《Environmental Science: Atmospheres》：Fine-scale variations in black carbon concentrations and the chemical composition of total suspended particulate matter at a heavy traffic road intersection in Addis Ababa, EthiopiaOpen Access
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埃塞俄比亚城市环境中的大气气溶胶仍然缺乏充分表征。本研究调查了亚的斯亚贝巴市区采集的总悬浮颗粒物(TSPM)中等效黑碳(eBC)浓度的时空变异性和有机物分子组成。研究人员于2024年1月至2025年12月在主要交通交叉口监测了eBC水平。eBC浓度使用便携式M
埃塞俄比亚城市环境中的大气气溶胶仍然缺乏充分表征。本研究调查了亚的斯亚贝巴市区采集的总悬浮颗粒物(TSPM)中等效黑碳(eBC)浓度的时空变异性和有机物分子组成。研究人员于2024年1月至2025年12月在主要交通交叉口监测了eBC水平。eBC浓度使用便携式MicroAeth AE51测量。TSPM样品使用Leland Legacy采样器采集在Teflon滤膜上，并通过反相液相色谱-电喷雾电离-四极杆飞行时间质谱(RPLC-ESI-QTOFMS)在负离子模式下进行分析。研究揭示了eBC浓度显著的时空变异性，平均值为26.24 ± 42.81 μg m?3。在Kality等重交通地点记录到超过1000 μg m?3的偶发性峰值。日变化模式表现出明显的早晚高峰最大值。非靶向分析鉴定出74种化合物（分子量范围为102至370 g mol?1），其中41种被高置信度地结构归属。TSPM的有机组分以含氧(CHO)和含氮(CHON)物种为主，包括羧酸、含氧羧酸、酚类、芳香酸和硝基芳香化合物。空间异质性明显，尤其是在Awotobistera，该地显示出生物质燃烧示踪物和木质素衍生化合物的富集。23种已鉴定化合物具有布朗碳发色团功能，包括硝基芳香族和含氧芳香族物种。它们的存在表明初级燃烧源和大气过程的共同贡献，尽管源解析超出了本研究的范围。这些发现为未来在亚的斯亚贝巴研究气溶胶来源、大气过程和城市空气质量动态提供了基线。
亚的斯亚贝巴是埃塞俄比亚首都，其城市空气质量受到多种燃烧源的复杂影响，包括家庭生物质燃烧、老化的机动车队、交通拥堵以及开放废弃物燃烧等。黑碳(BC)是PM2.5中的重要吸光组分，既具有气候效应，也对健康产生不利影响。然而，目前关于亚的斯亚贝巴交通主导微环境中BC浓度的高时间分辨率测量和总悬浮颗粒物(TSPM)分子组成的研究仍然不足，以往研究多依赖单一监测点，无法解析精细尺度的空间变化和短时污染峰值。为此，本研究在2024年1月至2025年12月期间，于亚的斯亚贝巴9个重交通道路交叉口开展了多站点、多季节的等效黑碳(eBC)监测，并在其中7个站点采集了TSPM样品。研究人员采用便携式MicroAeth AE51测量eBC浓度，利用Leland Legacy采样器在Teflon滤膜上收集TSPM，并通过反相液相色谱-电喷雾电离-高分辨率四极杆飞行时间质谱(RPLC/ESI-HR-QTOFMS)负离子模式进行非靶向分子表征。研究结果显示，eBC浓度总体均值为26.24 ± 42.81 μg m
?3，空间差异显著，其中Kality站点均值最高(47.15 ± 92.21 μg m
?3)，并记录到超过1000 μg m
?3的短时极端峰值；日变化呈现明显的早晚高峰双峰模式，峰值分别出现在07:00和18:00（东非时间）。TSPM有机组分的非靶向分析共检测到74种分子式特征，其中41种化合物被高置信度地结构归属，主要类别包括饱和脂肪族一元羧酸、脂肪族二元羧酸(C5–C11)、含氧羧酸、羟基羧酸、芳香族酚类衍生物和硝基芳香族化合物。空间分析显示，Awotobistera站点显著富集木质素衍生的香草醛异构体、香草酸、高香草醛及香豆素类化合物，表明该局部微环境受到生物质燃烧排放的强烈影响。此外，23种化合物被鉴定为潜在的布朗碳(BrC)发色团，包括4-硝基苯酚、4-硝基邻苯二酚等硝基芳香族物种，以及含氧芳香族化合物。这些化合物的分布指示了初级燃烧排放与大气二次加工过程的共同贡献。该研究为亚的斯亚贝巴城市气溶胶提供了初步的分子指纹基线，对理解该区域气溶胶来源、大气化学转化过程以及城市空气质量动态具有重要意义。论文发表在《Environmental Science: Atmospheres》。
