基于升压速率提取与有效段识别的极低气流量动态 pVTt 标定及不确定度分析

《Flow Measurement and Instrumentation》：Dynamic pVTt Calibration and Uncertainty Analysis for Extremely Low Gas Flows Based on Pressure-Rise-Rate Extraction and Valid-Segment Recognition

　　**摘要**- 针对超低气体流量建立了动态 pVTt 方法和实验平台。- 通过压力上升速率提取实现了无需完全达到热平衡的校准。- 有效段识别改善了微弱压力信号的逆演。- 与稳态 pVTt 方法相比，测量时间缩短了 40%–59%。- 合成相对标准不确定度估计为 0.1002%。**引言**近年来，半导体、微机电系统（MEMS）、生物医学、纳米技术和环境监测等领域得到了快速发展，并受到政府的日益关注。在这些领域中，微流控技术发挥着核心的支撑作用[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]。其中，对1 L/min以下极低气体流量的测量需求在各行业中显著增加。确保该范围内测量的准确性、可靠性和可溯源性已成为精密测量领域的研究重点。气体流量测量的基准装置主要分为质量法和容积法[7]、[8]。质量法（如mt法）通过称量质量变化来实现测量，而容积法（包括钟罩法、活塞法和pVTt法）通过计算收集容器内气体的密度和体积来确定质量。在各种容积法中，pVTt方法因其高精度和稳定性能而被广泛用作基准标准，特别是在与其他新兴微流量测量技术相比时。该方法的核心在于测量在特定时间间隔内充入或排出已校准收集容器的气体压力和温度变化，以计算平均质量流量[9]。目前，超低气体流量的国际标准不断将边界推向更低的流量。其中，美国国家标准与技术研究院（NIST）开发的SLowFlowS超低流量标准已将下限扩展至0.01 sccm，扩展不确定度为0.056%–0.098%[10]。Primo?i?等人[11]建立的微流量pVTt基准标准覆盖0.12–12 mg/min的范围，扩展不确定度为0.12%–0.24%。Bobovnik等人[12]使用间隙密封活塞式基准装置对1.2 mg/min至60000 mg/min范围内的气体流量进行了系统的不确定度分析；对于高于12 mg/min的流量，扩展不确定度可控制在0.15%以内。?ibret[13]等人对微流量pVTt基准装置中与切换阀速度相关的时间修正进行了研究；其研究集中在12 mg/min以下的微流量范围。在中国，Huang等人[14]基于层流技术开发了一种便携式微气体流量传递标准，覆盖1–10,000 mL/min的流量范围，相对扩展不确定度约为0.3%（k=2）。Zhao[15]等人提出了一种使用激光干涉仪实时测量被动活塞式玻璃容积管活塞位移的方法，成功将气体标准流量测量的下限从1 mL/min扩展至0.01 mL/min，在微升级气体流量校准方面实现了技术突破。尽管现有的超低流量气体校准系统在低流量范围内已实现高精度，但大多数高精度超低流量pVTt校准系统仍依赖传统的稳态方法。然而，当校准低于0.05 sccm甚至低至0.005 sccm的超低流量时，传统稳态pVTt方法面临重大挑战。由于气体充入过程极其缓慢，系统达到热力学平衡所需的时间大幅增加[16]。这导致校准周期过长和测量效率极低。此外，在长时间等待热平衡的过程中，如此低流量下气体充入产生的实际压力和温度信号极其微弱。这些信号容易被随机干扰（如环境温度漂移）所淹没，从而严重损害测量的重复性和准确性。此前已对动态和瞬态方法进行了研究，以减少对端点热平衡的依赖。Pope等人[17]采用声学共振跟踪来动态确定气体密度和流量。