利用米氏–偏振–荧光激光雷达量化尘粒气溶胶的老化：将光学演变与化学转化相关联

《Atmospheric Research》：Quantifying the aging of dust aerosols using Mie–polarization–fluorescence lidar: Linking optical evolution to chemical transformations

　　开发了一种基于激光雷达的新型方法来量化沙尘气溶胶的衰老过程。激光雷达观测揭示了沙尘事件的三个不同阶段。沙尘衰老指数呈现非单调演化趋势，近地面的衰老更为强烈。## 引言大气气溶胶由悬浮在大气中的固体和液体颗粒组成。它们通过气溶胶-辐射和气溶胶-云相互作用对地球的辐射平衡、气候、水文过程和空气质量产生重要影响（Kok等，2023；Adebiyi等，2023）。来自干旱和半干旱地区的矿物沙尘是全球大气气溶胶负荷的最大贡献者，估计年排放量在10至30亿吨之间。矿物沙尘的长距离传输通过向陆地和海洋生态系统输送必要的营养物质，在全球生物地球化学循环中发挥着关键作用，包括亚马逊雨林（Wang等，2023a；Li和Wang，2024；Zan等，2025）。然而，沙尘传输也会降低空气质量，并对人体健康、基础设施和社会经济活动产生不利影响。在大气传输过程中，沙尘颗粒持续与多种大气污染物相互作用，包括硫氧化物、氮氧化物、挥发性有机化合物、黑碳（BC）、棕碳（BrC）和生物质燃烧气溶胶（Zhang等，2008；Shen等，2013；Tang等，2017；Wang等，2017）。这些相互作用通过一系列物理和化学转化过程改变颗粒的形态、化学组成、吸湿性和光学特性，这一过程统称为沙尘衰老（Gaston，2020；Li等，2023a；Li等，2023b；Liu等，2025）。新鲜沙尘颗粒通常为疏水性；然而，经过大气衰老后，由于硫酸盐和硝酸盐涂层的不积，它们变得越来越亲水，从而增强了其作为云凝结核（CCN）和冰核（IN）的能力（Zhang等，2008；Miyamoto等，2020；Klingmüller等，2020；Casquero-Vera等，2023）。此外，与BC和BrC等吸光气溶胶的混合可增强短波辐射吸收并改变单散射反照率（SSA），从而可能将沙尘的辐射效应从净冷却转变为净增温（Klingmüller等，2020；Haywood等，2021；Zhang等，2021a；Zhang等，2021b）。此外，沙尘衰老过程逐渐将不规则形状颗粒转化为更球形形态，从而显著影响其散射和偏振特性（Pan等，2017；Yu等，2018；Yao等，2026）。对沙尘衰老进行实时、垂直分辨的监测仍然是一个重大的科学和观测挑战。地面测量可提供详细准确的化学和微观物理信息；然而，其表征沙尘气溶胶垂直结构和区域分布的能力本身存在局限性（Song等，2013；Geng等，2014）。卫星观测具有广泛的空间覆盖范围；然而，其时间连续性和解析气溶胶垂直分布的能力仍然有限（Ackerman，1997；Legrand等，2001）。因此，迫切需要先进的遥感技术来提供实时、原位量化沙尘衰老的能力。激光雷达因其高时间分辨率和空间分辨率以及获取大气详细垂直廓线的能力，已成为气溶胶监测不可或缺的工具（Sugimoto等，2015；Wang等，2023b；Huang等，2025b）。常规Mie激光雷达系统获取气溶胶后向散射系数和消光系数，而偏振激光雷达系统利用去偏振比来区分球形和非球形颗粒（Jing等，2024；Yadav等，2025）。此前的研究表明，沙尘衰老导致去偏振比降低，主要原因是污染物涂层的不积逐渐使颗粒表面变得平滑并减少颗粒不规则性（Gro?等，2015；Pan等，2017；Yu等，2018；Yao等，2026）。然而，基于偏振和散射的测量主要反映颗粒形态和光学结构的变化，通常对沙尘衰老相关的化学转化不太敏感。激光诱导荧光（LIF）已成为识别和表征气溶胶组分的有前景的技术。有机和气生气溶胶在激光辐射激发下表现出特征荧光信号，从而可以根据光谱特征对其进行检测和区分（Pan等，2014；Richardson等，2019；Huang等，2025a）。