铜中间层改善钽-镍焊接接头质量：抑制金属间化合物的形成

《International Journal of Refractory Metals and Hard Materials》：Cu interlayer improves the quality of Ta-Ni welded joints: Inhibiting the formation of intermetallics

　　

摘要

为了解决钽 - 镍金属焊接过程中金属间化合物过度生长的问题，引入铜（Cu）中间层以优化焊缝微观组织。在本研究中，1 毫米厚的 Ta2.5 W 和 GH3128 合金板通过电子束焊接（EBW）成功连接，并研究了铜中间层提高焊缝接头性能背后的微观机制。结果表明，在没有铜中间层的情况下，焊接界面会形成连续且粗大的 Ni?Ta 金属间化合物反应层。该层表现出高脆性和大的局部错位，导致显微硬度分布不均匀且焊接接头拉伸性能较差。相比之下，铜中间层的引入有效地阻断了 Ta 和 Ni 元素的直接相互扩散，从而显著抑制了 Ni?Ta 的形成和生长。因此，焊缝微观组织显示出明显改善的均匀性，局部错位减小。力学性能测试表明，优化后的焊接接头拉伸强度显著增强至 269 MPa。焊接接头的拉伸曲线显示，焊接试样仍表现出明显的脆性断裂特征。

引言

随着航空航天、能源电力和高端装备制造等现代领域的快速发展，对工程材料的性能要求日益严格。材料通常需要在极端环境下（例如高温、高压和强腐蚀）保持优异的综合性能 [1], [2]。单一类型的材料通常无法满足这些多重需求，而异种金属复合结构可以通过优势互补实现优化的性能设计。在这些材料中，钽（Ta）及其合金（例如 Ta2.5 W）由于其超高温熔点、优异的耐腐蚀性和良好的高温强度，在耐高温防护、化学设备和特殊电子设备中发挥着重要作用 [3], [4], [5], [6]。另一方面，镍基高温合金（例如 GH3128）是航空航天发动机热端部件等关键应用的首选材料，这得益于其出色的高温强度、抗氧化性和抗蠕变性 [7], [8], [9], [10], [11]。预计将这些具有不同特性的两种金属可靠地连接以形成 Ta/Ni 复合部件，将在新一代航空航天发动机燃烧室和高温化学反应器等尖端设备中发挥关键作用，从而实现轻量化、高性能和功能集成的设计 [12], [13], [14]。因此，开展钽和镍基合金焊接技术研究具有明确的工程必要性和重要的科学意义。

实现钽和镍基合金的高质量焊接面临着巨大的挑战，这源于它们物理和化学性质的显著差异 [15]。首先，巨大的熔点差（纯钽的熔点约为 2996 °C，而 GH3128 的固相线温度约为 1350 °C）导致焊接过程中热量分布极不均匀，倾向于形成非对称熔池。这进一步导致焊缝微观组织和应力分布不均匀，从而损害接头成形。Zhu 等人研究了电子束焊接 Ta-GH4169 接头的微观组织和机械性能，发现焊缝由双相 FCC + Laves 共晶组织组成。虽然 FCC 相具有良好的塑性和韧性，且熔池中均匀分布的硬 Laves 相显著抑制了位错滑移，但焊缝内 Ta/熔池界面的结合强度相对较弱，导致所有焊接试样均在钽侧的熔合线处断裂。值得注意的是，焊缝强度并不随焊接速度的升高而连续增加，而是在适中的焊接速度下达到峰值 [16]。该研究团队进一步探讨了电子束偏移对 Ta-GH4169 接头机械性能的影响 [17]。结果表明，随着电子束向钽侧的偏移增加，焊接接头的拉伸强度先升后降，在偏移 0.5 毫米时达到最大值（本研究中采用了相同的电子束偏移量）。此外，实验证据证实，所有焊接样品均在钽侧的熔合线处断裂。

其次，也是最关键的，是焊缝中金属间化合物的形成 [18], [19]。真正限制异种金属焊接大规模应用的是焊接接头界面处金属间化合物（IMCs）的过度生长。铝和钢是汽车制造业中最广泛使用的金属材料；这两种金属的焊接接头可以增强车身刚性，但铝和铁很容易形成大量脆性的 Fe_xAl 金属间化合物，这增加了焊接接头的脆性 [20], [21]。同样，在直接 Ta-Ni 焊接接头中，由于 Ta 和 Ni 元素在熔池边界处的相互扩散和反应，界面处很容易形成连续或离散的 Ni?Ta 反应层 [22]。

