基于具有多共振耦合机理的石墨烯-VO?混合结构的可调超宽带太赫兹超材料吸收体的理论研究

《Micro and Nanostructures》：Theoretical Research of a Tunable Ultra-Wideband Terahertz Metamaterial Absorber Based on a Graphene-VO 2 Hybrid Structure with Multi-Resonance Coupling Mechanism

　　

• 基于石墨烯-VO?混合结构提出了一种可调谐超宽带太赫兹超材料吸波器，通过电偏压和VO?热相变实现双重调制。
• 当VO?处于金属态且石墨烯费米能级为0.5 eV时，吸波器在3.276–12.747 THz范围内实现超过90%的吸收率，峰值达99.9%，平均值为96.1%，相对带宽为118.22%。
• 通过调节温度和偏压，吸波器可在超宽带吸收与多频带窄带吸收模式之间可逆切换，展现出优异的可重构性。
• 从等效电路模型、阻抗匹配和电磁场分析角度系统揭示了底层吸收机理，突出了多谐振耦合与法布里-珀罗干涉的协同效应。
• 该吸波器对入射角和偏振角具有强鲁棒性，在入射角高达60°时仍保持高吸收率（TE >80%，TM >85%），并在带宽、可调谐性与超薄厚度（7.48 μm）之间取得了良好平衡。

引言

太赫兹辐射的频率范围为0.1至10 THz，位于微波与红外辐射之间的光谱区域[1]、[2]。太赫兹波具有独特的性质，包括低光子能量、强穿透能力以及非电离特性。这些特征赋予太赫兹波在电磁隐身、高速通信、生物医学成像、无损检测和安全安检等领域应用的巨大潜力[3]、[4]、[5]、[6]。然而，传统材料在太赫兹频段通常表现出较弱的电磁响应，且往往存在体积大、成本高和制造复杂等局限，这些显著阻碍了具有增强吸收效率、宽带性能及角度稳定性器件的发展[7]。

超材料是由亚波长单元组成的人工设计复合介质，具有高度灵活的结构可编程性。通过亚波长结构的周期性排列，它们在太赫兹频段实现了对电磁波前所未有的控制，包括负折射率和近完美吸收。迄今为止，超材料吸波器已发展为单频带[8]、多频带[9]、[10]、[11]、宽带[12]、[13]以及超宽带[14]、[15]、[16]、[17]等构型。同时，新兴的超材料如基于水[18]和3D打印[19]的结构也引起了越来越多的关注，宽带吸波器在隐身技术、医学成像和雷达探测方面展现出相当大的潜力[20]、[21]、[22]。

为实现多峰和宽带吸收，现有研究主要采用三种策略：(i) 将多个谐振单元集成耦合的多维结构设计，例如垂直堆叠子谐振器以诱导多级耦合谐振，从而扩展带宽[23]、[24]；(ii) 在图案层中使用多种几何构型、多尺度图案或新型复合材料来激发表面等离子体共振及其耦合模式[25]、[26]、[27]；(iii) 开发结合光子晶体或等离激元辅助机制的混合超结构，以实现宽带或非对称吸收-传输特性[28]、[29]。

