二氧化碳（CO2）的地质封存被广泛认为是应对人为气候变化的关键缓解方案，因为它在合适的盆地中提供了巨大的储存容量和相对较低的单位CO2封存成本（Williamson, 2016, Hepburn et al., 2019）。在众多候选储层中，沉积盆地中的深层盐水层是主要的储存目标，因为它们分布广泛、孔隙体积大且已有成熟的地面下表征框架（Wang et al., 2025, Wang et al., 2024）。注入后，储存安全性受四种主要封存机制控制：构造封存、残余（毛管）封存、溶解封存和矿物封存，它们在不同的空间和时间尺度上发挥作用（Matter et al., 2016, Huan et al., 2024, Liu et al., 2024）。虽然早期的封存通常以物理封存（构造和残余封存）为主，但随着CO2溶解于地层水并参与流体-岩石反应，碳以热力学稳定的碳酸盐矿物形式固定，长期安全性将得到提高（表1）（Matter et al., 2016, Khoramian et al., 2026）。
尽管矿物封存在长期上具有稳健性，但在硅质碎屑储层中实现快速且具有体积意义的原位矿物封存仍然具有挑战性，因为反应性二价阳离子（Ca、Mg、Fe）的供给是不均匀的，动力学限制可能阻碍它们的释放及后续的碳酸盐成核。相比之下，基性/玄武岩系统由于其固有的高反应活性，在场尺度上可表现出相对较快的矿物封存（例如CarbFix、Wallula项目）（Matter et al., 2016）。尽管如此，硅质碎屑砂岩仍然是全球封存部署的核心，因为它们在盆地规模上的潜在容量占主导地位，并且广泛可作为储层存在。
尽管许多砂岩富含石英，但其地球化学反应性受矿物学异质性的控制，包括长石、铁镁层状硅酸盐（如绿泥石）和碳酸盐胶结物，它们对CO2酸化地层水反应强烈。CO2溶解于地层水后，碳酸的形成降低了pH值，可促进这些反应性相的溶解，释放Ca2+/Mg2+/Fe2+，使孔隙流体趋向碳酸盐过饱和状态，从而实现次生碳酸盐沉淀，同时伴随铝硅酸盐/二氧化硅的转化（Xu et al., 2017, Mijic et al., 2014, Khoramian et al., 2026）。关键在于，这些反应与运移过程紧密耦合：沉淀和细颗粒活化可能集中在狭窄的孔隙喉道中，因此少量固体的形成相对于孔隙度变化可不成比例地降低连通性和渗透率。这类化学-水力学反馈在井筒附近最为显著，因为那里的通量和饱和度梯度最大（An et al., 2023, Yogendra Narayanan et al., 2025, Singh et al., 2024）。
从运营角度来看，潜在的渗透率损害可能导致需要更高的注入压力来维持目标注入速率，增加了局部超压的风险，并缩小了与破裂梯度或断层再活化阈值之间的安全裕度，从而将地球化学改变与封存风险联系起来（Mijic et al., 2014）。因此，核心挑战在于如何在真实的岩性异质性条件下，量化和管理最大化长期矿物封存与维持持续注入能力之间的权衡关系。
早期的实验和建模研究通常以碳酸盐丰富的储层或含碳酸盐胶结物的石英主导砂岩为研究对象，其中地层水酸化主要驱动碳酸盐溶解，可能增加孔隙空间（Gaus, 2010）。然而，许多候选储层是由成分不成熟的硅质碎屑岩（如长石砂岩和灰色砂岩）组成，富含反应性长石、岩屑和铁镁层状硅酸盐。在这些体系中，溶解很少单独发生：溶解和沉淀经常同时发生，产生高度不均匀的孔隙结构演化和非线性渗透率响应（Liu et al., 2023, Yoon et al., 2019）。
越来越多的证据表明，反应性硅酸盐/黏土的溶解（Vafaie et al., 2023）可以持续供给Ca2+/Mg2+/Fe2+（以及碱性阳离子）（Yang et al., 2023），而局部运移限制和界面化学可触发碳酸盐、黏土和二氧化硅的次生沉淀。许多这些转化通过界面耦合溶解-沉淀（ICDP）进行，使流体-固体界面处实现快速的矿物替换（Ruiz-Agudo et al., 2014, Shao et al., 2010, Menke et al., 2014）。由于沉淀往往集中在孔隙喉道处，即使是少量固体形成也可能抵消溶解带来的孔隙度增益，导致渗透率和注入能力不成比例地下降（Noiriel et al., 2016, Nogues et al., 2013, Rathnaweera et al., 2016）。
这促使了一个实际的"反应性-注入能力"权衡：反应性更强的矿物组合可能增强矿物封存潜力，但会加速孔隙尺度堵塞并提高维持注入所需的压力，从而缩小运营安全裕度（Vafaie et al., 2023, Espinoza et al., 2017）。尽管反应性运移模拟取得了进展，但在多矿物砂岩中预测这些结果仍然困难，因为沉淀途径取决于反应性表面积的分布位置、阳离子的来源以及过饱和度的形成位置——这些本质上属于孔隙尺度的过程，难以进行尺度放大（Dai et al., 2020）。
为弥补这一空白，我们提出了一种沉淀来源框架，将碳酸盐形成阳离子的来源与碳酸盐成核途径和孔隙网络反馈联系起来。该框架不是将所有次生碳酸盐视为等效的反应产物，而是追踪所需的Ca-Mg-Fe主要由已有的碳酸盐胶结物提供还是由反应性硅酸盐和黏土提供。这种来源分辨视角很重要，因为外观相似的碳酸盐沉淀可能代表不同的储存过程。碳酸盐缓冲循环主要重新分配已有的碳酸盐质量，提供的净矿物封存有限，而硅酸盐供给型沉淀代表了溶解CO2向新形成碳酸盐矿物的更直接转化。我们使用两种代表性致密砂岩来检验这一概念：方解石胶结的红砂岩（RS1）和富含斜长石和绿泥石的反应性黏土灰砂岩（GS1）。在模拟储层条件（120°C、30 MPa）下，使用NaCl-CaCl2-MgCl2地层水（总盐度24 g/L），我们整合了基于CT的三维孔隙网络分析、图像配准的ESEM-MapsMin矿物映射和ICP-OES地层水化学分析，以直接建立矿物转化途径与孔隙结构演化之间的联系。所得到的机理性约束为筛选储层和设计平衡矿物封存安全性与长期注入能力的运营策略提供了判据。
