水伏能量收集中以传输为中心的性能：基于可解释机器学习的数据驱动评估

《Sustainable Materials and Technologies》：Transport-centered performance in hydrovoltaic energy harvesting: A data-driven assessment using interpretable machine learning

　　

**摘要**

水伏特能源收集将水分介导和潮气介导的传输过程转化为电能，为可持续的分布式能源生成提供了一条潜在途径。然而，由于材料、结构、离子环境、机制归属和输出指标各不相同，跨文献对已报道器件的定量比较仍然困难。本文基于一个经过整理的文献数据集，使用标准化的估算功率密度指标 $P_{est} = \frac{V_{OC} \cdot J_{SC}}{4}$ 以及可解释的机器学习方法，对非原电池型水伏特器件进行了跨文献、数据驱动的评估。通过特征块消融、SHapley加性解释（SHAP）分析和电阻区间分析，我们确定了可重复的描述符-性能关系。输运和结构描述符始终比名义机制描述符具有更大的解释价值。在112条有观测电阻记录的子集中，$\log(R)$ 成为最具信息量的单一描述符，其平均绝对SHAP贡献约为排名第二的特征的6.4倍。处于低电阻区间的器件其中位 $\log(P_{est})$ 比高电阻区间的器件高出1.28个单位。无机电解质的存在、离子类型和器件结构也与电阻变化高度相关，这与已报道的内阻作为与离子环境和输运结构相关的器件层面综合描述符的观点一致。这些发现建立了一个以输运为中心的框架，用于评估水伏特技术，并为开发具有连续水传输和离子传输通路的低电阻器件提供了定量指导。这些发现也凸显了标准化报告内阻、负载依赖输出和工作条件的必要性，以支持更可靠的可持续水伏特能源系统开发。

**引言**

水伏特系统作为一种从水相关过程中收集电能的有趣途径，日益受到关注[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7]。在这些系统中，电能通过水、离子和固体表面之间的相互作用产生，包括与蒸发、潮气吸附、毛细流动、离子迁移和界面电荷分离相关的过程。由于水和潮气在自然环境中广泛存在，水伏特能量转换被认为是分布式和低功率能量收集的潜在可持续方法[8], [9]。

通过材料设计、结构工程、电解质调控和界面改性，已取得实质性进展。在不同的水伏特系统中，已报道了更高的电压、更大的电流密度、更好的稳定性和更优的器件集成度[10], [11], [12], [13], [14]。然而，这种快速扩展也使该领域日益异质化。不同研究使用了不同的器件结构、材料、离子、机制和测试条件，这使得难以确定哪些描述符始终控制水伏特器件性能[15], [16], [17], [18]。

非标准化的器件性能报告是一个主要挑战。开路电压、短路电流、电流密度、功率密度和时间依赖脉冲输出均被用于描述水伏特器件性能，但这些量并不总是同时报告。报告的功率密度尤其难以比较，因为它可能取决于外部负载选择、器件面积归一化和测量方案。因此，直接比较已报道的输出值可能会掩盖文献中描述符与性能之间的关系。

器件机制解释引入了额外的不确定性来源。水伏特输出曾使用蒸发致电、潮气致电、流动电势、离子浓度梯度、不对称离子迁移和离子伏特效应等术语进行描述。这些标签在物理上是有用的，但并非总是使用标准化的诊断标准进行归属。在实际器件中，多种过程可能共存。因此，报告的机制可能反映原作者提出的主导解释，而非经过唯一验证的微观机制。因此，我们将从策展归一化的机制类别评估为源自文献的描述符，而非假定其为确定性的物理分类。

上述问题表明，我们不能仅通过直接比较个别报告或机制描述符来完全理解水伏特性能。因此，我们需要一个标准化目标和物理上有意义的描述符框架，以便在共同基础上比较异质的水伏特器件。我们不仅要问哪种材料或报告的机制给出最高的输出，更要问哪些描述符能一致地解释文献中的性能变化。

为回答这一问题，机器学习（ML）提供了一个有用的框架。在材料科学中，机器学习已被广泛用于性能预测、材料筛选、描述符发现和结构-性能分析[19], [20], [21], [22], [23]。对于水伏特器件，其价值不仅在于预测，还在于在异质数据集中同时比较多种描述符，类似于近期对复杂器件和加工空间的机器学习研究[24], [25]。因此，通过使用机器学习，我们能够在同一量化框架内评估与输运、结构、离子/电解质环境、材料类别和机制描述符相关的变量，从而测试描述符的重要性而非假定。