然而，由传统太赫兹材料制成的吸波器往往存在后加工可调谐性有限的缺陷，其吸收模式和光谱响应通常是固定的，难以通过外部刺激有效调节性能。这一局限阻碍了其适应多样化复杂应用场景的能力。为增强太赫兹吸波器的动态可调谐性与多功能性，引入能够响应复杂电磁环境的有源材料已成为关键研究焦点，这推动了石墨烯、二氧化钒（VO?）和液晶等有源材料被广泛整合到吸波器结构中[30]、[31]、[32]。通过外部电、光、热和磁刺激调节电磁特性，可实现太赫兹频段的动态可调谐吸收。石墨烯是由碳原子以sp2杂化排列成平面六边形晶格的单原子层二维材料。通过施加外部偏压，可调节其化学势，从而调制电导率以实现频率可调谐性。石墨烯已成为物理学和化学领域的研究热点，在各领域展现出广阔应用前景[33]、[34]。除了在石墨烯中的吸收增强方面，基于其他相变和有源材料的可重构及多功能太赫兹超材料也取得了显著进展。Wang等人实验展示了一种基于Ge?Sb?Te?（GST）的多功能可重构太赫兹超材料，通过热控GST相变实现单频带电磁诱导透明（EIT）与三频带近完美吸收之间的动态切换，同时实现偏振复用，最高可达700%的相对调制能力[35]。在一项互补研究中，Wang等人提出了一种仅使用两个子谐振器的简单高效太赫兹超材料设计，通过两个"大-亮"模式的耦合实现三频带EIT效应，并实验展示了其在传感和慢光领域的应用，最大群延迟约为7.8 ps[36]。除了EIT和吸收外，手性超表面也被探索用于高级偏振与波前控制。Li等人提出了一种消旋介质超表面策略，通过将手性异构体组合成"超单元"来解耦圆二色性与旋光性，实现任意偏振旋转和波前操控，同时不产生远场圆二色性，并通过仿真与实验验证了其功能[37]。同时，有源超表面已被拓展至光纤传感平台；Wei等人开发了一种多共振增强光热协同光纤Tamm等离激元极化子探针用于氢检测，通过共振增强光热效应实现了超过法布里-珀罗共振两倍以上的灵敏度，响应速度和恢复速度分别提高了6.5和2.1倍[38]。在器件集成方面，Tian等人展示了一种采用WR-5波导输出的宽带封装背照式改进单行载流子光电二极管（MUTC-PD），在140–220 GHz范围内表现出平坦的频率响应，并在150.5和210.5 GHz下分别以75和90 Gbps的数据速率实现了1米自由空间传输的光子辅助太赫兹无线通信[39]。这些多样化方法——从基于相变材料的可重构与EIT超表面，到手性偏振控制、光纤传感及高速光子器件——共同展示了有源和可重构太赫兹平台的广泛潜力。然而，将石墨烯的连续电可调谐性与VO?的相变开关能力相结合，在单一紧凑结构中同时实现超宽带高效吸收与可重构多频带运行仍是一项开放挑战。为了解决石墨烯中极低光吸收的问题，已提出了多种不同的物理机制，包括等离激元共振、超材料磁共振、全内反射、导模共振、光子晶体缺陷态、法布里-珀罗腔以及双光束干涉效应。Cao等人研究了石墨烯-等离激元混合结构，利用在Ag基底中激发表面等离子激元（SPPs）实现了1550 nm附近单层石墨烯的超窄带吸收增强，通过电调节石墨烯费米能级实现了近完美的100%调制深度，展示了其在光通信系统中高性能电光调制器方面的潜力[40]。除吸收与调制外，等离激元超表面也被探索用于多功能光操控。Tang等人设计了一种由不对称纳米棒二聚体组成的全铝等离激元超表面，通过对称性破缺在紫外频段支持双重Fano共振，实现了调制深度高达78.8%的高效多频带光学调制，以及品质因数为43.2的折射率传感[41]。

在一项互补研究中，Shen等人提出了一种工作于同一电信波长的石墨烯嵌入式非对称法布里-珀罗腔调制器，实现了66.11%的调制深度、1.93 dB的超低插入损耗以及对石墨烯定位误差的优异工艺容差，同时展示了在斜入射TM偏振照明下作为窄带完美吸波器的可重构双重功能[42]。最近，一种基于VO?的超表面设计策略，集成了奇异点偏振解耦和马吕斯定律简并，已展示使用单一尺寸纳米结构实现双通道近场纳米印刷和双通道远场全息成像，显著提升了工艺容差并简化了制造工艺[43]。除基于超表面的平台外，适配体功能化等离激元纳米结构在实用生物医学应用中同样展现出前景；Ji等人开发了一种基于适配体折纸折叠金纳米指的SERS芯片，能够在3分钟内快速准确地检测临床人血清中的疾病生物标志物，通过使用适配体拉曼信号作为内标，实现了单分子级灵敏度和高定量精度[44]。这些在不同光谱范围和应用程序中的多样化展示凸显了等离激元与有源材料集成纳米结构的通用性，激励我们探索石墨烯-VO?混合架构以实现动态可调谐太赫兹吸收。Chen等人展示了一种通过调节石墨烯费米能级将单吸收峰转变为双峰U形凹陷的器件[45]。Yang等人设计了一种可实现多峰吸收的图案化石墨烯吸波器，通过调节石墨烯费米能级实现了对吸收系数和共振频率的同时控制，展示了其在基底细胞癌（BCC）检测方面的潜力[46]。Fu等人设计了一种具有可扩展三方形图案结构的石墨烯宽带太赫兹吸波器，在3.46 THz带宽（1.96–5.42 THz）范围内实现了96.13%的平均吸收，在高达60°的入射角下仍保持高吸收，并通过费米能级和弛豫时间控制实现动态可调谐[47]。对于传感应用，Zeng等人开发了一种"3×3网格"图案化石墨烯多频带吸波器，支持四个不同的吸收峰，平均效率为94.71%，展现出优异的折射率传感性能，实现了8333 GHz/RIU的最大灵敏度和14.17 RIU?1的品质因数[48]。Zhang等人进一步报道了一种基于风车形石墨烯超表面的三频带完美吸收器件，在三个频率上实现了近完美吸收（>99%），平均吸收为99.445%，在高达60°的入射角下具有优异的角度稳定性[49]。与石墨烯基调制和传感的上述发展并行，采用新型材料体系和拓扑图案的多频带及宽带太赫兹超材料吸波器设计也取得了重大进展。Hou等人提出了一种基于块体狄拉克半金属（BDS）复合微结构的太赫兹八频带完美吸波器，在1–9 THz范围内实现了八个不同的吸收峰，最大品质因数为100.64，同时通过狄拉克半金属的费米能级调制展示了动态可调谐性[50]。这些横跨狄拉克半金属和石墨烯平台的研究，共同突显了人们对多频带和宽带可调太赫兹吸波器的日益增长的兴趣。与此同时，二氧化钒（VO?）是一种强关联相变氧化物[51]，展现出皮秒时间尺度的超快相变动力学。在外部刺激下，它可以在绝缘态和金属态之间发生可逆转变[52]、[53]。这一转变伴随着跨越几个数量级的电导率变化，为太赫兹器件中不同工作模式之间的快速切换提供了有效机制[54]、[55]、[56]。Zhou等人提出了一种基于VO?的宽带太赫兹超材料吸波器，利用其热诱导相变特性实现吸收性能的动态调节，为通信、隐身和传感应用提供了高性能且可扩展的解决方案[57]。Lu等人提出了一种基于VO?相变材料的太赫兹智能窗，实现了从0%到99.9%的精确吸收调节，在基于微结构特征的材料识别方面具有潜在应用[58]。

