氧气等离子体功率对掺铒Ga?O?薄膜中温度依赖结晶及Er3?发光的影响

《Materials Research Bulletin》：Effect of oxygen plasma power on temperature-dependent crystallization and Er3+ luminescence in Er-doped Ga 2O 3 thin films

　　

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  XRD可分辨的最低测试条件从500 °C（100 W）转变为300 °C（300 W）。
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  拟合的中央（?402）摇摆曲线分量在300 W/300 °C条件下约为0.10°。
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  更强的Er³⁺绿光发射发生在Er阳离子分数并未提高的情况下。

引言

绿色发射对人类视觉感知和光电应用尤为重要，因为人眼的明视觉响应在555 nm附近达到最大值[1], [2], [3]。因此，绿色发光材料在交通照明、植物栽培[4]和海洋探测[5]等应用中受到了广泛关注。然而，高效且稳定的绿色发光材料的开发仍然充满挑战，尤其是所谓的"绿光缺口"问题——即绿色发光二极管（LED）的外量子效率显著低于蓝光和红光的LED[6], [7]。传统的InGaN/GaN多量子阱LED在高铟组分下表现出严重的效率退化，这是由于晶格失配和极化诱导的内电场抑制了辐射复合效率[8]。为了规避InGaN体系的这些固有局限，稀土掺杂的宽禁带半导体作为有前景的替代方案应运而生，因为它们具有类原子的4f内跃迁特性，能够实现窄发射线宽、高色纯度和优异的耐温稳定性[9], [10]。在各种稀土离子中，Er³⁺因其550 nm附近的强绿光发射而尤其适用于绿色光电应用[11]。此外，宽禁带半导体基体能够有效抑制热激发的非辐射复合，从而提高Er³⁺在室温和较高温度下的荧光热稳定性[12]。例如，已成功制备了发射峰位于550 nm附近的Er掺杂ZnO和GaN薄膜[13], [14], [15], [16]。

在各种宽禁带半导体中，Ga₂O₃因其超宽禁带（约4.9 eV）以及优异的热稳定性和化学稳定性，特别适合作为Er³⁺离子的基体材料。先前的研究表明，采用传统脉冲激光沉积（PLD）制备的晶态Er掺杂Ga₂O₃薄膜通常需要500 °C或更高的生长温度[17], [18], [19], [20], [21], [22]。如此高的生长温度限制了其与硅基集成电路、柔性电子及其他对温度敏感的衬底的兼容性。因此，在保持高结晶度和光学质量的同时开发低温生长策略，仍然是Er掺杂Ga₂O₃薄膜面临的一项重要挑战。这一挑战具有重要的实际意义，因为工艺驱动的对相组成、微观结构、缺陷态和界面特性的改变可能会显著影响材料性能[23], [24], [25], [26], [27]。此外，半导体薄膜中的结晶度和缺陷态演化与其光学响应密切相关[28], [29], [30]。已有研究证明氧等离子体辅助能够有效降低生长温度，同时抑制缺陷并提高薄膜质量[31], [32], [33]。然而，氧等离子体功率对温度依赖的β-Ga₂O₃结晶、晶体学取向、近边光学响应及Er³⁺发射的影响尚未得到系统研究。阐明这一关系对于确定发光Er掺杂Ga₂O₃薄膜的低温加工窗口至关重要。

在本工作中，采用氧等离子体辅助PLD沉积了Er掺杂Ga₂O₃薄膜，并系统研究了氧等离子体功率对其结构、光学和发光性能的影响。将氧等离子体功率从100增加到300 W后，温度依赖的β-Ga₂O₃结晶发育和特征Er³⁺发射响应向更低衬底温度方向偏移。这些发现确定了300 W和300 °C作为优选取向、绿色发光Er掺杂Ga₂O₃薄膜的低温加工条件。

各节摘要

实验细节

采用氧等离子体辅助PLD将Er掺杂Ga₂O₃薄膜（5 wt% Er）沉积在（0001）取向蓝宝石衬底上。使用KrF准分子激光器（脉冲能量：240 mJ）进行靶材消融。沉积过程中，氧分压维持在0.1 Pa，靶材-衬底间距固定在40 mm。分别在100 W和300 W的氧等离子体功率下沉积了两组Er掺杂Ga₂O₃薄膜。每组中，衬底温度从100到500 °C变化。

结构性质与结晶行为

图1(a)和1(b)分别展示了在100 W和300 W氧等离子体功率下沉积的Er掺杂Ga₂O₃薄膜的θ–2θ XRD图谱。41.7°附近的强反射来自蓝宝石（0006）衬底。薄膜在约18.9°、30°、38.1°和58.9°处的反射分别对应单斜β-Ga₂O₃的（?201）、（004）、（?402）和（?603）晶面[34]。（004）反射明显弱于（?201）、（?402）和（?603）反射。随着

结论

本研究阐明了氧等离子体功率如何影响温度依赖的β-Ga₂O₃结晶、近边光学响应和Er³⁺发光的演变。将等离子体功率从100增加到300 W后，可分辨β-Ga₂O₃反射且具有（?201）面外优选取向的最低研究温度从500 °C降至300 °C。在300 °C和300 W条件下，（?402）摇摆曲线拟合的中央分量半高全宽（FWHM）约为0.10°，而对称

CRediT作者贡献声明

Guo Qixin：文稿写作——审阅与编辑、可视化、监督、资源、项目管理、方法论、资金支持获取、数据整理、概念构思。Tanaka Tooru：文稿写作——审阅与编辑、方法论。Saito Katsuhiko：文稿写作——审阅与编辑、方法论。Liu Jiabao：文稿写作——审阅与编辑、原始文稿撰写、可视化、验证、方法论、调查、形式分析、数据整理、概念构思。

生成式AI及AI辅助技术在写作过程中的声明

在本工作准备过程中，作者使用了ChatGPT以提高语言质量和可读性。使用该工具后，作者对内容进行了审阅和必要的编辑，并对已发表文章的内容承担全部责任。

利益冲突声明

作者声明他们不存在任何已知的竞争财务利益或个人关系，这些关系可能被认为会影响本文所报告的工作。

致谢

本工作部分得到了日本文部科学省基础技术研究伙伴项目的支持。

Liu Jiabao|Saito Katsuhiko|Tanaka Tooru|Guo Qixin