在本研究中，我们的目标不是建立一个高精度的黑箱预测器。我们构建了一个相对较小且有噪声的文献数据集，其中重要的实验细节，如器件几何形状、厚度、湿度、蒸发速率、电解质浓度、负载曲线和电阻测量方案等，并不总是一致地报告。因此，预期预测精度为中等[26]。主要目标是描述符发现：确定是否可以从异质的报告中提取稳健且具有物理可解释性的关系。

本文构建了一个非原电池型水伏特器件的策展数据集，并从常用的电输出中定义了一个标准化的估算功率密度目标。随后开发了一个基于描述符的机器学习框架，以评估输运电阻、器件结构、离子/电解质环境、材料类别和机制描述符的作用。通过模型比较、特征块消融、SHAP解释、电阻区间分析和虚拟描述符筛选，本研究确定了已报告的内阻和与输运相关的结构特征作为与水伏特器件性能相关的重要描述符。所得框架提供了一种数据驱动但物理可解释的途径，用于比较已报道的水伏特器件并指导未来器件设计。

**章节片段**

**数据集构建、范围定义、目标定义和描述符框架**

我们构建了一个文献衍生数据集，以便对水伏特器件性能进行描述符级别的分析。总体工作流程总结如图1所示。图1A展示了数据集构建和描述符学习策略，包括文献收集、范围筛选、排除不可比系统、输出和描述符提取、标准化目标构建、机器学习分析和虚拟设计。图1B展示了数据集组成和目标分布。

**数据集结构**

在构建机器学习模型之前，我们首先在数据集层面考察了主要文献衍生描述符与水伏特性能之间的关系。我们意图通过此分析确定常用的类别型描述符（尤其是机制描述符）能否直接组织标准化性能目标的变化。因此，我们比较了机制描述符、结构类别和离子类型下 $\log(P_{est})$ 的分布，以及a

**模型比较和描述符重要性**

在数据集层面的分析显示单一类别型描述符无法完全解释水伏特性能后，我们使用机器学习模型同时评估多种描述符。由于112条记录（共159条）报告了内阻，图3中的所有分析均使用该共同的112条记录子集。缺失的内阻值未进行插补。这种共同子集设计确保了模型族比较、电阻增强、

**与电阻相关的性能区间**

由于内阻在模型解释分析中被确定为主要的单一描述符，我们进一步考察了它与水伏特性能的直接关系。我们关注报告了内阻的器件记录子集（$n = 112$），以便从观测值而非插补或缺失条目中定义电阻区间。在本节中，内阻不仅被视为机器学习的单一输入特征，还被视为

**描述符与报告内阻的关联**

由于内阻成为主要的性能描述符，我们接下来将其作为响应变量，以识别与电阻相关的描述符组。仅使用报告了内阻的记录。电解质条件、离子类型和结构类别被选中，因为它们具有物理相关性且在策展数据集中一致可用（图5）。

**显式描述符建模和虚拟设计**

在已报告内阻成为强性能描述符和与电阻相关的区间变量后，我们构建了一个显式描述符模型，将机器学习结果转化为更透明的筛选框架。由于水凝胶+多孔和水凝胶+薄膜结构类别仅包含4条和1条记录，这些类别被排除在显式模型和虚拟设计分析之外，以避免产生不稳定的系数

**结论**

我们构建了一个策展文献衍生数据集，以实现对非原电池型水伏特器件的描述符级别比较。通过定义标准化的估算功率密度目标并将已报告信息组织为与输运、结构、离子/电解质和机制相关的描述符，本研究提供了一个量化框架，用于比较异质的水伏特报告。

分析表明，仅机制描述符不足以解释水伏特

**生成式AI和AI辅助技术在手稿准备过程中的声明**

在本工作的准备过程中，作者使用OpenAI ChatGPT和OpenAI Codex辅助语言编辑、手稿组织以及数据分析和图形生成代码的开发和调试。使用这些工具后，作者审查、验证并编辑了所得内容和代码（如有必要），并对出版内容承担全部责任。

**CRediT作者贡献声明**

张文鸾：撰写–审阅与编辑，撰写–原稿，可视化，软件，项目管理，方法论，调查，资助获取，形式分析，数据整理，概念化。刘芳：撰写–审阅与编辑，形式分析，数据整理。Liu, Runru Tristan：撰写–审阅与编辑。黄雨明：撰写–审阅与编辑。

**资助**

本工作由中国国家自然科学基金[项目编号 22372026]支持。

**利益冲突声明**

作者声明不存在已知的竞争性经济利益或可能影响本文所报告工作的个人关系。

**致谢**

作者感谢电子科技大学高性能计算平台提供的计算资源支持。

张文鸾 | 刘芳 | Liu, Runru Tristan | 黄雨明
电子科技大学 自动化工程学院，中国成都 611731