《Environmental Pollution》：A comparison of Per and Polyfluoroalkyl-alkyl substances in aquatic macroinvertebrates from urban and non-urban streams in Victoria, Australia
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全氟和多氟烷基物质（PFAS）在全球城市地表水中被广泛检出，然而其通过扩散污染在淡水生物群中的积累仍未得到充分表征。大型无脊椎动物是淡水食物网的关键组成部分，也是PFAS向更高营养级转移的主要膳食途径。研究人员量化了从澳大利亚大墨尔本地区13条城市和15条非城
全氟和多氟烷基物质（PFAS）在全球城市地表水中被广泛检出，然而其通过扩散污染在淡水生物群中的积累仍未得到充分表征。大型无脊椎动物是淡水食物网的关键组成部分，也是PFAS向更高营养级转移的主要膳食途径。研究人员量化了从澳大利亚大墨尔本地区13条城市和15条非城市溪流中采集的大型无脊椎动物的PFAS浓度和组成谱，所有这些溪流均无已知的PFAS点源。将大型无脊椎动物复合样品活体挑拣并鉴定至科级，然后分析25种PFAS同系物。总共从57科收集了1083个生物体。89%的样品中检出一种或多种同系物。城市大型无脊椎动物中PFAS总浓度中位数为非城市大型无脊椎动物的6至28.2倍，且城市生物体的PFOS、PFOA、PFDA和PFDoDA浓度显著高于非城市生物体。长链同系物在两种土地利用类型的组织浓度中均占主导地位，城市谱中贡献了新兴替代化合物（氟调聚物磺酸盐），而非城市大型无脊椎动物显示出相对较低的总PFAS负荷，但短链PFAS（PFBA）浓度意外地高。与已发表数据的比较表明，扩散性城市来源可使大型无脊椎动物中的PFAS浓度接近点源影响地点所报道的浓度。这些发现表明，城市土地利用强烈影响淡水大型无脊椎动物中PFAS积累的程度和组成，并强调在评估淡水生态系统生态风险时，需要整合多种采样介质并同时考虑遗留和新兴PFAS的监测框架。
**论文解读：城市与非城市溪流中水生大型无脊椎动物的PFAS积累差异**
**1. 研究背景、问题与目的**
全氟和多氟烷基物质（PFAS）是一类广泛用于工业与消费品的持久性有机污染物，因碳-氟（C-F）键稳定而难以降解，可通过工业废水、大气沉降、地表径流等途径进入淡水环境。已有研究多聚焦于点源（如机场、军事基地、污水处理厂）附近生物体内的PFAS积累，而对城市扩散污染如何影响淡水无脊椎动物的研究十分有限。大型无脊椎动物作为淡水食物网的关键环节，其组织浓度可反映污染物的长期生物可利用性，也是污染物向更高营养级传递的重要途径。因此，本研究旨在比较城市与非城市溪流中大型无脊椎动物PFAS的浓度和组成谱，探究扩散性城市污染源是否足以导致显著积累，并评估利用该类生物进行监测的可行性。该论文发表于《Environmental Pollution》。
**2. 研究设计与关键技术方法**
研究人员在澳大利亚大墨尔本地区选取13个城市和15个非城市溪流点位，于2024年5月至12月采集大型无脊椎动物。样品经活体挑拣、科级鉴定后合并为复合样本，采用液相色谱-串联质谱（LC-MS/MS）分析25种PFAS同系物。数据处理方面，针对低于报告限（LOR）的左侧删失数据，采用最大似然估计（MLE）、Kaplan-Meier（KM）估计及顺序统计回归（ROS）进行分层处理，并用Mann-Whitney U检验比较组间差异，通过PERMANOVA、SIMPER和nMDS分析组成差异。
**3. 主要研究结果**
**3.1 大型无脊椎动物样品组成**：共采集1083个生物体，分属57科。城市与非城市点位丰度相近，但非城市样品中敏感类群EPT（蜉蝣目、襀翅目、毛翅目）丰度是城市的2.2倍，指示城市化的生态影响。
**3.2 PFAS浓度水平**：89%点位检出PFAS，共检出20种同系物，其中90%为长链化合物。PFOS、PFDoDA、PFDA、PFOSA和PFTeDA占∑20PFAS的82%。城市大型无脊椎动物中位总浓度是非城市的6至28.2倍，且PFOS、PFOA、PFDA和PFDoDA浓度显著高于非城市。
**3.3 组成特征**：城市样品检出18种同系物，其中9种为城市独有（如氟调聚物磺酸盐类），非城市样品检出11种，PFBA和PFNS为独有。PERMANOVA表明土地利用解释了46.95%的组成变异，SIMPER识别出8种同系物贡献了70.82%的不相似性，且EPT类群的存在额外解释了部分变异。
**3.4 浓度对比与边界效应**：城市样品中PFOS最高达73 ng/g ww，非城市样品中PFBA最高为12 ng/g ww。采用不同删失值替代方法时，城市与非城市总浓度差异倍数在6至28.2倍之间变化，显示低浓度数据处理对比较结果有实质影响。
**3.5 地理与土地利用驱动因素**：Bray-Curtis相似性分析显示，相同土地利用的样品间组成相似性（68.21%）显著高于不同土地利用（37.87%），而相同流域的相似性与不同流域无显著差异，表明土地利用而非地理流域是PFAS组成的主要驱动因素。
**4. 讨论与结论**
讨论部分指出，城市扩散源可导致大型无脊椎动物PFAS积累浓度接近点源影响水平，尤其长链PFAS（PFOS、PFDA、PFDoDA）在生物组织中占主导，而城市样品中检测到FTS类替代化合物，提示新兴污染物已进入淡水食物网。非城市样品中短链PFBA浓度异常升高，可能与大气沉降或长链化合物竞争减少有关，表明非城市生物对短链PFAS具有潜在指示意义。污染物浓度低于急性毒性阈值，但可能构成对鱼类、鸟类等更高营养级的饮食暴露途径。此外，研究强调低于检测限数据的处理方法会显著影响浓度比较结果，需在监测中谨慎考虑。
研究结论翻译：本研究证明，仅凭扩散性城市来源就足以驱动淡水大型无脊椎动物体内的PFAS积累，其组织浓度比非城市生物高6至28.2倍，部分点位接近国际上点源影响地点报道的水平。这一发现有两方面重要意义：第一，城市PFAS来源在缺乏明确点源的情况下仍对野生动物构成可测量的污染风险；第二，基于组织的监测检出了地表水数据中缺失或代表性不足的同系物，特别是长链PFAS和新兴替代化合物，凸显了水相风险评估的局限性，支持将大型无脊椎动物作为土地利用分类中评估长期污染物生物可利用性的监测工具。随着全球城市化加速，需建立整合多种介质、考虑同系物特异性生物可利用性并超越已知点源的监测框架，以全面评估城市PFAS对水生生态系统的风险。
