多段流化床反应器高效捕集CO?的实验研究

《Powder Technology》：Experimental investigation of multistage fluidized-bed reactors for efficient CO2 capture

　　

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  开发了一种用于${\mathrm{CO}}_2$吸附研究的二段流化床反应器。
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  确定了各种操作参数下的稳定操作区间。
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  评估了停留时间分布（RTD）以了解颗粒流动动力学。
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  研究了不同气速下的${\mathrm{CO}}_2$穿透曲线和温度分布。
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  将MFBR的吸附性能与传统FBR构型进行了对比。

引言

自工业革命以来，化石燃料的过度消耗导致大气中${\mathrm{CO}}_2$浓度大幅升高，迫切需要采取缓解措施以实现《巴黎协定》将全球变暖控制在1.5–2 °C的目标 [1]、[2]。在现有可用技术中，碳捕集、利用与封存（CCUS）在减少大型点源排放方面发挥着关键作用。传统的胺基后燃捕集技术仍是最成熟的技术。然而，该技术存在显著缺点，包括再生能耗高、溶剂降解以及腐蚀问题 [3]、[4]、[5]。

基于吸附的${\mathrm{CO}}_2$捕集技术因其较低的能耗代价、操作灵活性和连续处理的潜力，已成为一种有前景的替代方案 [6]。虽然填充床反应器已被广泛研究，但其性能通常受到传热差、沟流现象和高压降的限制 [7]、[8]、[9]、[10]、[11]。相比之下，流化床反应器（FBR）具有增强的气固混合、改善的传热性能以及更均匀的温度分布，使其在基于吸附的${\mathrm{CO}}_2$捕集过程中具有吸引力 [12]。然而，这些优势是以增加流体力学复杂性和更高的操作功率需求为代价的 [13]。

多级流化床反应器（MFBR）已被提出以克服上述部分局限性，通过将分级优势与改善的流体力学特性相结合。Raghuraman等人 [14] 和 Krishnaiah等人 [15] 的早期研究表明，分级设计以及引入下降管的组合可以显著减少返混并增强流动稳定性。后续研究建立了溢流极限和稳定操作条件的关联式，强调了气速、固体通量和反应器几何形状等参数的重要性 [16]。这些系统在由最小流化速度和颗粒终端速度界定的狭窄流体力学窗口内运行，两者均强烈依赖于颗粒特性和操作条件。

除流体力学之外，MFBR在多种应用中展现了改善的性能。例如，据报道多级设计可以增强气固和液固系统中的停留时间分布和分离效率 [17]、[18]。特别是在${\mathrm{CO}}_2$捕集应用中，互联多级流化床在变压吸附系统中展现了高捕集效率和减少的气体旁路 [19]、[20]。此外，研究表明增加级数比单纯增加床层高度能更有效地提高总体转化率和分离效率 [21]、[22]、[23]、[24]。

尽管取得了上述进展，仍存在一个关键的知识空白。现有研究大多将流体力学和吸附性能视为MFBR运行的独立方面。流体力学研究主要集中于定义临界气速和溢流气速之间的稳定操作窗口，而吸附研究通常仅报告总体的CO₂捕集性能，未考虑反应器的底层流体力学状态 [25]、[26]。因此，稳定操作区间通常被假设为流体力学均匀的。该操作窗口是否包含不同的流体力学子区间，以及这些子区间如何影响气固接触和CO₂吸附性能，在很大程度上仍未被探索。此外，表观气速、堰高和固体循环速率对反应器流体力学和吸附性能的耦合作用尚未得到系统研究。本研究还展示了常见的下降管设计如何影响塔器的流体力学和吸附特性。弥合这些知识空白对于建立基于MFBR的碳捕集系统的理性设计和操作准则至关重要。

为应对这些挑战，本研究对配备内部锥形下降管的两段MFBR的流体力学和CO₂吸附性能进行了实验研究。与以往研究不同，本研究同时考察了流体力学行为和吸附性能，以建立反应器流动行为与CO₂捕集之间的直接关系。本工作的主要贡献如下：

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  发现在二段MFBR传统定义的稳定操作窗口内存在不同的流体力学子区间。
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  从机理上理解了气速、堰高和固体循环如何控制这些子区间。
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  建立了流体力学子区间与CO₂吸附性能之间的直接关联。
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  基于各自的特征流化速度，对比评估了二段MFBR与传统单级流化床反应器中的CO₂吸附性能。

总体而言，本研究建立了二段MFBR流体力学子区间与其CO₂吸附性能之间的直接联系。尽管本研究在实验室规模下进行，但研究结果为多级流化床反应器的设计、优化和放大——用于后燃CO₂捕集——提供了机理框架。

章节摘要

材料表征

本研究采用球形沸石13X珠粒（氧气分子筛，型号501A，粒径0.4–0.8 mm；HRS Enterprises）作为吸附剂。平均颗粒直径为$600\mathrm{\mu }\mathrm{m}$，堆积密度为1250 kg/${\mathrm{m}}^3$。最小流化速度（$v_{mf}$）通过在环境条件下测定吸附剂床层压降与表观气速的关系实验确定，所得值为0.21 m/s。

颗粒骨架密度和孔隙结构为

压降变化

图5展示了固体流量$G_s$（0.5、2.5和4 kg/hr）和堰高$h_w$（30、45和60 mm）条件下压降随气速增加的变化。在低气速下，由于有效气体不足以实现流化，固体在两级中均发生堆积，导致压降增加。随着气速增大，达到一个临界点，固体开始通过下降管从第2级向第1级转移，标志着级间固体

结论

本研究对多级流化床反应器（MFBR）中的流体力学和${\mathrm{CO}}_2$吸附特性进行了详细分析，特别着重于气速、固体循环速率和堰高的影响。

主要研究结果总结如下：

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  稳定操作范围随固体循环速率的增加而减小，这是由于塔内固体浓度更高所致。
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  稳定操作范围内的流化行为被发现强烈受

CRediT作者贡献声明

Haile Jose：撰写——审阅与编辑，撰写——原稿，可视化，验证，方法论，调查，形式化分析，数据管理，概念化。Bhavana Kallira Achappa：调查，形式化分析。Jayasree Gopu：调查，形式化分析。Emil Alexy Mathews：形式化分析。Swapna Singha Rabha：撰写——审阅与编辑，监督，方法论，概念化。

利益冲突声明

作者声明不存在已知可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

致谢

作者感谢印度理工学院马德拉斯分校卓越中心能源联盟的支持。

Haile Jose|Bhavana Kallira Achappa|Jayasree Gopu|Emil Alexy Mathews|Swapna Singha Rabha