通过水热碱蚀刻-重结晶简便合成分级β沸石及其在连续流固定床苯甲酰化反应中的增强稳定性 可购买

《Catalysis Science and Technology》:Facile synthesis of hierarchical Beta zeolites via hydrothermal alkaline etching–recrystallization and their enhanced stability in continuous-flow fixed-bed anisole acylationAvailable to Purchase

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年09月08日 来源:Catalysis Science and Technology 4

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Friedel–Crafts酰基化反应为生产芳香酮提供了重要途径,芳香酮是重要的化工中间体,目前研究集中于开发高效非均相固体酸催化剂以替代存在环境和回收问题的均相催化剂。本工作在固定床反应器中,采用通过简便且可控的碱蚀–再结晶策略在水热条件下制备的分级Beta分子筛,对异丙苯用乙酸酐进行了连续液相酰基化反应。通过调节四乙基氢氧化铵(TEAOH)浓度、处理温度和处理时间,有效调控了Beta分子筛的孔结构和酸性性质。研究表明,适当的TEAOH处理可以通过再结晶过程在分子筛晶内创造丰富的介孔,同时有效保留分子筛固有的微孔骨架和高结晶度,从而显著保留强Br?nsted酸位点。时间分辨母液分析表明,在脱硅过程中,分子筛表面发生优先溶解,随后经TEA+介导的浸出硅物种再结晶。通过与TPAOH的对比实验进一步证实了这一再结晶机制,后者导致了竞争性的晶体相而非纯BEA相,凸显了TEA+的专属结构导向作用。相应地,与传统母体分子筛相比,分级Beta催化剂表现出显著增强的催化稳定性。催化剂寿命与表征参数之间的相关性分析进一步阐明,延长寿命主要归因于促进传质的介孔的形成以及微孔通道的良好保留,而非酸浓度的微小变化。本工作为简便高效合成具有优异酰基化性能的Beta分子筛催化剂提供了一种有前景的策略。

图形摘要

通过简便的TEAOH处理获得具有保留微孔性和优越稳定性的分级Beta分子筛,用于异丙苯酰基化反应。

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