹，而平面模拟系统性地低估了位移。Soret扩散产生更大、上升更快的火焰核，辐射的影响相对较小。
- 浮力驱动的环形涡旋将火焰核重塑为帽状结构，上部为活性反应区，下部为不活跃的尾迹。Soret扩散使顶部帽状结构更接近圆形，辐射则增强横向扁平化，二者的形态效应相反。
- 火焰破碎发生在连接上部帽状结构与涡旋卷绕下部支路的狭窄区域，是涡旋诱导拉伸造成的局部熄火。Soret扩散延迟破碎（约21–23 ms），辐射提前破碎（约22–24 ms），二者共同作用时破碎时间几乎相互抵消（305 ms vs. 306 ms）。破碎的定性路径不受输运和辐射影响，仍由流体动力学控制。

该研究发表于《Fire》期刊，首次系统量化了Soret扩散和辐射热损失对陆地重力下超贫氢火焰核演化的联合影响，为理解近极限氢火焰的火灾危害提供了重要的定量依据。

**3. 关键技术方法**
研究人员使用低马赫数反应流求解器NRG，基于预测-校正投影格式求解质量、动量、组分和焓守恒方程。分子输运采用Hirschfelder–Curtiss混合平均近似，Soret效应通过简化的Schlup–Blanquart模型描述氢和H?的热扩散。辐射采用光学薄发射模型，仅考虑水蒸气的辐射冷却，Planck平均吸收系数采用Barlow等人提出的多项式关联式。网格分辨率为0.4 mm，并通过Soret-enabled无辐射最薄火焰构型验证了网格收敛性。样本为静态6 vol.% H?–空气混合物，模拟在二维平面和轴对称半域中进行，点火由中心圆形区域瞬时加热实现。

**4. 研究结果**

**4.1 一维球形几何中的初始扩散控制增长**
球形模拟中，四种模型组合的火焰前锋半径平方随时间呈现近似线性关系，符合??2??≈????规律。这表明火焰核增长受扩散控制，而非等速传播。Soret扩散增大K值，辐射减小K值。径向剖面显示，辐射使产物温度降低约61 K，密度增加约1.89%；Soret扩散主要改变组分分布，增强氢消耗和水的生成，但对产物温度和密度影响甚微。热扩散对浮力的间接贡献主要来自增大热产物体积，辐射则同时减小体积和密度差。通过Leblanc准则估算，浮力主导转变的临界半径约为10.0 mm量级。

**4.2 浮力驱动火焰演化与实验验证**
二维模拟中，Soret扩散增大前沿点位移，辐射产生较小减小，与球形趋势一致。轴对称模拟的前沿点轨迹与Volodin等人的大体积实验数据吻合良好，平面模拟则系统低估。温度场显示火焰核发展为帽状结构，OH场表明活性反应区主要集中在顶部和侧肩，下部热边界化学活性很低。Soret扩散扩大并抬升OH-rich区域，辐射仅轻微缩小活性区，不改变其空间分布。结果表明，上升运动主要由浮力平移和变形控制，而非传统层流燃烧速度。

**4.3 火焰核形态演化**
通过用椭圆拟合上部帽状结构，研究人员获得了纵横比（aspect ratio）随前沿点坐标的变化。在两种几何中，纵横比随上升高度增加而增大，表明火焰核逐渐扁平化。平面模型的纵横比在相同位移下大于轴对称模型，说明平面几何产生更强的相对横向铺展。辐射在相同位移下通常增大纵横比，使帽状结构更扁；Soret扩散则减小纵横比，使帽状结构更接近圆形。这表明辐射促进侧向扩散，Soret扩散支持纵向增长，二者的形态效应相反。形态变化为后续的颈缩和破碎准备了条件。

**4.4 火焰-涡旋相互作用与火焰核破碎**
破碎被定义为连接上部帽状结构与涡旋卷绕下部支路的连续反应区首次断开时刻。所有模型组合中，破碎均发生在环形涡旋驱动的强拉伸连接段。Soret扩散延迟破碎（无辐射时从306 ms延至327 ms，有辐射时从282 ms延至305 ms），辐射提前破碎（无Soret时从306 ms提前至282 ms，有Soret时从327 ms提前至305 ms）。二者共同作用时破碎时间为305 ms，与二者都关闭时的306 ms几乎相同，表明效应相互补偿。破碎后，活性燃烧仍保留在帽状结构和卷绕支路上，形成多个反应结构，而非完全熄火。研究指出，该过程可视为单个火焰-涡旋相互作用的受控大尺度范例，与湍流可燃极限的局部熄火机制有共通之处。

**5. 讨论与结论总结**
讨论部分强调，Soret扩散和辐射对火焰核轨迹、形态和破碎时间的影响存在解耦效应：Soret扩散主要通过增强氢输运促进产物形成，增大浮力体积，从而加速上升并延缓涡旋拉伸导致的熄火；辐射则通过冷却降低产物温度和密度亏损，削弱浮力，并降低拉伸火焰段的生存能力。两种机制对破碎时间的净效应几乎完全抵消，但火焰内部的热力学和组分状态仍有显著差异。研究最终指出，超贫氢火焰在陆地重力下的发展由优先输运、热损失、浮力和火焰-涡旋相互作用的耦合控制。Soret扩散和辐射主要改变火焰核的增长速率及其对涡旋诱导熄火的抵抗能力，而破碎的定性路径仍由流体动力学决定。要将这些发现推广到非轴对称破碎和湍流可燃极限，需要开展全三维模拟。