基于CNN–FiLM–Transformer的压力诱导光谱重叠条件下CO/NH?浓度反演

《Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy》：CO/NH 3 concentration retrieval under pressure-induced spectral overlap using a CNN–FiLM–Transformer

　　

摘要

在变压力条件下，从相邻吸收特征中提取CO和NH₃受到压力展宽的影响，这会增大光谱重叠并改变测量的光谱响应。为此，我们提出了一种CNN–FiLM–Transformer（CFT）框架，用于从测量到的波长调制二次谐波（WMS–2f）光谱中估算CO和NH₃浓度。该模型结合卷积神经网络提取局部光谱特征、Transformer编码器建模重叠光谱内的依赖关系，以及受FiLM启发的压力条件化残差特征缩放机制。该方法使用在1.0至3.0 atm压力下的受控CO/NH₃/N?混合物进行评估。在按条件分组的评价中，扫描级RMSE值分别为NH₃ 21.43 ± 5.44 ppm和CO 14.70 ± 5.18 ppm。作为参考，回归分层扫描级测试所得RMSE值分别为NH₃ 5.83 ppm和CO 4.91 ppm，这些值作为分布内性能的次要指标报告。在所评估的化学计量和神经网络方法中，CFT模型取得了最低的分布内提取误差。这些结果表明，在所研究的受控实验室条件下，CO/NH₃提取是可行的。应用于烟气测量需要进一步的性能评估。

引言

一氧化碳（CO）和氨（NH₃）是燃烧及脱硝相关气体流（包括烟气）中的相关气体组分。CO的形成和排放与燃烧条件及不完全氧化过程有关[1]，而NH₃则出现在氨基脱硝及氨泄漏情景中[2]、[3]。因此，对它们浓度的提取在多组分气体分析光谱方法的开发中备受关注。激光吸收研究已报道了多组分气体混合物中的CO测量[4]、近红外NH₃检测[5]以及使用宽调谐激光源的多组分气体分析[6]。相关的激光光谱技术，如中红外光声光谱，也在面向应用的传感场景中展示了高灵敏度气体分析能力[7]。可调谐二极管激光吸收光谱（TDLAS）因利用物种特异性分子跃迁并允许非接触、视线式气体测量而得到广泛研究[8]、[9]。快速波长扫描和波长调制检测进一步支持了光谱获取和浓度提取[10]、[11]。温度、压力、主要气体组分及干扰吸收物可影响谱线选择和浓度提取精度[12]、[13]。

激光吸收光谱也已向选择性催化还原（SCR）过程及工业排气流的面向应用监测迈进。Ji等人开发了一种用于在受控高温条件下测量NH₃、H?O和温度的中红外吸收传感器，展示了其在SCR排气监测中的潜力[14]。Duan等人随后报道了一种用于在烟气中使用免标定波长调制光谱监测NH₃和NO的纤连接双量子级联激光器（QCL）传感器[15]。最近，通过一台2.8 MW燃气工业锅炉排气的连续现场测量，演示了一种用于NO和NO₂的双QCL传感器[16]。这些研究证实了激光吸收光谱在面向应用和现场尺度排气监测方面的可行性。然而，它们主要采用了多激光通道和不同吸收跃迁以及基于物理的光谱提取方法。相比之下，本研究针对在单次DFB激光扫描覆盖范围内的相邻近红外跃迁提取CO/NH₃，其中压力变化增大了光谱重叠并改变了测量的WMS–2f响应。因此，所提出的压力条件化数据驱动方法被视为一种使用受控CO/NH₃/N₂混合物的实验室规模概念验证。

当所选分子跃迁在光谱上相邻时，CO/NH₃提取变得更为困难。光谱测量和线形研究表明，碰撞压力展宽会改变吸收线宽，且压力依赖的碰撞效应可修改观测到的线形[17]、[18]。对于足够接近的跃迁，这些变化可增大光谱重叠和交叉干扰[19]。已展示了采用两台激光器和时分复用或扫描的多物种传感系统[20]、[21]，但此类配置需要额外的激光通道及相关的切换或同步组件。或者，单台可调谐DFB激光可在一次调谐扫描中覆盖两个物种的邻近跃迁[22]，但可及光谱区间仍受激光调谐范围限制。在变压力条件下，从混合吸收特征中提取信息成为一个耦合问题，因为测量光谱同时取决于物种浓度和压力依赖的线展宽及线形变化[23]。