气溶胶颗粒的荧光特性可随其有机组成和大气加工程度而变化，为传统散射和偏振测量提供互补信息。在长距离大气传输过程中，沙尘颗粒可通过与污染气团和气生气溶胶层的相互作用和混合获得荧光组分（Sugimoto等，2012a；Sugimoto等，2012b；Reichardt等，2025）。更重要的是，大气衰老过程（包括氧化和硝化反应）可导致荧光发射峰向长波方向系统性偏移。类似的荧光红移现象在经历大气衰老的BrC、黑色素、含氮发色团和生物源二次有机气溶胶（SOA）中已有广泛报道（Santos等，2009；Bones等，2010；P?hlker等，2012；Lee等，2014；Ng等，2017；Xie等，2016；Fan等，2020；Zhang等，2021a；Qin等，2022；Cynthia等，2024）。综合这些发现表明，荧光红移有可能为含沙尘气溶胶群体中荧光有机组分的大气加工过程提供互补的光学信息。基于这一概念，本研究提出了一种综合遥感参数，称为沙尘衰老指数（DAI），用于定量表征沙尘气溶胶的混合过程和衰老状态。为实现这一目标，研究采用了集成散射、偏振和荧光测量的多通道激光雷达系统（Wang等，2023b；Huang等，2025a）。该系统利用集成的32通道光谱仪同时获取气溶胶消光系数、体积去偏振比和荧光光谱信息。通过整合这些互补的光学参数，DAI旨在动态表征沙尘衰老从新鲜排放颗粒到更多化学加工气溶胶群体的演变过程。此外，利用离子色谱仪量化了与沙尘衰老相关的二次无机离子和前体气体，同时使用粒径光谱仪持续监测气溶胶粒径分布。通过DAI与原位测量之间的相关性分析，评估了所提出方法的稳健性和可靠性。总体而言，本研究通过散射、偏振和荧光观测的综合分析，提出了一种新的基于激光雷达的沙尘混合和衰老实时、原位、垂直分辨监测框架。## 章节摘要### Mie散射-偏振-荧光激光雷达沙尘观测活动于2025年3月25日至26日在中国兰州大学使用地基Mie散射-偏振-荧光激光雷达系统进行。该系统主要获取532 nm后向散射信号和355 nm激光源激发的荧光后向散射信号。532 nm后向散射信号经过偏振分束晶体后由两个光电倍增管（PMT）检测。荧光检测子系统集成了### 沙尘事件期间激光雷达观测到的观测站上空气溶胶特征2025年3月25日至26日，兰州发生了一次严重的沙尘污染事件。在沙尘羽流过境期间，PM10和PM2.5的质量浓度表现出显著变化，且其时间演变表现出高度同步性（图1）。3月25日约23:00，颗粒浓度急剧上升，表明主要沙尘羽流到达观测站上方（Zhang等，2023）。3月26日约03:00，颗粒### 结论本研究将多参数激光雷达观测与原位测量相结合，系统研究了严重沙尘事件期间沙尘气溶胶的衰老过程。基于气溶胶光学、微观物理和化学性质的耦合演化，开发了一种新的沙尘衰老指数（DAI），用于定量表征沙尘气溶胶的混合过程和衰老状态。(1) 建立了用于沙尘衰老的稳健光学指数。通过整合体积去偏振比，### CRediT作者贡献声明**冀元宗：** 原文撰写、可视化、形式分析、数据管理、概念化。**黄忠伟：** 调查研究、资金获取、形式分析、概念化。**王永康：** 审阅与编辑。**张文金：** 数据管理。**卢达：** 数据管理。**董青青：** 数据管理。**毕建荣：** 数据管理。**周天：** 数据管理。### 伦理声明作者声明本研究不涉及人类或动物实验对象。### 未引用参考文献Boucher, 2015Gao等, 2024Gasteiger等, 2011Mahowald等, 2005Mei等, 2020Reid等, 2003Song等, 2022Tian等, 2018Tu等, 2022Wong等, 2024Zhou等, 2024### 利益冲突声明作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。### 致谢本研究得到国家自然科学基金（批准号42427803和W2411029）、甘肃省科技重大专项（批准号24ZDWA006）、"111计划"（B25040）以及中央高校基本科研业务费专项资金（批准号lzujbky-2023-it09）的支持。冀元宗|黄忠伟|王永康|张文金|卢达|董青青|毕建荣|周天