一种实现多维联想学习的四端TiO2?x忆阻器架构

《physica status solidi (a)– applications and materials science》：A Four-Terminal TiO2?x Memristor Architecture Enabling Multidimensional Associative Learning

　　

摘要翻译：联想学习是生物突触的一种关键高阶功能，但由于现有忆阻器架构的局限性，在硬件上实现该功能仍具有挑战性。本研究开发了一种四端TiO_2?x忆阻器，能够对氧空位分布进行二维控制，在施加电压时表现出稳定的非细丝阻变行为，并伴随可见的电致着色现象。利用单个四端器件，研究人员演示了包含学习和遗忘双向过程的巴甫洛夫条件化。此外，基于该架构排列多个忆阻器，可在无需任何外部电路或计算单元的情况下实现二维图像数据的多维联想学习。这些发现表明，所提出的忆阻器架构可作为一种自包含的物理学习元件，能够获取并更新刺激之间的关联。因此，这项工作为实现高阶联想功能的神经形态硬件提供了概念框架，超越了传统的基于软件的人工神经网络。

论文解读文章：

**一、研究背景与问题**

生物突触是大脑信息传递的基本单元，其突触强度通过动作电位的传播动态调节，从而实现学习与遗忘。忆阻器作为一种无源器件，通常具有两端结构，通过施加电压调制器件内部掺杂剂（尤其是非细丝类型中的氧空位）的分布，导致电阻或电导发生变化。将这种电导变化与突触可塑性对应起来，忆阻器作为硬件神经形态系统中的人工突触受到广泛关注。尽管基于软件的人工神经网络（ANN）取得快速进展，但现有ANN依赖确定性的计算结构，仅由给定输入产生输出，存在功能局限。相比之下，生物突触的输出由主神经元和中间神经元、神经调质、胶质细胞等调节机制共同决定。联想学习是这种高阶功能的代表性形式之一，即基于对奖赏或惩罚结果的预测而获得适应性反应。因此，在神经形态硬件中实现联想学习对于提高人工智能（AI）系统的复杂度至关重要。现有忆阻器虽然已用于硬件监督和无监督学习，但在电子器件上直接演示联想学习仍处于早期阶段。此前研究已在还原氧化钛（TiO_2?x）和氧化镓（GaO_x）器件中实现了非细丝阻变，并采用四端忆阻器架构，通过二维氧空位分布调制而非一维导电细丝连接/断开，实现确定性阻变行为，支持精确突触权重控制、可调异突触可塑性和基于巴甫洛夫条件化的联想学习。然而，大多数演示仍停留在二进制层面，即“学习发生与否”的单比特信号，无法满足现代AI对语音、图像等多维多级信号实时处理的需求。因此，亟需超越单比特条件化，开拓能够对多比特信号实现扩展联想学习的神经形态硬件架构。

**二、研究内容与主要结论**

研究人员制备并电学表征了四端平面TiO_2?x忆阻器，旨在将基于巴甫洛夫条件化的联想学习扩展到更高维度。为实现多维联想学习，研究人员探究了使器件同时表现出学习与遗忘的驱动条件，从而在单个器件内演示双向巴甫洛夫条件化。进一步，通过同时操作多个器件，研究人员仅使用忆阻器，无需任何外部电路，便实现了二维25比特图像数据的联想学习。这项研究的意义在于，所提出的四端忆阻器架构可作为自包含的物理学习元件，自主获取、存储和更新输入之间的关联，为完全基于硬件的学习系统中实现高阶联想功能提供了具体路径，并为扩展至更高维度、多级权重和自适应网络操作开辟了前景。该论文发表在《physica status solidi (a)– applications and materials science》。

**三、主要技术与方法**

研究人员采用脉冲激光沉积（PLD）技术在绝缘金红石TiO₂单晶衬底上生长40 nm厚的TiO_2?x薄膜，并通过反射高能电子衍射（RHEED）原位验证外延生长。器件制造结合无掩模光刻、直流（DC）磁控溅射和射频（RF）溅射，形成四端平面结构，终端间距为14 μm。电学表征在真空腔（基础压力低于10^?3 Pa）中使用半导体参数分析仪（Keysight B1500A）完成，通过钨探针分别接触四个终端，读取电压为1 V，并自动化控制所有测量。

**四、研究结果**

**3.1 基本特性**
器件在T2和T4施加电压时，T1–T3间电导（G_1–3）进入高电导态（HCS），而T2–T4间电导（G_2–4）进入低电导态（LCS）；负电压时状态反转。阻变表现出约5 V的阈值特性，在约2.5 mS和0.5 mS之间可逆切换，归因于氧空位重新分布。光学显微镜观察到电致着色现象，暗蓝色对比度变化与氧空位向接地端或偏压端迁移积累一致，可据此追踪器件内部氧空位分布。循环特性在3个周期内稳定，基于二维氧空位分布带来的确定性阻变确保了可重复性。保持特性测试显示LCS和HCS在10⁴ s内均保持稳定，开关比不随时间衰减，满足神经形态应用中突触权重的保持要求。