本研究关键技术方法包括：利用便携式MicroAeth AE51（880 nm）实时测量eBC，并采用Virkkula经验公式进行滤膜负载效应校正；采用Leland Legacy便携式隔膜泵以约15 L min
?1流量，将TSPM采集于47 mm Teflon滤膜上，9个监测点中7个站点用于TSPM采样；样品经溶剂提取后，采用反相液相色谱-电喷雾电离-高分辨率四极杆飞行时间质谱(RPLC/ESI-HR-QTOFMS)负离子模式进行非靶向分析，通过精确质量数和元素约束分配分子式；数据经过空白扣除和碎片离子排除，保留环境相关化合物。所有样品来自亚的斯亚贝巴主要交通交叉口，包括背景点Kuskuam Mariam。
**3.1 eBC浓度描述性统计**：通过对9个站点共24 145个30秒eBC数据的统计分析，发现eBC浓度呈高度离散分布，总体均值为26.24 ± 42.81 μg m
?3，中位数为14.07 μg m
?3，变异系数高达163.16%。Kality均值最高(47.15 ± 92.21 μg m
?3)，背景点Kuskuam Mariam最低(6.73 ± 4.23 μg m
?3)。极端峰值（如Kality 1060.11 μg m
?3）与交通活动相关。
**3.2 时间与空间变异性**：基于Arat Kilo、Awotobistera和Ayat三个连续监测站点的每小时平均数据，日变化呈双峰模式，07:00峰值56.16 μg m
?3，18:00峰值52.33 μg m
?3，夜间至凌晨较低。季节分析显示冬夏季平均浓度较高(29.3和28.3 μg m
?3)，Kality夏季显著升高(91.3 μg m
?3)；9个站点中8个存在显著季节差异(p<0.001)。空间上，不同站点平均浓度差异明显，Kality、Bole、Ayat较高，表明交通排放主导。
**3.3 TSPM化学多样性和类别分布**：通过RPLC/ESI-HR-QTOFMS非靶向分析，共检测74种分子特征，归属41种环境相关化合物，分为六类。含氧(CHO)和含氮(CHON)物种占主导，包括二元羧酸、羟基羧酸等，表明存在二次氧化过程。硝基芳香族化合物（如硝基苯酚、硝基邻苯二酚）指示生物质燃烧和潜在二次硝酸盐形成。
**3.3.1 使用RPLC/ESI-QTOFMS发现的化合物类别**：根据精确质量数和保留时间，鉴定出饱和一元羧酸、C5–C11二元羧酸、含氧羧酸、羟基羧酸、芳香酚衍生物和硝基芳香物种。二元羧酸等与文献报道的SOA氧化产物一致。
**3.3.2 生物质燃烧示踪物的空间分布**：在Awotobistera站点独有检测到香草醛异构体、香草酸、3,4-二甲氧基苯甲酸、高香草醛以及4-甲基伞形酮等木质素衍生酚类及香豆素类化合物，表明该微环境受生物质燃烧的局部影响。香草醛和香草酸是木质素热解的特征示踪物。
**3.3.3 布朗碳发色团**：23种化合物被归类为潜在BrC发色团，主要是硝基芳香族和含氧芳香族化合物。4-硝基苯酚在多个站点检出，4-硝基邻苯二酚分布有限，而4-硝基邻甲酚仅在Megenagna检出。它们的存在表明初级燃烧和二次大气氧化共同贡献，可能影响气溶胶光吸收性质。
**3.4 分子表征的意义**：非靶向筛选揭示了含脂肪族和芳香族化合物、官能化羟基酸和硝基芳香发色团的复杂TSPM基质。空间分析显示位点特异的化学特征，Awotobistera富集木质素衍生物。这些结果建立了亚的斯亚贝巴城市气溶胶的初始分子指纹基线，但未进行定量源解析。
**3.5 研究局限性**：TSPM样本量小(n=7)，未完全捕捉季节变化；缺乏真实标准物，无法进行化合物定量；缺乏同步气象数据，时间变化无法与排放和气象分离；BrC表征为定性初步结果。
**总结讨论**：讨论部分强调，硝基芳香化合物可能诱导活性氧(ROS)生成和氧化应激，对健康有潜在风险。化学示踪物有助于未来源解析。由于样本和标准限制，需要更大规模、时间分辨的采样和真实标准物验证，并结合气象观测和受体模型进行源解析。
**研究结论翻译**：本研究对亚的斯亚贝巴城市环境中的eBC浓度和TSPM分子组成进行了详细考察。研究表明，在亚的斯亚贝巴交通主导的站点，eBC浓度呈显著时空变异性，日变化峰与高峰时段排放相关，并出现明显的偶发性污染事件。化学表征进一步揭示了由含氧和含氮化合物主导的复杂有机气溶胶混合物，反映了车辆排放、生物质燃烧和二次大气加工的综合影响。吸光有机物种的检测表明布朗碳的存在，对城市空气质量与辐射效应具有潜在影响。未来工作应侧重于定量源解析，以更好地解析交通、生物质燃烧和二次形成过程的排放贡献；扩展测量至城市和城郊多样化环境以改善暴露评估代表性；长期监测结合大气建模以理解季节变化和化学老化过程；同时应研究BrC的光学特性和辐射影响，并将化学组成与城市人群健康结局相关联。
