含界面缺陷及粘-电-磁-弹性效应的层状磁电复合材料磁电行为

《Journal of Mechanics》：Magnetoelectric behavior of layered magnetoelectric composites with interfacial imperfections and visco-electro-magneto-elastic effects

　　

磁电(ME)层状复合材料表现出强耦合效应，但当存在界面缺陷和含时材料行为时，其精确建模仍具挑战性。传统细观力学模型通常假设完美黏结和瞬时响应，导致与实验结果产生偏差。本研究建立了两种分层细观力学框架，用于预测含非完美界面的2-2型层状复合材料的粘-磁-电-弹性行为。在统一的多物理场本构框架下，研究人员构建了采用递归时间积分格式的单胞模型以及通过对应原理扩展的Mori-Tanaka(MT)模型。界面效应通过第二阶段均质化显式纳入。所建模型经实验数据验证，在介电、压电及含时蠕变响应方面均表现出极佳的一致性。结果表明，ME耦合呈现显著的时间依赖性，该依赖性由粘-电-弹性效应控制，且对界面条件高度敏感。即使极薄的界面层也会显著降低耦合效率，而优化的相比例则可增强响应。所提出的框架为预测真实ME行为提供了物理一致且高效的工具，并为先进ME复合材料的设计提供了有价值的见解。

**论文解读：含界面缺陷与粘-电-磁-弹性效应的层状磁电复合材料多尺度细观力学建模**

**1. 研究背景与问题**

磁电(ME)耦合效应是指通过机械变形为媒介实现的磁场与电场之间的相互作用，在传感器、执行器、能量采集器和换能器等多功能器件中具有广阔的应用前景。单相多铁性材料(如Cr₂O₃)的固有ME耦合通常较弱且多局限于特定温度区间，严重限制了其实际应用。为突破这一瓶颈，研究者广泛采用复合材料策略，将磁致伸缩相与压电相复合，通过应变介导的相互作用实现增强的耦合效应。早期实验证实，BaTiO₃/CoFe₂O₄等复合体系的ME系数可比单相材料高出数个数量级。

在众多复合构型中，2-2型层状复合材料因在连续界面上具有高效的应变传递能力，被公认为实现强ME耦合的最有效结构之一。然而，实际制备中通常采用环氧树脂等粘接剂将磁致伸缩层与压电层粘合，不可避免地引入具有不同于本体材料力学与功能特性的界面层，导致界面处场变量不连续和界面黏结不完美。大量研究表明，这种界面效应通过降低应变传递效率和改变耦合行为，显著影响整体ME响应。传统细观力学模型普遍假设完美黏结，其预测结果与实际材料响应之间存在显著偏差。

另一个关键问题是组成材料的时间依赖性行为。软性压电材料(包括聚合物基体系和掺杂陶瓷)在持续载荷下常表现出蠕变、松弛和滞后等粘弹性效应。这些含时响应可显著影响ME复合材料中应变介导耦合的演化过程，尤其在长期或循环加载工况下。然而，现有ME模型大多聚焦于瞬态或线性响应，忽略了重要的时间效应。

尽管已有研究将非线性本构融入细观力学框架考察ME耦合，但这些研究多针对理想化条件，未同时考虑界面缺陷与时间依赖效应，尤其是在层状体系中。因此，亟需一个能够同时计入以下三方面因素的综合性细观力学框架：(1)非完美界面行为；(2)压电组分中的含时粘弹性效应；(3)层状复合结构中的多物理场耦合。

**2. 研究方法与技术路线**

研究人员开发了两种互补的细观力学框架：第一种是基于简化单胞(UC)模型并配合递归时间积分算法的时域方法；第二种是结合Laplace-Carson变换和对应原理扩展的Mori-Tanaka(MT)模型。两种模型均构建于统一的多物理场本构框架内，该框架采用广义场变量将弹性、压电和压磁耦合方程整合为12×12的广义柔度矩阵。本构关系中，磁致伸缩相采用IEEE(1991)标准化的线性压磁本构模型；压电相采用基于Boltzmann叠加原理的线性粘-电-弹性本构，其含时材料函数用Prony级数展开。为计入界面效应，研究者引入了第二阶段的层级均质化过程，将界面层显式建模为第三相。材料参数的校准与模型验证利用已发表文献中的实验数据加以实现。

