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《Journal of Water Process Engineering》：Liquid-phase plasma catalysis for sustainable water purification

　　

•提出了一种液相等离子体催化的机理框架。•界面物理、活性氧氮物种（RONS）诊断、催化与反应工程被系统地联系起来。•真正的等离子体-催化剂协同效应与表观性能增强被区分开来。•催化剂放置位置和反应器设计塑造等离子体-催化剂相互作用。•提出了基于机理、基体和可持续性的放大判据。引言水是维持人类生存、公共卫生和社会经济发展的基础，支撑着饮用水安全、农业灌溉、工业生产和城市生态系统服务[1]。然而，人口快速增长、城市化和工业扩张大大加剧了水污染，导致生态退化以及人类健康风险增加[2]。水环境尤其受到生活污水和工业废水排放的影响。传统污染物，包括以化学需氧量和生化需氧量为代表的有机污染、悬浮固体、氮磷营养物质和致病微生物，仍然普遍存在[3]、[4]、[5]。同时，新兴污染物，包括抗生素、农药和全氟及多氟烷基物质（PFAS），在废水流和受纳水环境中被越来越多的检测到[2]、[6]。许多这些污染物化学性质稳定、生物降解持久，或通过传统处理工艺难以去除，因此迫切需要先进的工艺技术，不仅能够分离或转移污染物，还能转化和矿化难降解化合物，同时最大限度地减少二次环境负担。根据世界卫生组织/联合国儿童基金会联合监测计划的最新估计，截至2024年，全球约有34亿人无法获得安全管理的卫生服务[7]。因此，大量废水和粪便污泥可能未被充分储存、收集、运输或处理，从而增加了地表水和地下水的污染，并促进了肠道传染病的传播[8]、[9]。未经充分处理的有机物的微生物分解可进一步降低受纳水体中的溶解氧浓度，而过量的营养物质输入则可能加速水质恶化，尤其是通过富营养化。这些过程共同损害水源安全，推动更广泛的生态系统退化[10]。联合国水事会议关于安全处理废水的报告也揭示了各国在废水管理能力和绩效方面存在显著差异，强调了持续全球努力以减少未经处理或处理不足的排放的必要性[11]。同时，联合国环境规划署的全球水质评估表明，水污染对公共卫生、粮食安全、生物多样性和生态系统服务构成日益增长的风险，从而凸显了水质作为一项关键全球挑战的重要性[12]。这些全球差异也强调，未来的水处理技术不仅需要评估在简化实验室条件下污染物去除效率，还要考虑能耗、化学药剂投入、操作稳健性、副产物控制以及对复杂废水基体的适应性。已开发了多种废水处理技术，包括物理化学处理、生物处理、膜分离和高级氧化工艺（AOPs）[13]、[14]。在传统处理工艺中，筛分、沉淀、气浮和除砂等物理过程主要用于去除粗颗粒、悬浮砂砾和漂浮物。中和、混凝-絮凝、化学沉淀和化学消毒等化学过程进一步通过针对胶体颗粒、选定营养物质物种和致病微生物来改善出水水质。尽管这些工艺成熟且广泛应用，但其去除溶解性微量有机污染物、持久性微污染物以及某些氮磷物种的能力往往有限[6]。生物处理在城市污水处理系统中得到广泛应用，因为它能有效地去除可生物降解有机物，并在适当配置下去除氮和磷。然而，生物过程对进水波动、毒性或抑制性化合物、温度变化和有机负荷变化敏感。它们还会产生过剩污泥，为污泥处理和处置带来额外挑战[16]。因此，传统的物理、化学和生物过程仍然是改善整体水质的不可或缺的，但作为单独解决方案，它们往往不足以应对微量、持久且结构复杂的污染物。为满足日益严格的排放标准以及日益增长的废水回用需求，膜分离技术被广泛应用于生产稳定的高质量出水。在膜生物反应器中，生物降解与膜截留进一步集成，实现了有机物去除、生物量分离和改善出水稳定性的同时进行。然而，这些系统通常受到膜污染的制约，导致通量下降，增加清洗和维护需求，并提高能耗和运营成本[17]、[18]。此外，膜过程主要是浓缩和分离污染物，而非化学破坏它们，这为浓缩液管理和下游处理带来了额外挑战。