孪晶镁金属负极实现可逆镁沉积

《Nature Communications》：Twinned-magnesium metal negative electrodes enable reversible magnesium electrodeposition

　　

摘要

镁的优良热力学性质使其成为可充电镁金属电池的极具前景的负极材料。然而，不稳定电极/电解质界面处的寄生副反应和不受控制的沉积严重阻碍了可逆电沉积。在此，我们证明通过循环多向变形引入的高密度孪晶缺陷可显著增大扩散速率，同时抑制界面反应。全面的形貌表征结合理论计算表明，孪晶镁负极展现出显著增强的动力学特性，导致无量纲电化学达姆科勒数降低，表明镁沉积的扩散限制程度减小。此外，基于Marcus–Hush–Chidsey动力学并结合电池过电位的重组能分析表明，孪晶结构有效缓解了负极与电解质之间的副反应，从而显著降低钝化效应，实现长期可逆的镁电沉积。因此，在非对称扣式电池中，所设计的孪晶镁电极在30 mA cm^?2电流密度和2 mAh cm^?2容量条件下，2000次循环中实现99.53%的库仑效率，与已报道的镁金属负极具有竞争力。这一简单策略已成功拓展至锌金属体系作为概念验证，证明了孪晶工程在实现可逆金属电沉积方面的通用潜力。