**3. 研究结果**

**(1) 与实验数据的对比验证**

针对Zhou等报道的PZT/CFO/PZT层状复合材料，两种模型预测的有效介电常数随磁致伸缩相体积分数变化的结果完全一致，且与实验数据高度吻合，验证了模型在介电响应预测方面的准确性。针对Jiang等报道的NiFe₂O₄/PZT-5A块体复合材料，模型预测的有效压电系数d₃₃在各种体积分数下均与实验趋势良好一致。值得注意的是，针对Yang等报道的CZFM/LKNN层状复合材料，基于完美黏结假设的预测显著高估了实验测得的ME电压系数α_E33，与文献报道的实验值约为理论预测45%的结论一致。通过引入体积分数为0.04的环氧界面层后，预测结果与实验数据的一致性得到显著改善，证实了界面效应在ME响应中的关键作用。针对ARALL-4层合复合材料(芳纶/环氧预浸料与2024-T8铝合金交替层合)，在多种应力水平下的蠕变响应预测中，采用递归时间积分的单胞模型与采用对应原理的MT模型所得结果几乎重合，且均与实验数据良好吻合，验证了两种含时计算方法的一致性与可靠性。

**(2) Terfenol-D/PZT-856层状复合材料的参数化研究**

在恒定磁场或电场加载下，直接与逆ME响应均呈现随时间演化的蠕变行为。单胞模型(时间积分)、单胞模型(对应原理)和MT模型(对应原理)三种计算方法结果几乎完全相同，进一步确证了模型鲁棒性。对比完美黏结与非完美界面两种工况发现，界面层即使体积分数仅为2%，也会导致ME耦合明显降低，原因是应变传递效率下降削弱了压电相与磁致伸缩相间的应变介导耦合。体积分数研究表明，ME响应随Terfenol-D体积分数(0.1、0.2、0.3)的增加而增强，但非完美界面在各体积分数下均导致耦合降低。界面相体积分数研究表明，随着界面层体积分数从0增至0.1，有效电位移与磁通密度均显著下降；当界面层体积分数增大至0.2时，ME响应迅速衰减，此后衰减趋缓，当压电相被界面层完全取代时ME耦合消失。大界面层体积分数可等效表征实际复合材料中弱黏结、表面缺陷、微裂纹或疲劳损伤等界面退化因素。

**4. 讨论与结论**

研究讨论指出，ME耦合的显著时间依赖性源自压电相PZT-856的粘-电-弹性本质，该特性主导了耦合场的时域演化。界面特性对整体性能起决定性作用——即使极小体积分数的界面层也会因降低跨界面应变传递而显著削弱耦合效率。磁致伸缩相体积分数强烈影响耦合幅值，最佳性能出现在两相比例接近均衡(50%-50%)时。任何单一因素(时间效应或界面缺陷)的忽略都可能导致对材料性能的显著高估。

研究结论可概括为：本研究建立了预测含非完美界面2-2型层状ME复合材料粘-磁-电-弹性耦合行为的综合细观力学框架。两种互补的均质化方法——采用时间积分算法的单胞模型和经由对应原理扩展的MT模型——在统一多物理场公式下协同发展。该分层建模策略通过第二阶段均质化显式计入界面效应，实现了对非完美黏结条件的真实表征。模型经介电、压电及含时蠕变等多组实验数据严格验证，展现出优异的一致性。研究揭示：ME耦合因压电相粘-电-弹性本质呈现显著含时蠕变演化；界面特性至关重要，薄界面层即可显著降低耦合效率；磁致伸缩相体积分数强烈影响耦合幅值，均衡相比例可获最优响应。上述发现强调了在预测模型中须同时计入时间依赖效应与界面缺陷的必要性。该框架为预测真实ME行为提供了物理一致且高效的工具，为先进ME复合材料的设计与优化提供了重要理论支撑。论文发表于《Journal of Mechanics》。