高级氧化工艺（AOPs），如臭氧氧化、紫外/过氧化氢系统、芬顿反应和电氧化，能够产生高反应活性的氧化物种，在降解难降解有机化合物和某些新兴污染物方面具有前景。虽然它们通常用于高级处理，但全规模实施仍受到高运营成本、对水基体组成敏感以及可能产生转化产物或二次污染物的限制[19]。这些局限性推动了对能够原位产生多种氧化和还原通道、提高活性物种利用率并可与催化界面耦合以提高处理效率的反应平台的兴趣日益增长。非热等离子体（NTP）作为一种新兴平台，在高级氧化领域用于水和废水处理方面引起了越来越多的关注。与热等离子体相比，NTP能在近常温常压下产生高能电子、紫外线辐射、冲击波、电场和多种活性物种[1]、[20]。当等离子体与水相互作用时，会产生复杂的活性氧氮物种（RONS）混合物，包括单线态氧（1O2）、羟基自由基（·OH）、原子氧（O）、超氧阴离子自由基（O2·?）、臭氧（O3）、过氧化氢（H2O2）、亚硝酸盐（NO2?）、硝酸盐（NO3?）和过氧亚硝酸盐（ONOO?）。这些短寿命和长寿命活性物种能够促进结构稳定或难生物降解污染物的氧化、断裂和部分矿化[1]。NTP的处理性能强烈依赖于反应器构型、放电模式、施加电压和频率、气体组成、溶液化学、污染物结构和气-液传质[21]。重要的是，NTP不应仅仅被视为另一种自由基生成方法。相反，它提供了一个高度动态的等离子体-液体界面环境，在此环境中化学氧化、还原性电子转移、紫外驱动激发、电场效应、冲击波、空化作用和界面传质可以同时发生。这种多机理特性赋予NTP在水净化方面的独特潜力，但也使得机理解释和工艺优化比传统的单通道AOPs更具挑战性。与单独的高级氧化工艺相比，等离子体系统通常提供了一种多通道反应环境，在此环境中活性物种生成、紫外照射、电场效应和界面反应可能同时发生。这种复杂性为增强污染物降解提供了机遇，但也使得机理解释更具挑战性。然而，单独等离子体处理仍面临几个重要限制。在等离子体区生成的活性物种可能无法高效地转移到主体液体中，短寿命自由基可能在反应目标污染物之前重新结合，而母体化合物的高去除率并不一定对应于深度矿化或毒性降低。在许多系统中，只有在大量能量输入下才能实现高的降解效率，而处理性能对水化学性质、反应器几何形状、放电稳定性和污染物结构仍然高度敏感。为了提高处理效率并降低能耗，NTP已与光催化剂、类芬顿催化剂、臭氧催化剂、碳基氧化剂和电化学过程耦合[22]、[23]。这些等离子体-催化系统能够促进活性物种生成、改善传质、增强界面反应，在某些情况下还能提高矿化效率。更具体地说，催化剂可以激活臭氧和过氧化氢等长寿命氧化剂，促进·OH、1O2、SO4·?或其他活性通道的产生，促进电荷分离和电子转移，在反应性表面附近富集污染物，并提高等离子体生成物种的利用效率。现有研究已经证明了NTP和等离子体-催化过程在降解各种难降解和新兴污染物方面的潜力，包括抗生素、染料、农药、药物和某些PFAS[22]、[24]。然而，去除效率因污染物性质、水基体、等离子体反应器设计、处理时间和能量输入而存在显著差异[25]（图1）。液相等离子体催化并非传统AOP催化或气相等离子体催化的简单延伸。在水相系统中，催化剂在一个瞬态的等离子体-液体-固体微环境中运行，该微环境同时暴露于紫外辐射、注入或溶剂化电子（e?(aq)）、电场、RONS、局部pH梯度、空化、冲击波和强烈的界面传质。因此，催化剂不仅可能加速污染物转化，还可能通过改变局部电场分布、界面反应、氧化剂分解和活性物种利用来重塑等离子体化学。反过来，等离子体可以通过缺陷生成、氧化态变化、表面羟基化、刻蚀、再生、相变或失活来改变催化剂表面。这种双向耦合使液相等离子体催化在机理上非常丰富，但难以解释。表观协同效应可能来源于真正的催化活化、吸附富集、增强传质、放电行为改变或基体依赖的自由基通道，这些贡献往往难以在没有严格诊断和标准化性能指标的情况下区分（图1）。尽管此前的研究和综述考察了等离子体-液体相互作用的基础物理、污染物去除应用和工程放大，但专注于液相等离子体催化的综述仍然有限。