尽管以往研究已分别独立使用石墨烯或VO?实现了可调谐太赫兹吸收[59]、[60]、[61]，但将石墨烯的连续电可调谐性与VO?的相变开关能力有效集成——特别是为了实现多窄带选择性吸收与宽带高效吸收之间的协同控制——仍然是一项重大挑战。Wang等人提出了一种基于图案化石墨烯-VO?阵列的超宽带太赫兹吸波器，在绝缘态下实现1.51–4.21 THz范围的吸收，在金属态下实现4.21–10 THz，通过将这两个相邻宽带区域组合，有效吸收带宽被扩展至1.51–10 THz[62]。Yin等人提出了一种基于石墨烯-VO?超材料的动态可调谐太赫兹吸波器，能够在八种窄带频率选择性吸收模式和一种超宽带模式之间可逆切换[63]。尽管太赫兹吸收技术已取得重大进展，但仍迫切需要更宽的吸收带宽、更紧凑的结构和更广泛的工作状态。

基于上述考虑，本研究将二氧化钒（VO?）的相变特性与石墨烯的电可调谐特性相结合，设计了一种具有紧凑结构配置的超宽带/多频带可调谐太赫兹吸波器。吸收模式和吸收率可通过外部偏压和温度调制进行动态调节。仿真结果表明，当VO?处于金属态时，吸波器在3.276–12.747 THz范围内表现出超过90%的吸收，峰值为99.9%，相对带宽为118.22%，平均吸收为96.1%。通过参数优化，实现了阻抗实部与虚部的协同匹配，从而实现了近完美吸收。本研究中，近完美吸收被定义为吸收系数超过99%，这与超材料吸波器文献中的通用约定一致。

该吸收体还表现出优异的角稳定性，在TE偏振下，入射角高达60°时吸收率仍保持在80%以上，在TM偏振下，相同条件下吸收率保持在85%以上。最后，吸收光谱随偏振角的变化基本保持不变，仅表现出极微小的波动，从而证实了其偏振不敏感的特性。

## 设计与方法

根据设计原理，太赫兹吸收体的结构和材料性能应与入射电磁波的波长相匹配。图1展示了太赫兹超材料吸收体的示意图和结构参数。该吸收体由五层组成：图案化石墨烯层、薄SiO?间隔层、图案化VO?薄膜、厚SiO?介质层以及作为基底的金层。底部金层

## 吸收光谱

图2(a)展示了可调谐可重构太赫兹超材料吸收体在2-13 THz频率范围内的吸收光谱。图2(b)展示了在THz波正入射条件下，所提出的宽带吸收体在横电（TE）和横磁（TM）偏振下的吸收光谱。当石墨烯费米能级设定为0.5 eV且VO?处于金属态时，实现了超宽带吸收。吸收系数在整个范围内超过90%。

## 结论

设计了一种基于石墨烯-VO?复合结构的动态可调超宽带THz超材料吸收体。由于VO?可以在绝缘态和金属态之间切换，且石墨烯费米能可以调节，因此可以通过温度和电偏置实现双调制。通过合理设计图案化石墨烯谐振器和VO?双谐振腔，实现了高吸收性能与结构紧凑性之间的平衡。当VO?

## CRediT作者贡献声明

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