磁性拓扑LiFeX（X = S, Se, Te）中电可切换的层状极化反常霍尔效应

《Physica B: Condensed Matter》：Electrically Switchable Layered Polarized Anomalous Hall Effect in Magnetic Topological LiFeX (X = S, Se, Te)

　　

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  第一性原理计算识别出磁性拓扑LiFeX（X = S、Se、Te）作为实现电可切换层极化反常霍尔效应的理想平台。
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  垂直电场通过解除层间带简并，在双层LiFeSe中诱导可切换的层极化反常霍尔效应（LP-AHE）。
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  双层LiFeSe在全局带隙附近展现出两个电可逆的反常霍尔电导峰值，数值为1 e²/h。
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  在施加电场条件下，奇数层LiFeSe承载完全量子化的LP-AHE，具有较高的陈数（C = 2）。
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  所预测的高温拓扑性质使LiFeX材料成为层电子学和低耗散量子电子器件的有前景候选材料。

引言

近年来，Berry曲率已成为霍尔物理学中的核心概念，因为它产生垂直于外加电场的反常速度，从而为内禀霍尔效应提供了几何基础 [1], [2], [3], [4], [5], [6]。特别是，当Berry曲率在时间反演对称性破缺的系统中与自旋自由度耦合时，可以产生量子反常霍尔效应 [7], [8], [9], [10], [11], [12], [13], [14], [15], [16], [17],；而当其与空间反演对称性破缺系统中的谷自由度关联时，则可以导致谷霍尔效应 [18], [19], [20], [21], [22]。最近，超越自旋和谷自由度，层状材料已涌现为一个新的平台，承载与电子在不同层间实空间分布相关的附加电子自由度。在Berry曲率存在的情况下，这一层自由度可以产生霍尔效应家族中的新成员，称为层霍尔效应 [23]。在该效应中，与不同层关联的载流子经历相反的横向响应，使得霍尔信号成为层选择性而非简单的电荷选择性。这使得层霍尔效应与普通反常霍尔效应有根本区别，对于拓扑物质的基础研究和潜在的层分辨电子功能都具有高度吸引力。层极化反常霍尔效应（LP-AHE）的首次实验观测是在反铁磁（AFM）轴子绝缘体MnBi₂Te₄中实现的，证明通过外加电场破缺PT对称性可产生约0.5 e²/h的反常霍尔电导 [23]。这一发人深省的发现挑战了反常霍尔效应需要有限净磁化的传统认知。受此发现启发，层霍尔效应随后被广泛提出于各类材料中 [24], [25], [26], [27], [28], [29], [30], [31], [32], [33]，包括MnSb₂Te₄ [27]以及谷电子学体系如T-FeCl₂ [24]、MnPSe₃ [24]、Co₂CF₂ [25]和VSi₂P₄ [26]，无论是通过施加外电场还是利用极性堆叠。然而，这些早期研究通常报告的霍尔电导较低和/或霍尔温度较低，凸显了寻找更合适的材料平台以实现具有量子化区域的稳健层霍尔效应的需求。

在将层霍尔效应扩展至完全量子化区域的目标驱动下，大量工作致力于实现其量子化对应态，即量子反常层霍尔效应（QALHE）[29], [30]。在这方面，Dai等人通过紧束缚模型计算提出，对四层MnBi₂Te₄施加垂直电场可以诱导霍尔电导为1 e²/h的量子层霍尔效应 [29]。后来，Chen等人通过第一性原理计算证明，四层MnBi₂Te₄的顶层和底层展现出接近0.5 e²/h的反常霍尔电导。然而，在垂直电场下，反常霍尔电导仅在选定的层（如顶层或底层）中保持接近0.5 e²/h，而总反常霍尔电导无法实现完全量子化 [27]。因此，实现完全量子化的LP-AHE，特别是具有高陈数、多个输运通道和较高工作温度的量子化LP-AHE，仍然是未来空间分辨无耗散层电子学应用的重要目标。

在本工作中，超越先前主要关注霍尔电导低和/或霍尔温度低的半导体双层的研究，我们通过第一性原理计算证明，一类新的QAH绝缘体LiFeX（X = S、Se和Te）可以在较高温度下承载完全量子化的LP-AHE。我们首先表明，奇数层LiFeSe薄膜表现出层内铁磁耦合并表现为陈数C=2的QAH态，而在偶数层体系中，层间反铁磁基态保持顶层和底层带的简并，从而抑制LP-AHE。施加垂直电场在双层LiFeSe中诱导LP-AHE，在E_z = 0.02 eV/?的全局带隙附近产生两个大小为1（e²/h）的反常霍尔电导峰值。这些层依赖的霍尔电导峰值在电场方向反转时可切换。值得注意的是，在施加电场条件下，奇数层LiFeSe薄膜中可实现陈数C=2的完全量子化LP-AHE，凸显了其在空间分辨无耗散输运和下一代层电子学器件中的潜力。

章节摘要

计算方法

第一性原理计算采用基于密度泛函理论（DFT）的维也纳从头算模拟包（VASP）进行 [34], [35]。采用投影缀加平面波（PAW）方法描述电子-离子相互作用 [36]。交换关联泛函采用广义梯度近似（GGA）对应的Perdew–Burke–Ernzerhof（PBE）形式 [37]。平面波能量截断设置为520 eV。布里渊区采样

结果与讨论

图1(a)展示了实现量子化LP-AHE的设计原理，即由两个QAH绝缘体构建A型反铁磁双层。其底层逻辑受到实验观测的启发：对偶数层轴子绝缘体MnBi₂Te₄施加垂直电场可诱导约0.5 e²/h的LP-AHE，相当于单一表面的霍尔响应 [45]。类比地，一旦垂直电场解除由反铁磁双层组成的

结论

综上所述，通过第一性原理计算，我们识别出了一类新的QAH绝缘体LiFeX（X = S、Se和Te），该类材料可在较高温度下承载完全量子化的LP-AHE。我们首先证明，LP-AHE在双层中被抑制，因为层间反铁磁耦合保持了顶层和底层带的简并。施加垂直电场在双层LiFeSe中诱导LP-AHE，产生两个大小为1的

CRediT作者贡献声明

Long Mei：软件。Boyang Yang：写作–审阅与编辑，形式分析。Madiha Maqsood：写作–原稿撰写，可视化，方法论，形式分析，概念设计。Muhammad Hassan：写作–审阅与编辑，形式分析。Wanyu Zhang：方法论。Wei Shao：可视化，验证，监督，资源，调查，资金获取，概念设计。Ernest Obese-Djomoah：调查。Wenwen Zhu：验证，软件

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。

数据可用性

数据可在合理请求下从通讯作者处获取。

竞争性利益声明

? 作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文所述工作。

致谢

本研究由安徽省自然科学基金（2508085MH205）资助；安徽医科大学研究水平提升项目（2021xkjT001）；安徽省教育厅自然科学基金研究项目（2025AHGXZK31384）；安徽医科大学BSKY科学研究（XJ201601）；以及安徽医科大学研究与实践创新项目（YJS20250048）。

Madiha Maqsood|Muhammad Hassan|Boyang Yang|Wenwen Zhu|Wanyu Zhang|Ernest Obese-Djomoah|Long Mei|Wei Shao