此前的TDLAS研究通过基于硬件的光谱分离或算法补偿处理了多组分光谱重叠问题[24]。例如，Li等人采用中红外量子级联激光器与低压平台分离重叠吸收线，实现了约1%–3%的NH₃提取误差[25]。Wang等人开发了一种用于CO/CH₄传感的重叠光谱解调方法[26]，而Gao等人提出了一种用于在重叠光谱条件下进行紧凑型多组分检测的光谱矩阵补偿（SMC）方法[27]。尽管这些研究展示了缓解压力干扰和光谱重叠的可行性，但其性能可能依赖于专用硬件条件、精心调优的系统配置或特定案例的标定程序，这可能限制其在不同测量条件下的一般性[28]、[29]。

近期，数据驱动方法，特别是深度学习，作为光谱气体传感的一种有前景的替代方案应运而生，因为它们可从原始光谱中自动提取信息特征并学习光谱响应与气体浓度之间的非线性映射[30]、[31]、[32]。此前的研究已展示了深度学习用于端到端定量光谱分析的潜力[33]。例如，Xiong等人将神经网络与波长调制光谱结合，用于同时检测CH₄、H₂O和C₂H₆[34]。Wang等人提出了一种无需显式压力标定或线形拟合的深度学习辅助端到端分析方法[35]，Zhang等人则证明卷积神经网络结合迁移学习可缓解压力变化对基于WMS的气体传感的影响[36]。然而，压力变化与严重光谱重叠对多物种提取的耦合效应仍探索不足，尤其是在受控变压力条件下的CO/NH₃提取。

为应对这些挑战，本研究开发了一种混合深度学习框架，用于在压力导致的光谱重叠下提取CO和NH₃浓度。该框架集成了卷积神经网络（CNN）、受FiLM启发的压力条件化残差特征缩放机制以及Transformer编码器。CNN分支提取局部吸收特征，而Transformer编码器对重叠光谱内的依赖关系和物种间干扰进行建模。压力条件化特征缩放机制根据测量压力调整潜在光谱表示。通过结合局部特征提取、压力条件化特征缩放和全局依赖关系建模，所提出的CFT框架从测量的压力展宽光谱和压力学习到对应的NH₃和CO浓度的映射，而无需显式物理线形拟合。该方法使用在变压力条件下的受控CO/NH₃/N₂气体混合物进行评估，被视为一种实验室规模的概念验证。本研究的主要贡献总结如下：

（1）开发了一种压力条件化方法，用于从压力展宽和重叠的WMS–2f信号中提取CO/NH₃。

（2）构建了CNN–FiLM–Transformer架构，在不进行显式线形拟合的情况下，结合局部光谱特征提取、全局依赖关系建模以及压力条件化残差特征缩放。

章节片段

目标谱线选择与压力展宽分析

为使用单台分布式反馈激光同时检测NH₃和CO，我们从HITRAN中选择了6379.8–6381.0 cm^?1区间。6380.080和6380.115 cm^?1处的两个紧密间隔的¹⁴NH₃跃迁形成一个以6380.09761 cm^?1为中心的不可分辨特征，而主导的¹²C¹⁶O跃迁位于6380.30129 cm^?1。它们的间距约为0.20368 cm^?1，导致在压力展宽下重叠增大。另外两个¹⁴NH₃跃迁位于6380.715和

模型总体工作流程

图3展示了所提出的CFT模型的整体工作流程。使用了三种互补的评价方案。首先，采用回归分层扫描级划分来表征分布内提取性能。其次，采用按条件分组的五折评价来评估留出运行条件下的性能，同时防止重复扫描之间的泄露。第三，采用组成匹配的单压力水平留一法评价来评估

CNN–FiLM–Transformer模型的验证与超参数优化

本节介绍了所提出的CFT模型在严重光谱重叠的变压力条件下的开发、超参数优化及分布内评价。用于回归分层扫描级分析的变压力数据集包含在45个唯一NH₃–CO–压力运行条件下获取的2077条光谱扫描。数据以约60:20:20的比例划分为互斥的训练集、验证集和测试集，使用

结论

本研究开发了一种CNN–FiLM–Transformer框架，用于从压力展宽和重叠的WMS–2f光谱中提取CO/NH₃。该框架结合了卷积特征提取、基于Transformer的依赖关系建模以及受FiLM启发的压力条件化残差特征缩放。在按条件分组的评价中，扫描级RMSE值分别为NH₃ 21.43 ± 5.44 ppm和CO 14.70 ± 5.18 ppm。作为参考，在扫描级分布内测试中，在该

资助

本研究受山东省自然科学基金（编号ZR2024MF009）和国家自然科学基金委员会（编号62205378）资助。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

李国林|杨金旭|杨雨兵|顾建宇|赵文轩|董伟准|刘凯|袁玉辰|卢志豪

中国石油大学（华东）控制科学与工程学院，山东省智能传感与测控技术工程研究中心，青岛市极端环境智能传感技术重点实验室，青岛 266580，中国