**3.2 单个四端忆阻器中的双向联想学习**
采用经典巴甫洛夫条件化范式：T1输入电压V₁为条件刺激（对应“铃声”），T4输入电压V₄为非条件刺激（对应“食物”），条件化状态由G_1–3表示。初始时G_1–3处于LCS（对铃声无反应），G_4–3处于HCS（对食物有天然反应）。施加V₁和V₄脉冲（100 ms宽），每10次条件刺激伴随1次非条件刺激，实现前向条件化（学习）；随后反转V₁和V₄极性实现反向条件化（遗忘）。实验显示，绝对电压为4 V时未能诱发条件化；当电压幅值增至5 V时，第3次V₄施加后电导超过阈值1.0 mS（脉冲#80），表明学习成功。随后反转极性为V₁=+5 V、V₄=?5 V，电导在V₄施加后立即降至阈值以下（脉冲#110），实现遗忘。第二次试验中，4 V电压即可完成LCS到HCS转换，表明先前学习历史促进了响应。这些结果证明单个忆阻器可实现学习与遗忘双向联想学习回路。功耗方面，条件化前后估算为17.5 mW和35.0 mW，相比此前电极间距70 μm的器件降低了40%和67%，进一步缩小器件尺寸有望大幅降低功耗。

**3.3 联想学习的维度扩展**
将多维数据视为零维数据集合，采用5×5二进制矩阵表示字母“R”和“S”，共25个像素，每个像素对应一个忆阻器。黑色像素映射为G_1–3的HCS，白色像素映射为LCS。非条件刺激模式“R”作为初始状态，条件刺激模式“S”通过施加相应的V₄和V₁进行条件化。像素级状态变化分为四类：(i) 白→白（LCS保持LCS），(ii) 黑→黑（HCS保持HCS），(iii) 白→黑（LCS→HCS，前向条件化），(iv) 黑→白（HCS→LCS，反向条件化）。实际操作中，每10次V₁输入伴随1次V₄输入。同时操作25个忆阻器的结果显示，经过第1、第2次条件化循环（脉冲#10和#20）后“R”到“S”的转换不完全，第3次条件化（脉冲#30）后接近完成，第4、5次后稳定保持。电致着色和差异图显示，在像素B中观察到氧空位从T1向T4部分漂移，G_1–3相应下降；像素A中观察氧空位从T4向T1部分漂移，G_1–3上升；像素C和D的氧空位分布变化极小。由于阻变切换发生在写电压绝对值超过约5 V时，氧空位重分布归因于场驱动漂移机制，当T1与T4间电位差超过阈值时发生位移。25个器件间的学习过程较为均匀，前向条件化在2至3次学习过程（20至30脉冲）内达到，反向条件化在1次过程（10脉冲）内达到，表明器件间差异对二进制多比特条件化操作影响适中。

**五、总结与结论**
讨论部分指出，四端器件的关键特征是其机制明确基于氧空位（V_O²⁺）的二维重分布，阻变行为确定性高，可实现高达512个电阻级的高分辨率模拟操作。相比之下，其他类型器件难以达到该性能。集成四端器件可在无需外部电路的情况下实现多维联想学习。然而，四端结构可能带来器件面积增大和写入操作复杂度增加，但可通过更高的模拟电阻分辨率或内部掺杂分布拓扑的更多自由度来补偿。进一步通过光刻将电极间距缩小至亚微米有望大幅缩短开关时间，可能实现亚毫秒操作。在集成交叉阵列中，潜行路径电流或串扰是潜在问题，可通过隔离单个四端单元或在忆阻层上堆叠具有非线性特性的选择层来解决。器件几何结构、工作电压和开关速度的进一步优化留待未来工作。
研究结论部分表明，利用四端TiO_2?x忆阻器架构，研究人员演示了：(i) 由二维氧空位控制调控的稳定非细丝阻变；(ii) 单个器件内包含学习和遗忘的双向巴甫洛夫条件化；(iii) 通过多个器件同时操作实现二维图像的多维联想学习。重要的是，所有联想学习过程完全由所提出的忆阻器架构实现，无需任何辅助计算或控制电路。因此，该忆阻器不仅充当突触模拟器，还作为自包含的学习和记忆单元，自主获取、存储和更新输入间的关联。这些发现为在器件层面实现高阶联想功能提供了具体路径，并有望扩展至更高维度、多级权重以及完全硬件化学习系统中的自适应网络操作。