《Physica B: Condensed Matter》：Ab initio Calculations of Hexagonal MgO Monolayer doped with Ni, Cu, Pd, Pt, Ag, Pt and Au Atoms
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•采用DFT方法研究了超宽禁带MgO单层材料•展示了掺杂原子条件下超宽禁带MgO单层的自旋相关电子特性•展示了掺杂过程中出现的平带现象•发现GLLB-SC泛函在预测电子带隙方面表现良好引言超宽禁带（UWBG）二维（2D）材料近年来引起了广泛关注[1]、[2]。其独特的电子和光
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采用DFT方法研究了超宽禁带MgO单层材料
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展示了掺杂原子条件下超宽禁带MgO单层的自旋相关电子特性
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展示了掺杂过程中出现的平带现象
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发现GLLB-SC泛函在预测电子带隙方面表现良好
引言
超宽禁带（UWBG）二维（2D）材料近年来引起了广泛关注[1]、[2]。其独特的电子和光学性质使其成为光电应用的潜在候选材料，例如薄膜晶体管（TFT）、发光二极管（LED）、光探测器（PDs）等[3]、[4]。一些材料如金刚石和氮化硼（BN），由于其三维结构产生的无悬空键的高活性表面结构，为电子和光电应用提供了新的视角[5]。MgO单层层被归类为超宽禁带二维材料，属于II-VI族，近年来已在理论和实验研究中被广泛探讨[6]。Zheng等人提出了平面型MgO单层层半导体[7]。平面型MgO在单层声子计算中表现出良好的热稳定性，其电子带隙在采用局域密度近似（LDA）和Heyd-Scuseria-Ernzerhof杂化泛函（HSE06）的DFT计算中分别估计为3.60 eV和4.76 eV[8]、[9]。众所周知，与杂化HSE06泛函相比，PBE通常低估材料的电子带隙值。GGA-MBJ预测MgO的电子带隙为4.2 eV，高于PBE的结果[10]。除了文献中的这些近似方法外，Gritsenko等人提出的GLLB-SC泛函[11]被用于更精确的电子结构计算。一些研究表明，GLLB-SC克服了多种二维材料中电子带隙被低估的问题[12]、[13]。GLLB-SC还具有较低的 computational cost，因此可以构建并计算更大的晶体系统。
实验上，MgO单层或其超薄薄膜形式可以在金属基底上生长，如Ag（100）、Au（111）、Ni（100）[14]、[15]、[16]。根据这些研究，表面电子结构和界面电荷转移已被详细研究。在生长过程中，金属原子可能扩散进入MgO单层，这会改变MgO单层的电子行为，并产生Mg或O缺陷和空位。在石墨烯文献中，Pt和Au金属原子向石墨烯层中的扩散已有报道，随着生长温度的升高，石墨烯晶格中金属原子的扩散距离可达几纳米[17]。可以推测，基底原子的类似扩散也可能发生在MgO单层层结构中。
如上所述，通过在MgO单层中进行掺杂过程（金属或非金属掺杂原子，如B、C、N等），电子结构可以发生改变，如自旋依赖性、可调的电子迁移类型（如n型或p型）、平带出现等[18]、[19]、[20]、[21]、[22]。这些现象中的平带现象是由高度局域化的轨道引起的，特别是在3d金属原子掺杂时[23]、[24]。金属原子在MgO（100）表面的吸附是由金属原子在费米能级附近局域化d轨道诱发的[24]。金属原子吸附在Mo（100）表面以及MgO(nL)/Mo(100)界面处，金属吸附原子过程引起的电荷转移、功函数和界面态被详细讨论[22]。特别是，该研究对MgO研究中的金属接触可能性具有重要意义。此外，已报道金属原子吸附的二维六方氮化硼（h-BN）出现平带现象[23]。
与上述之前的研究不同，本研究聚焦于MgO单层用Ni、Cu、Pd、Ag、Pt、Au等金属原子替代掺杂后的电子结构。计算采用自旋极化-DFT，使用GPAW代码和PBE及GLLB-SC泛函进行。
章节摘要
计算方法
采用基于网格的投影缀加波（GPAW）代码进行了原始和掺杂MgO单层的电子计算。GPAW实现了DFT方法，晶格优化在原子模拟环境（ASE）中完成。DFT计算使用封装软件gpaw-tools[26]进行。结构可视化通过VESTA构建。计算采用PBE和GLLB-SC泛函进行。计算中使用k点网格和截断能。
原始和掺杂MgO单层的电子带结构
图2展示了采用PBE和GLLB-SC泛函，以MgO单层晶胞计算得到的MgO单层电子带结构。PBE和GLLB-SC泛函的电子带隙值分别为3.378 eV和5.187 eV，从价带最大值（VBM）的K点到导带最小值（CBM）的Γ点。在GLLB-SC泛函的电子带结构中，VBM和CBM点分别位于费米能级以下-3.1 eV和以上2.07 eV处。电子带隙值为
结论
本研究聚焦于原始和掺杂MgO单层的电子计算，掺杂原子包括Ni、Cu、Pd、Ag、Pt和Au。在电子计算中，进行了电子带结构、投影态密度以及能量稳定性掺杂系统所需的形成能计算。从形成能计算中发现，掺杂原子的能量有利位置是Mg原子位点，Ni原子具有最低的形成能。电子
利益冲突声明
? 作者声明不存在已知的竞争性经济利益或个人关系，这些利益或关系可能影响本文所报告的工作。
Polat Narin