为了抑制或消除异种金属焊接过程中有害金属间化合物的形成并改善接头性能，研究人员提出了许多工艺和材料策略。在这些方法中，在待焊接界面之间引入中间层是一种有效且备受关注的方法 [23]。该方法的核心原理是通过引入一种或多种与基体金属具有更好冶金相容性的中间材料，实现物理屏障和冶金缓冲的效果 [24]。Han 等人通过引入 V/Cu 中间层改善了 TC4-GH4169 焊接接头的微观组织并提高了拉伸强度。结果表明，V/Cu 中间层有效抑制了 Ti-Ni 金属间化合物的形成，焊接接头的拉伸强度提高至 447 MPa [25]。

理想的中间层材料应具备以下特征：(1) 不易与两侧的基体金属形成脆性金属间化合物；(2) 具有优异的塑性和韧性以缓解焊接残余应力；(3) 具有合适的熔点、导热率等物理性能，以优化焊接热循环并促进形成更均匀的焊缝微观组织。

基于这些原则，铜（Cu）已作为潜在的高效中间层材料被广泛研究 [26], [27], [28], [29]。图 1 所示的二元相图有力支持了铜的选择 [30]。CuNi 体系（图 1a）在高温下表现出无限固溶度，并且在冷却过程中形成连续固溶体而不产生脆性相，这归因于它们相同的面心立方（FCC）晶体结构和相似的原子半径。相比之下，Cu-Ta 体系（图 1b）存在严重的 FCC/BCC 晶格失配和较大的原子尺寸差异，导致相互固溶度可忽略不计，且不存在稳定的金属间相。因此，焊接过程中没有形成脆性相的热力学驱动力。在 Ni-Ta 体系（图 1c）中，不匹配的晶体结构和负的混合吉布斯自由能共同促进了直接扩散过程中脆性 Ni-Ta 金属间化合物的形成。因此，熔融铜箔完全整合到熔池中，铜原子优先与镍原子形成固溶体。这降低了熔合区内镍原子的浓度，从而抑制了 Ni?Ta 等脆性相的形成。Zhan 等人研究了不同厚度的铜中间层对 Nb/304 不锈钢焊接接头性能的影响。结果表明，添加铜显著抑制了 ε-Fe?Nb 金属间化合物的生长，且焊接接头的拉伸强度随中间层厚度的增加而增加 [31]。此外，铜优异的导热性有助于改善焊接过程中的热传递和分布，这可能促进形成更均匀的焊缝微观组织并抑制焊缝中的局部错位浓度。因此，本工作中采用了 0.05 毫米厚的铜箔作为中间层，并采用电子束焊接连接 Ta2.5 W 和 GH3128 板材。研究了铜中间层改善微观组织均匀性并增强焊接接头机械性能的微观机制。

章节摘要

关于实验材料

焊接实验选用了尺寸为 50 毫米 × 100 毫米 × 1 毫米的 Ta2.5 W 和 GH3128 合金板，GH3128 的化学成分列于表 1。

焊接接头使用盐酸：硝酸 = 3:1 的溶液（体积比，下同）进行金相腐蚀。

焊接接头的电解抛光使用硫酸：氢氟酸 = 2:1 的溶液进行。

对于反应层中的金属间化合物，采用

焊缝微观组织

为了评估铜中间层的效果，首先对在 500 毫米/分钟焊接速度下焊接的有铜中间层和无铜中间层接头（分别指定为 S-500 和无 Cu）进行了直接对比。此外，还在 400 和 600 毫米/分钟焊接速度下制造了额外的铜中间层接头（S-400 和 S-600），以评估铜效应在不同焊接速度下的普适性。带有铜中间层的 S-500 试样提供了最有利的机械性能，因此被选进行综合

结论

结果表明，铜箔作为 Ta2.5 W/GH3128 电子束焊接接头的有效微观组织改良剂。熔化后，铜均匀溶解在整个熔池中，稀释了局部 Ta 和 Ni 原子浓度，并从动力学上抑制了脆性 Ni₃Ta 金属间化合物的析出。同时，铜优异的导热性均匀化了焊接温度场，改善了熔合区的整体微观组织均匀性，

CRediT 作者贡献声明

Ao Wang: 撰写 – 原稿，方法论，形式分析，数据整理，概念构思。 Wanli Fan: 方法论，形式分析，数据整理。 Fengming Chen: 数据整理。 Linan Gui: 形式分析。 Wenxing Wu: 方法论。 Yihan Yang: 调查研究。 Qiliang Lai: 调查研究。 Zhendong Li: 资源。 Jiancheng Tang: 监督指导。 Yi Xu: 撰写 – 审阅与编辑，项目管理，资金获取，概念构思。

利益冲突声明

我们声明，我们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能会影响本文 reported 的工作。

致谢

本工作得到了江西省重点研发计划（编号：20232BBE50033）和江西硅基科技有限公司的支持。

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南昌大学物理与材料科学学院，330031，中国