尽管该方法能够实现连续流量测定，但其依赖于声学传感原理而非固定体积pVTt系统中的压力上升测量。?ibret等人[18]实施了一种动态pVTt方法，结合了解析传热模型以预测和修正非平衡质量积累过程中的气体温度。最近，Zhou等人[19]开发了一种升速气体流量标准器，利用计算流体力学来表征瞬态温度场并建立温度修正关系。这些研究主要涉及气体积累过程中的动态密度确定和热力学温度修正。相比之下，本研究关注在低至0.005 sccm的流量下可靠提取极微弱的压力上升信号，此时局部干扰可能导致只有长时间充入记录的一部分满足动态逆演所需的准稳态条件。本研究使用的各项数值运算（包括线性回归、移动平均平滑和加权平均）均为成熟的信号处理技术。主要的贡献在于将这些方法以过程约束的方式集成到自动动态pVTt逆演框架中。因此，本研究的目的是开发并实验评估一种基于气体充入过程中可靠压力上升速率提取的超低气体流量动态pVTt方法。具体贡献如下：1) 建立了覆盖0.005至0.5 sccm氮气流量的动态pVTt逆演模型和实验平台。定量评估了温度导数项的相对贡献，从而界定了基于压力上升速率简化的适用条件。2) 作为主要的贡献，开发了一种针对微弱压力上升信号的过程约束有效段识别与融合策略。通过联合窗口判定、时间段落合并、段落级全局重拟合和修剪质量加权融合的组合，从局部受扰动的充入记录中提取可重复的流量估计值。3) 使用相同的物理充入过程，将该方法与传统稳态pVTt方法进行了实验对比评估。对比涵盖了测量一致性、重复性、测量时间和对主要算法参数的敏感性。**章节摘要****2.1 稳态pVTt的原理与局限**稳态pVTt方法根据质量守恒定律和气体状态方程，从已校准容器中气体的初始和最终平衡状态确定平均流量[20]：在超低流量条件下，漫长的充入和热平衡过程增加了测量时间以及对缓慢压力和温度漂移的暴露。这一局限性促使人们使用充入期间获取的压力和温度记录，如下文所述的动态方法……**3.1 实验装置介绍**实验系统主要由上游供气单元、下游测量单元和测量控制系统组成。如图2所示，系统的核心包括放置在高精度恒温水浴中的标准容器和参考容器。参考容器既作为稳定的压力参考，也是可重复实验控制策略的一部分。在极低流量条件下，标准……**4.1 动态逆演算法处理**如公式(3)给出的完整动态模型所示，简化模型的有效性主要取决于压力上升的线性和温度导数项的相对大小。为实验验证此条件，选取了四个代表性流量点来评估充入过程中压力和温度的时间演变。如图4所示，差压时间序列曲线表明，在超低流量条件下……**5.1 仪器测量不确定度**遵循国际上公认的提高气体流量标准装置准确度的方法[23]，基于pVTt方法的测量原理，气体流量校准系统的不确定度主要来自温度、压力、体积、时间、阀门切换和泄漏的贡献。由装置相关部件引起的流量测量合成相对标准不确定度用表示，表达式为：特别是，符号……**6. 结论**本研究解决了传统稳态pVTt方法在超低气体流量校准中固有的关键局限，尤其是热平衡时间过长、运行效率低下以及对环境温度漂移高度敏感等问题。为克服这些挑战，提出了一种动态pVTt校准方法，并构建了针对超低气体流量范围的实验平台。通过利用高频压力和温度……**7. CRediT作者贡献声明****齐海娇：** 软件，方法论。**孙立军：** 撰写——审阅与编辑，指导，资源，项目管理，资金获取，概念化。**吴伟：** 撰写——审阅与编辑，验证，资源，项目管理，形式分析。**冯振辉：** 撰写——审阅与编辑，方法论，调查，形式分析。**齐雷：** 指导，资源，项目管理，资金获取。**赵世涵：** 撰写——原稿，可视化，验证，**8. 利益冲突**作者声明不存在利益冲突。**利益冲突声明**? 作者声明没有已知的、可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。赵世涵 | 孙立军 | 吴伟 | 冯振辉 | 齐雷 | 齐海娇