利用串珠状液体脱除烟气中可凝性颗粒物的研究

《Journal of Hazardous Materials》：Study on the Removal of Condensable Particulate Matter from Flue Gas Using String-of-Beads Liquid

　　

摘要

燃煤电厂和市政固体废物焚烧烟气中的可凝结颗粒物（CPM）以气态前体物的形式排放，并在大气中迅速形成颗粒物，这对空气污染治理构成了重大挑战。本研究提出了使用串珠液体去除CPM的方法，并研究了其机理和影响因素。在实验条件下，CPM的总去除效率为29.56%至65.27%，而能耗仅为传统冷凝方法的1.17%-8.25%。有机组分（CPM_o）的去除效率始终高于无机组分（CPM_i），其中SO₄^2-的去除效率最高，达78.34%。机理分析表明，在高烟气温度下，CPM的去除主要由凝结和溶解主导，而随着温度降低，溶解成为主要机理。将凝结和溶解相结合的所建立的理论模型能准确预测CPM的去除。因此，串珠液体为燃煤电厂和废物焚烧烟气中的CPM控制提供了一种低能耗、工程可行的方法。

引言

燃煤电厂和市政固体废物焚烧设施是大气颗粒物的重要来源。总颗粒物由可过滤颗粒物（FPM）和可凝结颗粒物（CPM）组成[1]。具体而言，可过滤颗粒物（FPM）指在烟气流中以固体或液体形式存在的颗粒物[2], [3]；可凝结颗粒物（CPM）指在烟气中以气相形式存在，但排放到大气后冷却凝结，通过均相或异相成核在数秒内形成液体或固体颗粒物的物质[4]。CPM主要由水溶性离子（如SO₄^2-, NO₃^-）、有机化合物（如烷烃、挥发性有机化合物、多环芳烃）以及少量存在的微量元素（如As, Sa, Pb, Hg, Cr）[5], [6], [7], [8]组成。由凝结形成的超细颗粒物容易穿透进入肺泡[9]，对人类健康构成风险，并且由于其强吸湿性，会促进雾霾的形成[10], [11]。它们还对大气环境产生不利影响，因此不能忽视CPM的排放。

相比之下，FPM排放已通过空气污染控制装置（APCDs）的联合运行得到有效控制，而CPM在大多数国家仍未受到严格监管。基于22家电厂实测数据[12], [13], [14]（见图S1(a)），安装APCDs后，CPM/FPM平均比值达到1.78，表明CPM浓度已超过FPM。利用全球大气PM₁₀排放数据库[15]，以PM₁₀排放浓度为参考，估计2018-2022年全球电力行业年均CPM排放量已达372.09万吨（见图S1(b)）。通常，市政固体废物焚烧（MSWI）设施距离人口稠密的城市地区更近。研究报道[16]这些设施的CPM浓度范围为19.0至21.1 mg/Nm³，基于每吨废物8720 Nm³的烟气量[17]，CPM排放因子估计约为0.166-0.184 kg/t；假设全球年废物焚烧量为3亿吨，估计废物焚烧来源的年CPM总排放量约为49,800-55,200吨。

目前，烟气中CPM的去除主要依赖于空气污染控制装置（APCDs）的联合运行，但去除效率不稳定[18], [19], [20], [21]。鉴于CPM的可凝结特性，研究人员试图通过增强凝结过程来控制它。Zhang等[22]应用了基于WFGD的直接冷凝法，通过喷水冷却烟气捕获CPM，在50-130 ℃条件下实现了55.72-62.25%的去除效率。Zhong等[23]研究了使用间接壁面式换热器去除工业加热炉烟气中CPM的性能，实现了25.7-60.6%的总CPM去除效率。这些结果表明，CPM的去除与烟气冷却过程密切相关。现有的喷雾冷却方法液滴停留时间短且能耗高，而间接换热方法受温差和较高烟气流动阻力的限制。增强烟气与液滴之间的直接传热、延长接触时间并增加换热面积有望提高CPM去除效率。

基于上述概念，本研究提出了一种串珠液体强化传热方案。较低的液滴流速可延长液滴停留时间，而添加细丝可有效增加换热面积。通过避免使用换热管，流动阻力降低，能够在相对较低的液体和能耗下实现连续冷却。虽然本研究中串珠液体技术使用燃煤烟气进行了研究，但它可能也适用于（MSWI）烟气处理。与燃煤系统类似，MSWI过程会产生含有可凝结有机化合物、无机盐和其他半挥发性物质的CPM[24]。串珠结构可能通过增加界面面积和延长气液相间相互作用，促进这些组分的凝结和溶解。

构建了一个使用串珠液体的实验平台，并利用下落管炉产生真实燃煤烟气以评估CPM去除性能。分析了去除机理和影响因素，为从燃煤烟气中高效去除CPM提供了一种具有工程应用潜力的新技术。

章节片段

理论分析

串珠液体工作原理如图1(a)所示。液滴沿垂直细丝流动，形成“串珠”状图案，其特征是泪滴形液珠沿细丝排列，与逆流烟气接触进行热交换，从而冷却气体。根据经典成核理论，CPM前体物更容易通过异相成核而非均相成核形成颗粒物[25]。所使用的细丝在

CPM去除性能

为了验证上述理论，通过改变液气比（L/G）进行了初步实验，如图3.所示。随着液气比的增加，串珠液体对CPM的去除效率显著增加，从0 L/G时的9.52%上升到5 L/G时的51.26%，并进一步在15 L/G时达到65.27%，表明去除效果显著。如图3所示，液滴独立地沿细丝流动，呈现出典型的泪滴形状。实际

结论

本研究提出并验证了一种用于CPM去除的串珠液体技术。结果表明，CPM总去除效率范围为29.56%至65.27%。在最佳条件下——烟气温度140 ℃，液滴温度30 ℃，液气比为15 L/G——最大去除效率达到65.27%，将CPM浓度从60.92 mg/Nm³降低至29.69 mg/Nm³。在无机成分中，SO₄^2-的去除效率高78.34%，

CRediT作者贡献声明

王涛：构思。王家威：监督。张永生：撰写—审阅与编辑，方法论，构思。刘建宁：监督。李海燕：撰写—初稿，验证，数据整理。苏立朋：方法论。李宏宇：撰写—初稿。

利益冲突声明

作者声明，他们没有已知的财务利益冲突或个人关系可能会影响本文报告的工作。

致谢

本工作受国家重点研发计划支持（资助号：2023YFB4102903）。

李海燕|李宏宇|苏立朋|王家威|王涛|刘建宁|张永生

教育部电站能量转换与控制重点实验室，华北电力大学，北京 102206，中国