颗粒内选择性氧解离与类金属矿物化用于长期地下水修复

《Nature Communications》：Selectively intraparticle oxygen dissociation and metalloid mineralization for long-term groundwater remediation

　　地下水中广泛存在的类金属元素的原位颗粒内矿化具有挑战性，但对全球淡水安全至关重要。然而，复杂含氧构型的电子阻力和空间位阻阻碍了高效的氧解离与矿化。本研究中，砷的含氧阴离子在经增强d-p轨道耦合氧解离后，在d轨道调控的纳米级Fe?颗粒内实现了选择性且稳定的矿化，通过数千个单颗粒纳米材料的解析，去除效率约为100%，电子利用率约为100%，类金属元素颗粒内矿化率约为94%。As、Sb和Se的通用颗粒内矿化在多种地下水基体中表现出优异的长期稳定性（最高可达常规纳米级Fe?的98倍），其中σ键合物种相较于π键合构型表现出优先的颗粒内矿化趋势。通过宏尺度材料合成、渗透性反应壁中Fe和S的极低浸出以及经济性优势，验证了现场部署的可行性。本研究确立了以靶向d-p轨道耦合键解离为核心的范式，为受类金属污染的地下水修复带来变革性意义，并提出了一种可扩展的原位修复策略，架起了原子级精度与现场实用性的桥梁。