现有综述往往分别论述等离子体-液体相互作用、基于等离子体的水处理、单个高级氧化工艺或气相等离子体催化；然而，将界面等离子体物理、RONS生成与诊断、催化剂介导的反应通道、污染物类别依赖的反应性、基体效应、副产物演化、毒性控制、能效、催化剂稳定性和放大约束连接起来的专注综合仍然有限。在现有工作的基础上，本综述将界面物理机理、RONS生成与诊断、催化协同通道和可持续水净化应用整合到一个统一的分析框架中，从基础机理和实际应用两个角度系统综述了液相等离子体催化在可持续水净化领域的最新进展。本综述的核心前提是，等离子体-催化水处理的未来发展需要从经验性降解增强转向机理引导、基体感知和面向可持续性的系统设计（图2）。首先，我们讨论等离子体-液体相互作用的基础物理特征，重点介绍界面放电行为、气-液传质以及活性物种的形成与输运。其次，总结关键RONS的生成通道和诊断方法，以阐明它们在污染物降解和催化剂活化中的作用。第三，综述用于水处理的代表性等离子体-催化策略，包括等离子体辅助光催化、等离子体-芬顿和等离子体-臭氧系统、碳基催化材料、外加氧化剂系统以及等离子体辅助电催化。比较这些系统在污染物降解、矿化效率、活性物种利用、催化剂稳定性和能源性能方面的优势和局限性。最后，综述确定了关键挑战，包括机理阐明、活性物种定量分析、有害副产物抑制、能效提升、催化剂再生和工程放大，并提出了开发可持续等离子体-催化水处理技术的未来研究方向（图2）。章节摘要基本构型与等离子体启动机制在等离子体-液体相互作用系统中，等离子体启动无法由单一放电类型来描述；相反，它由等离子体首次生成的位置及其与界面耦合的方式共同决定。这些系统可以大致分为两类：在液相内部生成的等离子体，后文称为液内等离子体，以及与液体表面接触的气相等离子体，即气相等离子体与液体接触[26]。活性氧氮物种的来源NTP中RONS的生成主要源于在非平衡放电条件下电子、离子、亚稳态物种和背景气体分子之间的碰撞过程。在此类系统中，电子温度通常远高于气体温度，使电子能够选择性和高效地将能量沉积到O2、N2、H2O及其混合物中，从而引发一系列初级反应，包括激发、解离、电离和液相中的等离子体催化用于水净化液相系统中的等离子体催化作为一种有效且通用的水净化策略已经出现，这归功于其在相对温和的操作条件下产生广泛谱系活性物种的能力[27]、[86]、[87]。NTP放电与液体接触可以产生高度氧化性的物种，如·OH、O3和H2O2，以及各种活性氮物种[41]、[88]、[89]。与传统的高级氧化工艺（AOPs）相比，基于等离子体的系统表现出展望与展望液相等离子体催化通过在一个单一反应环境中整合氧化剂生成、界面活化、催化转化和污染物转化，为可持续水净化提供了一条有前景的途径。然而，其实用化发展需要从经验性的去除增强转向机理引导、基体感知和能效优化的工艺设计。首先，对等离子体-液体-催化剂界面进行定量理解结束语液相等离子体催化作为一种有前景且通用的可持续水净化方法已经出现，因为它在一个单一反应中整合了非平衡等离子体化学、界面传质和催化转化。

本综述总结了支配等离子体 - 液体相互作用的基本物理和化学过程，包括放电起始、等离子体 - 液体界面现象、电水动力和声学效应、溶剂化电子化学。CRediT 作者贡献声明
袁帅：撰写 – 初稿，正式分析。
范永勤：撰写 – 初稿。
刘陈宇：撰写 – 初稿。
朱梦莹：验证。
甘丁伟：撰写 – 审阅与编辑，撰写 – 初稿。
李文少：监督。
王佩宇：监督。
法特梅·贾姆希迪·阿拉斯希：撰写 – 审阅与编辑。
法尔沙德·索赫巴特扎德：监督。
张天奇：监督。
周仁武：监督。

利益冲突声明
作者声明他们没有任何已知的竞争性财务利益或个人关系，这些利益或关系可能已被视为影响本文所报告的工作。

致谢
本工作得到中国国家自然科学基金项目（52377160）和西安交通大学青年顶尖人才计划的资助。

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